由1,1,3-三氯丙烯和/或3,3,3-三氯丙烯制备1,1,2,3-四氯丙烯的方法-复审决定


发明创造名称:由1,1,3-三氯丙烯和/或3,3,3-三氯丙烯制备1,1,2,3-四氯丙烯的方法
外观设计名称:
决定号:181790
决定日:2019-06-24
委内编号:1F247099
优先权日:2013-02-19
申请(专利)号:201480009084.3
申请日:2014-02-18
复审请求人:霍尼韦尔国际公司
无效请求人:
授权公告日:
审定公告日:
专利权人:
主审员:张靖
合议组组长:杨永明
参审员:李勇
国际分类号:C07C17/25,C07C17/383,C07C21/04
外观设计分类号:
法律依据:专利法第22条第3款
决定要点:当要求保护的技术方案相对于最接近的现有技术存在区别特征时,应判断现有技术是否给出了将上述区别特征应用到该最接近的现有技术中以解决其存在的技术问题的启示,如果存在这种启示,则要求保护的技术方案不具备创造性。
全文:
本复审请求案涉及申请号为201480009084.3,名称为“由1,1,3-三氯丙烯和/或3,3,3-三氯丙烯制备1,1,2,3-四氯丙烯的方法”的发明专利申请(下称本申请)。申请人为霍尼韦尔国际公司。本申请的申请日为2014年02月18日,最早优先权日为2013年02月19日,公开日为2015年11月18日。
经实质审查,国家知识产权局原审查部门于2017年12月04日发出驳回决定,驳回了本申请,其理由是:权利要求1-9不具备专利法第22条第3款所规定的创造性。驳回决定所依据的文本为:于2016年12月28日提交的权利要求1-9,于2015年08月18日进入中国国家阶段时提交的国际申请中文译文的说明书第1-5页(即第[0001]-[0035]段)、说明书附图第1页(图1)、说明书摘要及摘要附图。
驳回决定所针对的权利要求书如下:
“1.使用1,1,3-三氯丙烯和/或3,3,3-三氯丙烯以及Cl2气作为反应物,用脱氯化氢催化剂合成1,1,2,3-四氯丙烯(HCC-1230xa)的方法,其中所述方法在单反应器体系中进行,且所述单反应器体系包括CSTR、反应塔和全冷凝器。
2.权利要求1的方法,其中所述脱氯化氢催化剂包括一种或多种卤化铁化合物。
3.权利要求2的方法,其中所述卤化铁化合物包括一种或多种氯化物化合物。
4.权利要求3的方法,其中所述催化剂包括FeCl3。
5.权利要求1的方法,其中所述反应塔能够分为四个区,包括(a)Cl2进料区、(b)反应区、(c)有机进料区和(d)净化区。
6.权利要求5的方法,其中将1,1,3-三氯丙烯经由有机进料区进料至反应塔中。
7.权利要求5的方法,其中将Cl2气经由Cl2进料区进料至反应塔中。
8.权利要求5的方法,其中所述反应塔能够是空的。
9.权利要求5的方法,其中所述反应塔能够填充有耐氯材料或装配有塔盘/塔板或搅拌设备以促进气/液接触。”
驳回决定认为:(1)权利要求1与对比文件1(US4650914A,公开日为1987年03月17日)的区别在于:权利要求1以1,1,3-三氯丙烯和/或3,3,3-三氯丙烯以及Cl2气作为反应物,在单反应器体系中进行反应,其中该单反应器体系包括CSTR、反应塔和全冷凝器。本申请实际解决的技术问题是提供一种由三氯丙烯制备1,1,2,3-四氯丙烯的方法。本领域技术人员能够想到将对比文件1实施例6公开的1,1,1,2,3-五氯丙烷的制备方法与对比文件1实施例10的方法相结合,从而得到由1,1,3-三氯丙烯和/或3,3,3-三氯丙烯作为原料制备1,1,2,3-四氯丙烯的方法。