发明创造名称：一种高效联合脱除N2O和NOx的方法
外观设计名称：
决定号：187015
决定日：2019-07-26
委内编号：1F255893
优先权日：
申请（专利）号：201510996049.1
申请日：2015-12-25
复审请求人：华烁科技股份有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：李晋东
合议组组长：万俊杰
参审员：周春艳
国际分类号：B01D53/86，B01D53/56
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果要求保护的发明与最接近的现有技术之间的区别技术特征未被现有技术公开，也没有证据表明其属于所属领域的公知常识，则仅依据现有证据不足以认定要求保护的发明是显而易见的。
全文：
本复审请求涉及申请号为201510996049.1、名称为“一种高效联合脱除N2O和NOx的方法”的发明专利申请（下称本申请）。本申请的申请人为华烁科技股份有限公司，申请日为2015年12月25日，公开日为2016年3月16日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年3月28日发出驳回决定，引用对比文件1（CN104582815A，公开日为2015年4月29日）、对比文件2（CN103157371A，公开日为2013年6月19日），以权利要求1-8不具备专利法第22条第3款规定的创造性为由，驳回了本申请。驳回决定所依据的文本为：2015年12月25日提交的说明书第[0001]-[0055]段、说明书附图图1、说明书摘要及摘要附图，和2017年11月27日提交的权利要求第1-8项。驳回决定所针对的权利要求书内容如下：
“1.一种高效联合脱除N2O和NOx的方法，其特征在于：该方法步骤：（1）首先在500～1100℃条件下，利用焦炭和活性炭的混合物，或煤和活性炭的混合物作催化剂，将含有N2O和NOx的处理气中的NOx脱除完全，同时部分脱除N2O，脱除的产物为N2和CO2；（2）然后在200～600℃条件下利用N2O高效分解催化剂将气体中剩余的N2O催化分解为N2和O2；
所述的焦炭和活性炭的混合物中焦炭和活性炭的质量比为0.5-3：1；煤和活性炭的混合物中煤和活性炭的质量比为0.3-2：1；
步骤（1）的催化脱除反应温度在600～950℃范围内选取，步骤（2）中的N2O催化分解温度在300～500℃范围内选取。
2.根据权利要求1所述的高效联合脱除N2O和NOx的方法，其特征在于：所述含有N2O和NOx的处理气中NOx的体积百分含量为0.1～20%，N2O的体积百分含量为0.1～10%。
3.根据权利要求1所述的高效联合脱除N2O和NOx的方法，其特征在于：上述方法中，将含有N2O和NOx的处理气升温进入填充有催化剂床层的第一反应器进行反应，将第一反应器入口冷气体和前述出口气体通过换热器换热后进入填充有催化剂床层的第一反应器进行反应催化还原脱除NOx和N2O，后进入第二反应器经N2O高效分解催化剂催化分解剩余的N2O，然后将反应后气体排出。
4.根据权利要求1所述的高效联合脱除N2O和NOx的方法，其特征在于：通过调节进入换热器中的第一反应器出口气体和第一反应器入口冷气体的气量来调节第一反应器和第二反应器中的反应温度。
5.根据权利要求1所述的高效联合脱除N2O和NOx的方法，其特征在于：反应过程中根据出口N2O和NOx含量调控第一反应器和第二反应器中的反应温度。
6.根据权利要求1所述的高效联合脱除N2O和NOx的方法，其特征在于：反应后出口气体中N2O和NOx总浓度低于100ppm。
7.根据权利要求1所述的高效联合脱除N2O和NOx的方法，其特征在于：在含有N2O和NOx的处理气进入第一反应器前需补入一定量的空气，并保证混合均匀。
8.根据权利要求1所述的高效联合脱除N2O和NOx的方法，其特征在于：步骤（1）的催化脱除反应和步骤（2）中N2O催化分解反应的空速为100～5000h-1；
进行步骤（1）的催化脱除反应时控制反应体系的压力0.01MPa～2MPa；进行步骤（2）的N2O催化分解时控制反应体系的压力为0.01MPa～2MPa。”
驳回决定认为：权利要求1与对比文件1的区别在于：“步骤（1）所用催化剂为焦炭和活性碳的混合物或煤和活性炭的混合物，并对混合物中各组分的重量比进行了限定；对处理气中NOx脱除程度不同；步骤（2）中的N2O催化分解温度在300～500℃范围内选取”。因此，权利要求1实际解决的技术问题是：寻找一种可替换的催化剂以实现脱除N2O和NOx。对于上述区别，对比文件1还公开了利用活性炭作为催化剂以脱除NOx；对比文件2公开了在300～800℃范围内，煤焦作为氮氧化合物的还原剂，氮氧化合物与碳反应，能够脱除氮氧化合物；因此，在对比文件2的启示下，在一定温度条件下，本领域技术人员可以利用煤焦或者其他含碳的物质作为还原催化剂以脱除氮氧化合物；而选择不同含碳物质的组成如焦炭和活性炭的混合物或煤和活性炭的混合物作为还原催化剂以脱除氮氧化合物，是本领域的常规选择；对于NOx脱除程度，本领域技术人员可以根据待除废气中NOx的含量选择适宜的温度、还原剂的量等条件，以达到需要的脱除程度；根据需要，选择适宜质量比的焦炭和活性炭或煤和活性炭以脱除氮氧化合物，是本领域技术人员通过有限次实验能够实现的；根据待脱除氮氧化合物中N2O和NOx的含量以及对废气脱除的要求，合理选择步骤（2）中的N2O催化分解温度，是本领域的常规手段；因此，权利要求1不具备创造性。在此基础上，从属权利要求2-8的附加技术特征或已被对比文件1公开，或属于本领域的常规技术手段，因而也不具备创造性。
