发明创造名称：杂环化合物及包含它的有机发光元件和有机发光显示装置
外观设计名称：
决定号：180894
决定日：2019-06-03
委内编号：1F250751
优先权日：2012-08-01
申请（专利）号：201310074713.8
申请日：2013-03-08
复审请求人：三星显示有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：李姮
合议组组长：王勤耕
参审员：赵奇奇
国际分类号：C07D307/77,C07D405/14,C07D409/14,C07D307/91,C07D491/147,C07D495/14,C07D307/93,C07D493/14,C07D333/50,C07D333/52,C07D333/76,C07D333/78,C09K11/06,H01L51/54
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点：如果要求保护的技术方案与最接近的现有技术相比存在区别特征，而现有技术中未给出将上述区别特征应用到该最接近的现有技术以解决其实际解决的技术问题的技术启示，并且该要求保护的技术方案能够产生有益的技术效果，则认为该要求保护的技术方案具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201310074713.8，名称为“杂环化合物及包含它的有机发光元件和有机发光显示装置”的发明专利申请（下称本申请）。申请人为三星显示有限公司。本申请的申请日为2013年03月08日，优先权日为2012年08月01日，公开日为2014年02月12日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年01月17日以权利要求1-12不具备专利法第22条第3款规定的创造性为由驳回了本申请。驳回决定所依据的审查文本为：申请人于申请日2013年03月08日提交的说明书第1-45页、说明书附图第1页、说明书摘要和摘要附图；2017年09月14日提交的权利要求第1-12项（下称驳回文本）。
驳回文本的权利要求书如下：
“1. 一种杂环化合物，用下述化学式2a或化学式2b表示，
所述式中，
X1是氧原子(-O-)或硫原子(-S-)；
R2、R3、R6及R7分别独立地为氢或重氢，
R1、R4、R5及R8分别独立地用下述化学式6a至6g中的一种表示，
所述化学式6a至6g中，*表示R1、R4、R5及R8与所述杂环化合物的其他部分键合的部位，
A1环和B1环分别独立地用下述化学式4c至4f中的一种表示，
所述化学式4c至4f中，*表示A1环或B1环与所述杂环化合物的其他部分键合的部位。
……
3. 一种有机发光元件，包括第一电极、与所述第一电极相对的第二电极及设置于所述第一电极和所述第二电极之间的有机层，所述有机层包含权利要求1或2所述的杂环化合物。
4.
……
12. 一种有机发光显示装置，
具备包括源极、漏极、栅极和有源层的晶体管及权利要求3至11中的任意一项所述的有机发光元件，
所述有机发光元件的第一电极与所述源极及漏极中的一者电连接。”
驳回决定认为：（1）权利要求1与对比文件1（CN101184822A，公开日为2008年05月21日）公开的具体化合物A-12相比，区别技术特征在于本申请还包括键合形成A1环和A2环的化合物；键和环不同，本申请为咔唑环等，对比文件1为苯环；取代基不同，本申请部分为H取代，对比文件1取代基均为H。本申请实际解决的技术问题是寻找一种不同于对比文件1的作为发光物质的杂环化合物。对比文件1还公开了通式化合物（I）以及相应的取代基，给出了其取代基可键合成为本申请对应位置的A1和A2环，以及可在母核稠合或在稠合的苯环上进一步稠合的技术启示。对比文件2（US20110566526A1，公开日为2011年11月03日）公开了具体化合物35，给出了母核可为二苯并噻吩，和母核可稠合杂环的技术启示。此外，二苯并噻吩、二苯并呋喃、咔唑、噻吩均为有机发光材料化合物常用的基团片段，对于芳香性化合物，增加稠环的数量、增大分子的共轭程度、提高分子的刚性，可以提高荧光量子产率，是本领域的公知常识（参见“影响荧光型环保色料发光性能的因素”，董川等，《环保色料与应用》，第85页第41-42行，2009年出版，下称公知常识性证据1）。