该结合中,应当是氯化反应后串联脱氯化氢反应,与本申请权利要求1中的方法实质相同,在对比文件1公开的基础上,将所述与C12的加成反应装置选择为反应塔是本领域技术人员能够想到的。因此,权利要求1不具备创造性。从属权利要求2-9的附加技术特征或被对比文件1公开或是本领域惯用手段,在其引用的权利要求不具备创造性的基础上,权利要求2-7不具备创造性。(2)对申请人的意见陈述,驳回决定认为:本申请所述“单反应器体系”实际上包括了两个互相联通的独立反应器——一个氯化反应器和一个脱氯化氧反应器,并不是在同一个反应器或同一个反应区中以“一锅法”的方式进行所述的氯化反应和脱氯化氢反应。故本申请的方法中所采用的“单反应器体系”实质是包括两个独立反应器的双反应器系统。且现有技术没有任何证据表明管式反应器不适合该加成反应,而反应物的混合效果与反应器中单位体积物料的搅拌功率,管式反应器的反应段长度、填料形状和设置、物料流速等相关,故而管式反应器,或者其它的塔式反应器,均是本领域技术人员能够想到使用的反应器类型。本申请的方法依然需要对两个独立的反应器分别进行操作和维护,本领域技术人员并不能看出本申请的方法在简化操作和减少维护成本方面取得了意料不到的技术效果。因此,其创造性无法认可。
申请人霍尼韦尔国际公司(下称复审请求人)对上述驳回决定不服,于2018年03月19日向国家知识产权局提出了复审请求,同时修改了权利要求书,提交了修改后的权利要求书全文替换页(1页共9项权利要求),相比于驳回决定所针对的权利要求书,根据说明书第2-3页对图1的描述以及实施例1-2,在权利要求1中明确限定了“所述方法在单反应器体系中连续进行”,即明确限定了所述方法为连续方法。复审请求人认为:①所述CSTR和反应塔可以合并成单个设备,即包括CSTR组件和安置在CSTR组件上方的反应塔组件的单一反应器,其使得来自反应塔的反应混合物可以自动向下流入CSTR中而无需使用任何输送设备,如泵等。因此,使得操作显著简化并减少操作和维护成本这二者。单反应器体系有利于进行连续操作,并且如本申请的实施例中所证实地,通过本申请方法能够通过连续方式以高产率和高纯度制备HCC-1230xa。相比之下,对比文件1实施例6和实施例10中都是使用连续搅拌釜反应器(CSTR)以间歇方式进行的。因此,即使将对比文件1实施例6和10的教导结合,本领域技术人员也只能得到一种在包括两个相继的CSTR的反应器体系中实施的间歇方法,显然这种方法显著不同于本申请的采用单反应器体系的连续方法。②使用反应塔来替换对比文件1实施例6中用于1,1,3-三氯丙烯和3,3,3-三氯丙烯的氯化反应的CSTR,通知书中没有任何内容证明在对比文件1或公知常识中存在这样的技术启示。存在各种形式的反应器,包括但不限于反应管、反应瓶、反应塔、反应釜等。即使本领域技术人员有任何可能改造对比文件1用其它反应器替代所用的CSTR,在未获知本申请技术内容的情况下,他们也不可能显而易见地得到本申请的方法,并预见到其技术效果。此外,对比文件1的实施例6和实施例10都是使用CSTR进行的,因此即使本领域技术人员有任何可能改造对比文件1用反应塔替代所用的CSTR,也不可能显而易见地想到仅用反应塔替代用于氯化反应的CSTR,而保留另一CSTR不变。③在CSTR中得到的反应物混合程度通常远高于在反应塔中得到的混合程度,特别是在连续过程中。基于此,本领域技术人员显然不会有动机用反应塔替代对比文件1中使用的CSTR,因为预期这种替代会导致混合程度降低,进而给反应带来不利的影响。审查员似乎认为反应塔,特别是搅拌式反应塔,也可以提供与CSTR中所得到的相当的混合程度。然而,在通知书中未提供任何证据来证明这一点。因此,这一论断缺乏充分的事实依据。
复审请求时新修改的权利要求1如下:
“1.使用1,1,3-三氯丙烯和/或3,3,3-三氯丙烯以及Cl2气作为反应物,用脱氯化氢催化剂合成1,1,2,3-四氯丙烯(HCC-1230xa)的方法,其中所述方法在单反应器体系中连续进行,且所述单反应器体系包括CSTR、反应塔和全冷凝器。”
经形式审查合格,国家知识产权局于2018年04月10日依法受理了该复审请求,并将其转送至国家知识产权局原审查部门进行前置审查。
国家知识产权局原审查部门在前置审查意见书中认为,修改后的权利要求1-9仍然不具备创造性,复审请求人的意见陈述没有说服力,因而坚持原驳回决定。
随后,国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年04月29日向复审请求人发出复审通知书,指出:(1)权利要求1与对比文件1相比,区别特征在于:权利要求1以1,1,3-三氯丙烯和/或3,3,3-三氯丙烯以及Cl2作为反应物,在单反应器体系中连续进行,所述单反应器体系包括CSTR、反应塔和全冷凝器。本申请权利要求1实际解决的技术问题是提供一种节约成本、简化操作并改善反应时间和产物产率的1,1,2,3-四氯丙烯的制备方法,所采用的技术手段是通过使用包括反应器(CSTR)、反应塔和全冷凝器的单反应器体系来改进双反应器法。本申请所谓的“单个反应器”至少是一套包括两个反应器的反应系统,采用两个串联结构的反应器依次进行氯化和脱氯化氢反应的方法,其中的CSTR、反应塔各行其是,这种“两塔合一”是化工领域的常规设计,而且与对比文件1的效果也基本相当,在数据误差范围内,即两种反应方式(连续反应和间歇反应)所得产物的收率也没有显著差异。因此权利要求1不具备创造性。从属权利要求2-9的附加技术特征或被对比文件1公开或为本领域惯用手段,在其引用的权利要求不具备创造性的基础上,权利要求2-9也不具备创造性。(2)针对复审请求人意见的答复,合议组认为:①本申请的方法中所采用的“单反应器体系”实质是包括两个独立反应器的双反应器系统,并没有实现将两步法整合到一个一步法操作的单个反应器中来实施,这样的实施方式是本领域技术人员在对比文件1的基础上能够想到的。本申请的方法依然需要对两个独立的反应器分别进行操作和维护,没有证据表明本申请的方法在简化操作和减少维护成本方面取得了意料不到的技术效果。而这种上下相互连接的装置间通过重力自动输送物料是显而易见的,同时其也受生产规模的限制,因此,从反应体系整体来看,设备及操作并未减少,仅仅是空间利用上有所改变。②本申请所述反应塔(用于进行氯化加成反应)仅仅是对反应器装置的一种宽泛描述,具体到本申请实施例中不过是一个管式反应器,本领域技术人员看不出本申请对于所述反应塔应当如何选择、进行了何种探索或优选,或者对于塔结构应当满足什么要求或进行了何种规定。因为对比文件1(本申请同样也是)的氯化反应体系只涉及氯气和简单液态有机物的加成反应,且液态组分并非沸点很高的组分,用通常的反应器例如反应管、反应瓶、反应塔、反应釜等都应该能够实施,且现有技术没有任何证据表明管式反应器(本申请将反应管也定义为塔式反应器)不适合该加成反应,故而管式反应器,或者其它的塔式反应器,均是本领域技术人员能够想到使用的反应器类型。③反应塔中物料的混合效果取决于混合方式和/或混合功率的选择,本申请在这方面并未做出相应的探索表明怎样的混合方式和/或混合功率是更优的,现有技术也从未暗示管式反应器或者反应塔无法为对比文件1实施例6的反应提供足够的物料混合效率,何况反应塔本身也包括搅拌式反应塔,相反本申请对于所述反应塔只是进行了泛泛的规定,在对比文件1教导了反应需要使用搅拌促进物料混合的基础上,这只应被视为本领域技术人员的常规选择。因此,复审请求人的意见没有说服力,合议组不予采纳。权利要求1-9不具备创造性。