本领域技术人员有动机选择上述本领域有机发光材料中常用基团进行稠合，替换对比文件1或对比文件2的稠合基团，并根据常规实验手段确定所述的取代基，且目前并无数据证明本申请的化合物比对比文件1或对比文件2具有更优异的发光性质。因此，权利要求1不具备创造性。（2）权利要求2的具体化合物是本领域技术人员在对比文件1或2的基础上，通过选择母核杂原子、稠合环的类型、稠合位置和取代基类型进行结构改造容易得到的，权利要求2同样不具备创造性。（3）权利要求3-5、8-10要求保护一种有机发光元件，对比文件1公开了一种有机EL器件，基于本申请化合物的性质，本领域技术人员有动机将本申请的化合物用于有机发光元件的不同层，从而得到权利要求3-5、8-10的技术方案，因此，在化合物不具备创造性时，权利要求3-5、8-10也不具备创造性。（4）权利要求6、11的附加技术特征分别被对比文件6(“Nb2O5空穴注入层的引入对OLEDs性能的影响”，张靖磊等，《液晶与显示》，第23卷第1期，公开日为2008年02月29日)或对比文件7（CN1787988A，公开日为2006年06月14日）公开，因此，权利要求6、11也不具备创造性。（5）权利要求12要求保护一种有机发光显示装置，对比文件8（CN101587939A，公开日为2009年11月25日）公开了一种有机薄膜晶体管，给出了有机发光装置的构造启示，本领域技术人员有动机将所述的有机发光元件应用于对比文件8的有机发光装置中，因此，权利要求12也不具备创造性。（6）对于申请人的如下意见陈述：没有证据证明咔唑等基团均为有机发光材料化合物常用的基团片段，即使咔唑等是常用基团片段，本领域技术人员无法预期基团与不同的母核结合的化合物的技术效果，在难以计数的芳香性化合物中选择本申请的特定稠合环、选择本申请的特定取代基是需要创造性劳动的，取代基或稠合环的位置、类型都会影响一个化合物的效果，本申请化合物及其效果是完全不可能预期的。驳回决定指出：咔唑、噻吩、呋喃均是有机发光材料化合物常用的杂环基团片段，这是本领域的公知常识，证据如下：咔唑是一个空穴传输型基团（有机小分子电致发光材料，黄春辉等，《有机电致发光材料与器件导论》，复旦大学出版社，2005年09月出版，参见第204页第1行，下称公知常识性证据2），具有隔离发色团结构的主链聚合物，如聚噻吩及其衍生物、聚呋喃及其衍生物等是聚合物电致发光材料中的一种（光学材料，陈玉安等，《材料科学与工程专业本科系列教材现代功能材料》，重庆大学出版社，2012年06月出版，参见第137页第14-17行，下称公知常识性证据3）。在现有技术的基础上，基于相同用途，使用常规基团进行化合物结构的修饰改造是本领域进行化合物结构改造的常规思路，本申请是在对比文件1的基础上使用有机发光材料领域常用的化学基团进行的化合物结构改造，且对于有机发光化合物而言，增加稠环的数量、增大分子的共轭程度可以改善化合物的发光性质，本领域技术人员很容易想到稠合常用的发光材料基团片段得到更多有机发光化合物，其效果也是本领域技术人员可以预期得到的，且目前也并无证据证明本申请化合物取得了更优异的发光性质。对于稠合环和取代基的选择，不仅对比文件1和对比文件2给出了相应的启示，而且本申请所选择的稠合环和取代基均是本领域常用的相应类型，是本领域技术人员在改造有机发光化合物时很容易选择的，目前并无数据证明申请人所强调的取代基和稠合环的位置、类型对该类型化合物所产生的预期不到的效果，即并无证据证明申请人强调的效果的不可预期性。
申请人三星显示有限公司（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年04月28日向国家知识产权局提出了复审请求，同时提交了修改后的权利要求书全文替换页（共12项，7页），相对于驳回文本，对权利要求书的修改为：删除了权利要求1通式化合物的部分取代基定义以及权利要求2中的部分具体化合物。
修改后的权利要求1、2如下：
“1. 一种杂环化合物，用下述化学式2a或化学式2b表示，
所述式中，
X1是氧原子(-O-)或硫原子(-S-)；
R2、R3、R6及R7分别独立地为氢或重氢，
R1、R4、R5及R8分别独立地用下述化学式6a至6g中的一种表示，
所述化学式6a至6g中，*表示R1、R4、R5及R8与所述杂环化合物的其他部分键合的部位，
A1环和B1环分别独立地用下述化学式4d或4e表示，
所述化学式4d或4e中，*表示A1环或B1环与所述杂环化合物的其他部分键合的部位。