针对上述复审通知书,复审请求人于2019年06月14日提交了意见陈述书,并修改申请文件,提交了修改后的权利要求书全文替换页(1页共9项权利要求),根据说明书第2页末段至第3页第1段,在权利要求1中限定了“并且其中所述1,1,3-三氯丙烯和/或3,3,3-三氯丙烯通过向下流动进料到反应塔,同时Cl2气通过向上流动进料到反应塔”。
新修改的权利要求1如下:
“1.使用1,1,3-三氯丙烯和/或3,3,3-三氯丙烯以及Cl2气作为反应物,用脱氯化氢催化剂合成1,1,2,3-四氯丙烯(HCC-1230xa)的方法,其中所述方法在单反应器体系中连续进行,且所述单反应器体系包括CSTR、反应塔和全冷凝器,并且其中所述1,1,3-三氯丙烯和/或3,3,3-三氯丙烯通过向下流动进料到反应塔,同时Cl2气通过向上流动进料到反应塔。”
复审请求人认为:
①在本申请方法所做的改进中整体设备被简化,并且如实施例中所证实地,能够以高收率和纯度生产1230xa,而对比文件1的实施例6和10的组合只能得到一对间歇方法。合议组并未恰当地确定本领域技术人员的动机或者对比文件1是否给出了任何的技术启示。具体而言,本领域存在众多类型的反应器,包括反应管、反应瓶、反应塔、反应釜等等,因此即使本领域技术人员会想到对对比文件1进行改造,用不一样的反应器来替代第一CSTR,他们也不是必然得到采用了CSTR、反应塔和全冷凝器的本申请方法。由于对比文件1的实施例6和10均采用CSTR来实施,因为即便本领域技术人员会想到对对比文件1进行改造,他们也不能显而易见地想到选择替代用于第一步氯化反应的CSTR,而保留第二个CSTR不变。如申请人之前已经陈述过地,CSTR中获得的反应物的混合程度通常远高于在本申请所述的反应塔内获得的,因而本领域技术人员显然不会有动机用反应塔替代对比文件1的CSTR,因为考虑到混合程度的降低,这种替代预期对于反应有不利的影响。
②修改后的权利要求1中记载了特征“所述1,1,3-三氯丙烯和/或3,3,3-三氯丙烯通过向下流动进料到反应塔,同时Cl2气通过向上流动进料到反应塔”,这一特征在对比文件1中没有公开或教导。并且,这一特征会导致反应塔内各组分的密切的积极的混合,这一点在对比文件1中也没有教导启示。
③本案的EP和US同族申请都已经授权,公告号分别为US8889929和EP2958880B1,其中两件同族申请的授权权利要求的范围均大于本案权利要求的范围。在此,申请人请合议组参考US和EP同族的审查历史,以充分了解本申请的创造性所在。
综上,修改后的权利要求1-9具备创造性。
在上述程序的基础上,合议组认为本案事实已经清楚,可以作出审查决定。
决定的理由
审查文本的认定
在复审程序中,复审请求人修改了权利要求书(1页共9项),经审查,该修改符合专利法第33条以及专利法实施细则第61条第1款的规定。本复审决定所依据的文本为:复审请求人于2019年06月14日提交的权利要求1-9,于2015年08月18日进入中国国家阶段时提交的国际申请中文译文的说明书第1-5页(即第[0001]-[0035]段)、说明书附图第1页(图1)、说明书摘要及摘要附图。
(2)关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定:创造性,是指与现有技术相比,该发明具有突出的实质性特点和显著的进步,该实用新型具有实质性特点和进步
当要求保护的技术方案相对于最接近的现有技术存在区别特征时,应判断现有技术是否给出了将上述区别特征应用到该最接近的现有技术中以解决其存在的技术问题的启示,如果存在这种启示,则要求保护的技术方案不具备创造性。
1.就本案而言,权利要求1要求保护一种使用1,1,3-三氯丙烯和/或3,3,3-三氯丙烯以及Cl2气作为反应物(详见案由部分)。
根据本申请说明书的记载,化合物1,1,2,3-四氯丙烯(HCC-1230xa)是可用于生产2,3,3,3-四氟丙烯(HFO-1234yf)的重要前体,……在通常的实践中,HCC-1230xa可以在两步法中使用1,1,3-三氯丙烯(HCC-1240za或1240za)和/或3,3,3-三氯丙烯(HCC-1240zf或1240zf)作为起始材料来制备。在第一步骤中,1240za和/或1240zf在一个反应器中在一定的反应条件下由Cl2氯化形成中间产物1,1,1,2,3-五氯丙烷(HCC-240db或240db),……接着,将240db进料至另一个反应器中并通过催化剂(例如FeCl3)脱氯化氢形成HCC-1230xa和HCl(参见本申请说明书第[0005]-[0009]段)。本申请通过将这两个反应合并到单个反应器中来改进该双反应器法,从而节约资金成本、简化操作并改善反应时间和产物产率(参见本申请说明书第[0011]段)。该单反应器体系包括装配有全冷凝器的连续搅拌釜反应器(CSTR),其与反应塔和全冷凝器组合(参见本申请说明书第[0015]段)。
对比文件1公开了一种1,1,2,3-四氯丙烯的制备方法:将干燥的100ml圆底烧瓶配上冷凝器和磁力搅拌器,然后向烧瓶中加入94.5g的1,1,1,2,3-五氟丙烷(纯度92.4%)和0.26g氯化铁,在164℃下将混合物加热搅拌7h,反应过程中产生的氯化氢直接被水吸收,冷却后得到79.3g产物,经分析该产物中含有93.5wt%的1,1,2,3-四氯丙烯和0.58wt%的原料,转化率为99.5%(参见对比文件1实施例10)。
权利要求1与对比文件1的区别特征在于:权利要求1以1,1,3-三氯丙烯和/或3,3,3-三氯丙烯以及Cl2作为反应物,在单反应器体系中连续进行,所述单反应器体系包括CSTR、反应塔和全冷凝器;并且1,1,3-三氯丙烯和/或3,3,3-三氯丙烯通过向下流动进料到反应塔,同时Cl2气通过向上流动进料到反应塔。
基于上述区别特征,本申请权利要求1实际解决的技术问题是提供一种节约成本、简化操作并改善反应时间和产物产率的1,1,2,3-四氯丙烯的制备方法,所采用的技术手段是通过使用包括反应器(CSTR)、反应塔和全冷凝器的单反应器体系来改进双反应器法。
对于上述区别特征,对比文件1实施例6公开了由1,1,3-三氯丙烯和3,3,3-三氯丙烯制备1,1,1,2,3-五氯丙烷:将66g的1,1,3-三氯丙烯和3,3,3-三氯丙烯的混合物加入到带有磁力搅拌器的100ml三颈圆底烧瓶中,将烧瓶置于0℃冰浴(相当于本申请权利要求1的全冷凝器),在紫外灯照射下从一个口通入氯气进行搅拌反应,其中氯气导入管伸入反应液的液面,氯气的导入速率控制在能够在反应气体导出口气体中仅含有少量但可以被检测到的氯气,反应后的气体从另一个口导出(显然第三个口应当是用于加入1,1,3-三氯丙烯和3,3,3-三氯丙烯的混合物的)。36min后,所有三氯丙烯原料被转化,收集得到98.7g产物,其中93.8g为1,1,1,2,3-五氯丙烷(收率96.8%)(参见对比文件1实施例6)。