2. 根据权利要求1所述的杂环化合物，为下述化合物15-42,57-77,81-84,99-126,141-161,165-168中的一种，
……
”
复审请求人认为：（1）化学是一门实验科学，取代基或稠合环的位置、类型都会影响化合物的效果，在无数个众多有可能的化合物当中确定出有技术效果的化合物需要付出创造性的劳动；（2）由对比文件1及其分案的审查过程、公开和授权文本比较可知，对比文件1中的部分技术方案得不到说明书的支持，母核上稠合苯环或者萘环能否得到发光效果是不可预期的，因此，本申请的技术效果基于现有技术是无法预期的，本申请稠合了特定基团的杂环化合物具有预料不到的技术效果。
经形式审查合格，国家知识产权局受理了该复审请求，于2018年05月07日向复审请求人发出了复审请求受理通知书，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为：其他案件的审查过程不能直接作为本申请创造性评判的依据，现有技术的通式是本领域技术人员根据具体验证的实施例和其掌握的公知常识的基础上的概括，表明了现有技术完成日本领域技术人员的可预期程度，现有技术给出的教导应当认为是其范围内的所有技术方案具备所述的用途或活性，如无相反信息，通式范围内的方案是等效的或类似的。即目前来看，对比文件1公开的发光化合物通式结构包含可稠合的部分，如无相反信息，则认为对比文件1中稠合部分的化合物同样具有发光效果，即对比文件1公开的通式结构给出了可在此类母核稠合或在稠合的苯环上进一步稠合的技术启示。另外，对比文件2公开的化合物同样是在此类母核上进行稠合的发光化合物，对比文件2同样证明了在此类母核上进一步稠合基团的化合物具有发光效果，同样给出了可在此类母核结构上进一步稠合基团制备发光化合物的技术启示。目前并无数据证明本申请化合物相对于现有技术具有更优异的发光性质。因而坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
2019年05月24日，复审请求人再次提交了意见陈述书以及权利要求的全文替换页（共12项，4页），相对于复审请求人于2018年04月28日提出复审请求时提交的权利要求书，所做的修改体现在：进一步删除权利要求1中的部分取代基定义以及权利要求2中的部分具体化合物。修改后的权利要求书如下：
“1. 一种杂环化合物，用下述化学式2a或化学式2b表示，
所述式中，
X1是氧原子(-O-)或硫原子(-S-)；
R2、R3、R6及R7分别独立地为氢或重氢，
R1、R4、R5及R8分别独立地用下述化学式6a至6g中的一种表示，
所述化学式6a至6g中，*表示R1、R4、R5及R8与所述杂环化合物的其他部分键合的部位，
A1环和B1环分别独立地用下述化学式4e表示，
所述化学式4e中，*表示A1环或B1环与所述杂环化合物的其他部分键合的部位。
2. 根据权利要求1所述的杂环化合物，为下述化合物29-35,71-77,113-119,155-161中的一种，
3. 一种有机发光元件，包括第一电极、与所述第一电极相对的第二电极及设置于所述第一电极和所述第二电极之间的有机层，所述有机层包含权利要求1或2所述的杂环化合物。
4. 根据权利要求3所述的有机发光元件，
所述有机层包括空穴注入层、空穴传输层、同时具有空穴注入功能和空穴传输功能的功能层、缓冲层、发光层、空穴阻挡层、电子传输层、电子注入层及同时具有电子注入功能和电子传输功能的功能层中的至少一层。
5. 根据权利要求3所述的有机发光元件，
所述有机层包含空穴注入层、空穴传输层及同时具有空穴注入功能和空穴传输功能的功能层中的至少一层，所述空穴注入层、空穴传输层及同时具有空穴注入功能和空穴传输功能的功能层中的至少一层包含所述杂环化合物。
6. 根据权利要求5所述的有机发光元件，
所述空穴注入层、空穴传输层及同时具有空穴注入功能和空穴传输功能的功能层中的至少一层还包含电荷生成物质，所述电荷生成物质为醌衍生物、金属氧化物及含氰基化合物中的至少一种。
7. 根据权利要求3所述的有机发光元件，
所述有机层包含电子注入层、电子传输层及同时具有电子注入功能和电子传输功能的功能层中的至少一层，所述电子注入层、电子传输层及同时具有电子注入功能和电子传输功能的功能层中的至少一层包含所述杂环化合物。
8. 根据权利要求3所述的有机发光元件，
所述有机层包含发光层，所述发光层包含所述杂环化合物。
9. 根据权利要求8所述的有机发光元件，
所述杂环化合物用作荧光主体或磷光主体。