由上述记载可知,对比文件1实施例6中明确记载了,进行氯化反应的圆底三颈烧瓶包括氯气导入管、伸入反应液面以下。对任何一个反应器来说,从原料进料位置进行考察,必然包括一个原料的初始接触区到末尾接触区的区域,在对比文件1的所述反应烧瓶中,尽管存在搅拌,但氯气毫无疑问总体走向是从导入管的管口开始与有机原料混合反应,最终上升并逸出液面并从排气口排除的,即对比文件1实施例6中的Cl2气实际上是向上流动进料到反应塔。此外,对比文件1中采用三口烧瓶,一个口进气,一个口排气,第三个口应当是有机原料的进料区,即对比文件1实施例6中的1,1,3-三氯丙烯和/或3,3,3-三氯丙烯是向下流动进料到反应塔。此外,本申请中有机原料是连续进料,与对比文件1中的有机原料一次性进料不同,但这种区别只是由于对氯化反应器和操作方式的常规选择带来的,本领域技术人员能够想到采用塔式(或管式反应器)进行连续氯化反应时可以采取连续添加有机原料的方式。
此外,本领域技术人员能够想到将对比文件1实施例6公开的1,1,1,2,3-五氯丙烷的制备方法与对比文件1实施例10的方法相结合,从而得到由1,1,3-三氯丙烯和/或3,3,3-三氯丙烯作为原料制备1,1,2,3-四氯丙烯的方法,该结合中,应当是氯化反应后串联脱氯化氢反应,与本申请权利要求1中的方法实质相同,即对比文件1公开了可以由1,1,3-三氯丙烯和3,3,3-三氯丙烯为原料两步法合成1,1,2,3-四氯丙烯。
对于反应器,化工领域中通常按照物料相态可分为均相和非均相,非均相包括气-液相、气-固相、气-液-固相等反应器,而按照反应器的结构可分为管式、塔式、固定床和流化床等反应器,按照操作方法又可分为间歇式、半连续式和连续式三种,本领域技术人员根据实际生产条件(例如物料相态、操作空间、生产规模等)选择合适的反应器进行反应属于常规技术手段,且能够预期其技术效果。从本申请说明书的记载可知,所述“反应塔”用于由1,1,3-三氯丙烯和3,3,3-三氯丙烯与Cl2加成制备1,1,1,2,3-五氯丙烷的反应,在对比文件1公开的基础上,将所述与Cl2的加成反应装置选择为反应塔是本领域技术人员能够想到的。而且由对比文件1实施例6中原料转化率和产物收率可知,产物中1,1,1,2,3-五氯丙烷的含量应当为96.8wt%,与本申请说明书中记载的“由管式反应器转移至CSTR的液体通常含有以下组分:1240za:0-0.5wt%、1230xa:1.0-2.0wt%、240db:96.5-98.5wt%、230da/230ab:0.2-0.5wt%,余量是其它杂质”效果相当(参见本申请说明书第[0033]段),即两种反应器(管式反应器与CSTR)对产物的收率没有影响。
本申请虽然是一个单反应器体系,但从本申请实施例中给出的具体实施方式看,本申请所谓的“单个反应器”至少是一套包括两个反应器的反应系统,包括:进行1240za和/或1240zf与氯气进行氯化反应的Monel管式反应器,以及进行HCC-240db的脱氯化氢反应的1000毫升圆底玻璃烧瓶反应器;该两个反应器通过RCV阀连接(见本申请实施例1和2)。故本申请的方法实际上是一个以1240za和/或1240zf为原料,采用两个串联结构的反应器依次进行氯化和脱氯化氢反应的方法,其中的CSTR、反应塔各行其是,所起的作用与对比文件1实施例6和10中的反应器完全相同,只是简单的连接至彼此,设备的数量实质上并未减少,而这种“两塔合一”是化工领域的常规设计,在对比文件1公开了使用两个反应器的基础上,本领域技术人员根据实际生产条件(例如操作空间、管线要求以及其他相关设备的布局等),容易想到将其改制为一个反应塔的上、下段,并预期其能节约设备和安装成本,从而达到降低工艺成本的效果。而对比文件1实施例10中所得产物中含有93.5wt%的1,1,2,3-四氯丙烯和0.58wt%的原料、转化率为99.5%,与本申请的“来自CSTR的粗1230xa产物流含有以下组分:1230xa:97.5-98.5wt%、240db:0.5-1.0wt%;230da/230ab:0.2-0.5wt%、1230xa二聚体:0.1-0.5wt%,余量是其它杂质”(参见本申请说明书第[0033]段)效果也基本相当,在数据误差范围内,即两种反应方式(连续反应和间歇反应)所得产物的收率也没有显著差异。
综上,在对比文件1的基础上结合本领域的普通技术知识,本领域技术人员能显而易见地获得权利要求1的技术方案,其技术效果是可以预期的。因此权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.从属权利要求2-4分别对权利要求1中的脱氯化氢催化剂做了进一步的限定,如前所述,对比文件1已经公开催化剂为氯化铁。因此,在其引用的权利要求不具有创造性的基础上,权利要求2-4也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
3.从属权利要求5-9分别对权利要求1中的反应塔做了进一步的限定,
对于权利要求5-7,如前所述,对比文件1实施例6中记载了,进行氯化反应的圆底三颈烧瓶包括氯气导入管、伸入反应液面以下(相当于权利要求5中的Cl2进料区);烧瓶内进行反应必然包括反应区(相当于权利要求5中的反应区)。从本申请实施例可知,权利要求5所谓的净化区对应的是管式反应器中靠近反应气体排出口的那一部分,在该部分中未反应的原料可继续进行反应,在反应管端部氯化烃被冷凝回流,氯气被排出(见本申请说明书第[0023]段),但这种对反应器内部空间的人为划分是本领域技术人员的常规选择。因为对任何一个反应器来说,从原料进料位置进行考察,必然包括一个原料的初始接触区到末尾接触区的区域。而且,即使在对比文件1的所述反应烧瓶中,尽管存在搅拌,但氯气毫无疑问总体走向是从导入管的管口开始与有机原料混合反应,最终上升并逸出液面并从排气口排除的。理论上也可以将整个反应区域划分为所谓的反应区和净化区。此外,对比文件1中采用三口烧瓶,一个口进气,一个口排气,第三个口应当是有机原料的进料区。此外,本申请中有机原料是连续进料,与对比文件1中的有机原料一次性进料不同,但这种区别只是由于对氯化反应器和操作方式的常规选择带来的,本领域技术人员能够想到采用塔式(或管式反应器)进行连续氯化反应时可以采取连续添加有机原料的方式。
对于权利要求8-9的限定,将塔式反应器选择为空塔、填料塔或者搅拌塔的形式是本领域技术人员的常规手段;而本申请涉及的反应原料氯气为强氧化性和腐蚀性气体,将塔内壁和塔内配件采用耐氯材料是本领域技术人员能够想到的。
因此,在其引用的权利要求不具有创造性的基础上,权利要求5-9也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
(3)对复审请求人相关意见(参见案由部分),合议组认为:
①本申请的所述“单反应器体系”实际上包括了两个互相连通的独立反应器——一个氯化反应器(本申请实施例1-2中具体使用的是管式反应器)和一个脱氯化氢反应器(本申请实施例1-2中具体使用的是装有搅拌器的I000ml圆底烧瓶);并不是在同一个反应器或同一个反应区中以“一锅法”的方式进行所述的氯化反应和脱氯化氢反应。故本申请的方法中所采用的“单反应器体系”实质是包括两个独立反应器的双反应器系统。因此,本申请并没有实现将两步法整合到一个一步法操作的单个反应器中来实施,而是在一个包括了两个串联的独立操作的氯化反应器和脱氯化氢反应器中实施,这样的实施方式是本领域技术人员在对比文件1的基础上能够想到的。而且本申请的方法依然需要对两个独立的反应器分别进行操作,没有证据表明本申请的方法在简化操作方面取得了意料不到的技术效果。