10. 根据权利要求8所述的有机发光元件，
所述杂环化合物用作荧光掺杂剂。
11. 根据权利要求3所述的有机发光元件，
所述有机层包含：发光层；及电子注入层、电子传输层、同时具有电子注入功能和电子传输功能的功能层中的至少一层，所述发光层；及所述电子注入层、电子传输层及同时具有电子注入功能和电子传输功能的功能层中的至少一层；中的至少一者包含所述杂环化合物，所述发光层包含芳胺化合物。
12. 一种有机发光显示装置，
具备包括源极、漏极、栅极和有源层的晶体管及权利要求3至11中的任意一项所述的有机发光元件，
所述有机发光元件的第一电极与所述源极及漏极中的一者电连接。”
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1、审查文本的认定
在复审请求阶段，复审请求人于2019年05月24日提交了权利要求书全文替换页（共12项，4页）。经审查，其修改符合专利法实施细则第61条第1款和专利法第33条的规定。
本复审请求审查决定所针对的审查文本为：复审请求人于2019年05月24日提交的权利要求第1-12项，于申请日2013年03月08日提交的说明书第1-45页、说明书附图第1页、说明书摘要和摘要附图（以下称复审决定文本）。
2、关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
如果要求保护的技术方案与最接近的现有技术相比存在区别特征，而现有技术中未给出将上述区别特征应用到该最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的技术启示，并且该要求保护的技术方案能够产生有益的技术效果，则认为该要求保护的技术方案具备创造性。
具体到本申请，权利要求1要求保护化学式2a或2b的通式化合物（具体内容参见案由部分）。对于权利要求1中化学式2b中X1为O的技术方案，对比文件1公开了一种式（I）的二苯并呋喃化合物，并公开了具体化合物（A-12）（参见权利要求1、5）
本申请权利要求1请求保护的技术方案与对比文件1相比，其区别在于：（1）稠合的环B1不同，本申请为二苯并呋喃，对比文件1为苯环；（2）取代基不同，本申请取代基R1、R4为6a-6g的基团，对比文件1取代基均为H。
根据说明书的记载，本申请的发明目的在于提供一种杂环化合物作为有机发光材料，包含该发光材料的发光元件发光效率和元件寿命优异（说明书第2页第1-2段）。说明书记载了部分具体化合物的合成例，实施例1-8记载了采用部分化合物作为发光材料制备为发光元件后，发光元件的驱动发光亮度效率、发光效率等数据，同时提供了比较例1-2的相应数据。总结如下：
空穴传输层
发光层
实施例1
NPB
28
实施例2
NPB
48
实施例3
NPB
88：Irppy=91:9
实施例4
NPB
91：Irppy=91:9
实施例5
75
DNA
实施例6
89
DNA
实施例7
75
28
实施例8
89
28
比较例1
NPB
DNA
比较例2
NPB
CBP：Irppy=91:9
化合物28： 化合物48：
化合物75： 化合物89：
化合物88： 化合物91：
DNA： CBP：
NPB：
说明书表1：
化合物75为权利要求1化学式2b中X1为O时的一个具体化合物，实施例5和实施例7采用化合物75作为空穴传输层，分别采用NDA或化合物28作为发光层，实施例5、7的驱动电压、发光亮度和效率均优于比较例1。尤其是实施例5在采用与比较例1相同的发光层NDA的前提下，采用化合物75作为空穴传输层，相对于采用NPB作为空穴传输层，驱动电压、发光亮度和效率均有所改善，亮度和寿命显著提高。
基于上述区别，权利要求1所实际解决的技术问题是提供一种含有二苯并呋喃结构的多环稠合的发光杂环化合物。
驳回决定以及前置审查意见认为：对比文件1的通式以及取代基定义给出了所述的取代基可键合成为本申请对应位置的A1和A2环（对应2b中的B1环），以及可在母核稠合或在稠合的苯环上进一步稠合的技术启示。对比文件2给出了母核可为二苯并噻吩和母核可稠合杂环的技术启示。公知常识性证据2-3证明了二苯并噻吩、二苯并呋喃、咔唑、噻吩均为有机发光材料化合物常用的基团片段，公知常识性证据1证明了对于芳香性化合物，增加稠环的数量、增大分子的共轭程度、提高分子的刚性，可以提高荧光量子产率。因此，本领域技术人员有动机选择上述本领域有机发光材料中常用基团进行稠合，替换对比文件1或对比文件2的稠合基团，同时取代基的选择是本领域技术人员根据常规实验手段可以确定的。因此，权利要求1要求保护的技术方案是显而易见的。