而这种上下相互连接的装置间通过重力自动输送物料是显而易见的,同时其也受生产规模的限制,如若扩大生产规模,反应塔/CSTR的高度势必要相应的增高,如此,反应原料尤其是有机进料区势必需要输送设备,如泵等,因此,从反应体系整体来看,设备及操作并未减少,仅仅是空间利用上有所改变。此外,连续反应和间歇反应是化工生产中常用的反应方式,具体选择取决于实际操作条件(例如产品质量需求、生产成本等)。而且如前所述,不论是反应方式(连续反应和间歇反应)还是反应器(管式反应器与CSTR)对产物的收率均没有影响(参见权利要求1的审查意见)。
本申请所述反应塔(用于进行氯化加成反应)仅仅是对反应器装置的一种宽泛描述,具体到本申请实施例中不过是一个管式反应器,本领域技术人员看不出本申请对于所述反应塔应当如何选择、进行了何种探索或优选,或者对于塔结构应当满足什么要求或进行了何种规定。因为对比文件1(本申请同样也是)的氯化反应体系只涉及氯气和简单液态有机物的加成反应,且液态组分并非沸点很高的组分,用通常的反应器例如反应管、反应瓶、反应塔、反应釜等都应该能够实施,且现有技术没有任何证据表明管式反应器(本申请将反应管也定义为塔式反应器)不适合该加成反应,故而管式反应器,或者其它的塔式反应器,均是本领域技术人员能够想到使用的反应器类型。
反应塔中物料的混合效果取决于混合方式和/或混合功率的选择,本申请在这方面并未做出相应的探索表明怎样的混合方式和/或混合功率是更优的,而CSTR中反应物的混合效果与本申请实施例的填充式管式反应器(对应于权利要求中的反应塔,下同)中反应物的混合效果孰优孰劣,与CSTR中单位体积物料的搅抖功率,管式反应器的反应段长度、填料形状和设置、物料流速等相关,并不是说在任何情况下管式反应器均不能达到CSTR反应其中实现的混合效果,现有技术也从未暗示管式反应器或者反应塔无法为对比文件1实施例6的反应提供足够的物料混合效率,何况反应塔本身也包括搅拌式反应塔(例如用于气液反应体系的多级搅拌塔―相当于连续搅拌釜反应器(CSTR)),相反本申请对于所述反应塔只是进行了泛泛的规定,例如权利要求9规定“反应塔能够填充有耐氯材料或装配有塔盘/塔板或搅拌设备以促进气/液接触”,在对比文件1教导了反应需要使用搅拌促进物料混合的基础上,这只应被视为本领域技术人员的常规选择。
②对于权利要求1中新增技术特征“所述1,1,3-三氯丙烯和/或3,3,3-三氯丙烯通过向下流动进料到反应塔,同时Cl2气通过向上流动进料到反应塔”,对比文件1实施例6实际上公开了上述技术特征(参见权利要去1的评述,此处不再赘述)。
③由于专利权的地域性和进入中国的专利申请按照中国专利法及其相关法规依法进行,虽然同族美国申请(公告号US8889929)和欧洲申请(公告号EP2958880B1)已经获得授权,并不表示本申请也可以在中国获得授权。
因此,复审请求人的意见没有说服力,合议组不予采纳。权利要求1-9不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
基于上述事实和理由,合议组作出如下审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2017年12月04日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定,请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。



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