对此，合议组认为：对于区别特征（1），对比文件1的通式中虽然给出了其取代基R83和R84、R85和R86可以在B1相应位置稠合成环的定义，但其稠合环为苯环或萘环，并未给出可以形成杂环，尤其是二苯并呋喃环的技术启示。
对比文件2公开了用作发光材料的通式4的化合物：
其中，X是O或S，R1可以表示单取代基、二取代基、三取代基或四取代基；其中R2可以表示单取代基、二取代基或三取代基；其中R1或R2中的至少两个取代基结合形成稠合环。并公开了如下的具体化合物：
虽然对比文件2给出了可以在稠合的母环上进一步稠合杂环的技术启示，但所给出的启示仅仅为单环杂环，且其稠合位置为2、3位稠合，并未给出可以形成1、2位多环稠合杂环，特别是化学式4e所示的二苯并呋喃稠合结构的启示。公知常识性证据1仅仅是泛泛的提及增加稠环的数量、增大分子的共轭程度、提高分子的刚性，可以提高荧光量子产率，但是针对具体结构的化合物（如对比文件1中的通式），在稠合位点、稠合什么样的杂环、稠合多少个环并未给出相应的技术启示。
对于区别特征（2），尽管对比文件1和2的通式中，所述的取代基的定义涵盖了较宽的范围，但并未给出具体的取代基可为咔唑、苯并噻吩、二苯并呋喃等的技术启示。对于公知常识性证据2-3，其给出了咔唑、聚噻吩及其衍生物、聚呋喃及其衍生物可用于发光材料，但具体到本申请的母核结构，公知常识性证据2-3的技术启示不足以使得本领域技术人员在众多的取代基中选择得到特定的基团6a-6g以改善发光效率和元件寿命。
综上所述，对于上述区别特征（1）-（2），对比文件1、2和/或本领域的公知常识并未给出相应的教导，因此，本领域技术人员没有动机对对比文件1中的化合物进行改造，在母环的特定位置稠合特定的4e结构，并采用6a-6g进行取代，从而获得权利要求1请求保护的技术方案。因此，本申请权利要求1的上述技术方案（化学式2b，X1为O）相对于对比文件1、对比文件2以及本领域的公知常识的结合是非显而易见的。
同样的，权利要求1中请求保护的化学式2b中X1为S的技术方案和化学式2a的技术方案相对于对比文件1、对比文件2以及本领域的公知常识的结合也是非显而易见的。
同时，根据本申请说明书的记载，采用权利要求1要求保护的范围内的化合物75作为空穴传输层，相对于现有技术中的NPB作为空穴传输层，在驱动电压、光亮度和效率均有所改善，亮度和寿命显著提高。同时，对于发光材料领域，其可预期性相对较高，本申请说明书中已经证实了具有稠合多个二苯并呋喃结构母核的化合物应具有一定的发光效果，并具有善发光效率和元件寿命，本领域技术人员可以合理预期，在保持母核的基本结构（稠合杂环的类型以及个数）的前提下，改变部分取代基、稍微调整稠合环的位置以及将母核中间的杂环的O替换为S后，所得到的化合物仍然具有类似的技术效果。因此，本申请权利要求1的化合物取得了有益的技术效果。综上，权利要求1具有突出的实质性特点和显著的进步，具备专利法第22条第3款规定的创造性。
在独立权利要求1具备创造性的基础上，其从属权利要求2请求保护的具体化合物也具有突出的实质性特点和显著的进步，具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求3-11要求保护一种有机发光元件，权利要求12要求保护一种有机发光显示装置。基于上述分析，在权利要求1或2具备创造性的情况下，包含上述化合物的有机发光元件以及有机发光显示装置也具有突出的实质性特点和显著的进步，具备专利法第22条第3款规定的创造性。
根据以上事实和理由，合议组作出如下审查决定。
三、决定
撤销国家知识产权局于2018年01月17日对本申请作出的驳回决定。由国家知识产权局原审查部门以下述文本为基础继续进行审批程序：
2013年03月08日提交的说明书第1-45页、说明书附图第1页、说明书摘要和摘要附图；
2019年05月24日提交的权利要求第1-12项。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定,复审请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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