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年7月12日向国家知识产权局提出了复审请求，同时修改了权利要求书，将从属权利要求2、6的附加技术特征并入权利要求1中，并相应调整了权利要求的编号和引用关系，得到新的权利要求1-6。修改后的独立权利要求1如下：
“1.一种高效联合脱除N2O和NOx的方法，其特征在于：该方法步骤：（1）首先在500～1100℃条件下，利用焦炭和活性炭的混合物，或煤和活性炭的混合物作催化剂，将含有N2O和NOx的处理气中的NOx脱除完全，同时部分脱除N2O，脱除的产物为N2和CO2；（2）然后在200～600℃条件下利用N2O高效分解催化剂将气体中剩余的N2O催化分解为N2和O2；
所述的焦炭和活性炭的混合物中焦炭和活性炭的质量比为0.5-3：1；煤和活性炭的混合物中煤和活性炭的质量比为0.3-2：1；
步骤（1）的催化脱除反应温度在600～950℃范围内选取，步骤（2）中的N2O催化分解温度在300～500℃范围内选取；
所述含有N2O和NOx的处理气中NOx的体积百分含量为0.1～20%，N2O的体积百分含量为0.1～10%；反应后出口气体中N2O和NOx总浓度低于100ppm。”
复审请求人认为：对比文件1的催化剂中金属的引入会导致N2O副反应的发生，对比文件2经处理后的煤焦实质上也是一种活性炭，而本申请通过选择焦炭和活性炭的混合物或煤和活性炭的混合物作催化剂，活性炭配合煤或焦炭，与单一活性炭相比，煤或焦炭的存在会分解产生还原物质，确保还原物质的量以及还原活性，同时使活性炭充分发挥其具有的多孔特性，达到基于活性炭的多孔结构特性及焦炭、煤的分解特性带来的协同作用，大大提升该催化剂选择性还原NOx的能力；进一步的，本申请的实施例3、4说明，活性炭和焦炭或煤的比例对N2O和NOx的高效联合脱除效果也有直接的影响。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年7月19日依法受理了该复审请求，并将案卷转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为，对比文件1并未记载催化剂中金属的引入会导致N2O副反应的发生，并重申了驳回决定的意见，坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
在上述程序的基础上，合议组认为，本案事实已经清楚，可以作出复审请求审查决定。
二、决定的理由
1、关于审查文本
复审请求人在提出复审请求时，对权利要求书进行了修改，经审查，其修改符合专利法第33条和专利法实施细则第61条第1款的规定，因而，本复审请求审查决定针对的审查文本为：2015年12月25日提交的说明书第[0001]-[0055]段、说明书附图图1、说明书摘要及摘要附图，和2018年7月12日提交的权利要求第1-6项。
2、关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
如果要求保护的发明与最接近的现有技术之间的区别技术特征未被现有技术公开，也没有证据表明其属于所属领域的公知常识，则仅依据现有证据不足以认定要求保护的发明是显而易见的。
权利要求1要求保护一种高效联合脱除N2O和NOx的方法。
对比文件1公开了一种用高活性催化剂催化还原NOx的方法（参见说明书第[0007]-[0054]段，图1-3），其中，定义了术语“NOx”通常是指由氮和至少一个氧分子组成的化合物，特别是指一氧化氮、二氧化氮和氧化亚氮或一氧化二氮中的一种或多种，术语“NOx减少的物流”是可包括这样的一氧化氮、二氧化氮和氧化亚氮被还原成双原子氮气和一氧化二氮的物流。该方法包括以下步骤：1）提供含有NOx的排出物流，将部分排出物流引入催化反应器，该催化反应器含有至少一种活性炭负载的金属催化剂，在约500℃至约750℃的操作温度下，活性炭用作固体还原剂，与NOx反应，以将NOx还原成N2，从而实现NOx的减少；2）如果在第一阶段中产生N2O以及其它含氮的中间体，则可将含有这些中间体物种以及任何残留NOx（在第一阶段未还原的NOx）的NOx减少的物流引导至含有第二催化剂的第二催化反应器中，在约200℃至约250℃的操作温度下，将N2O分解为N2，同时减少残余的NOx。
对比文件2公开了一种采用煤焦作为氮氧化合物还原剂以减少氮氧化物排放的方法（参见说明书第[0011]-[0019]段)，包括以下步骤：1）将煤焦粉碎至75～5000μm，然后在500～700℃进行炭化2～8小时，炭化后的煤焦颗粒在温度为500～900℃的条件下，通入水蒸气10～200分钟，优选20～100分钟进行活化，活化后在氮气保护下将煤焦降温到室温；2）将步骤1）制成的煤焦放置在反应器中，控制温度为300～800℃，反应时间为0.2～25s，将含有氮氧化物的烟气通过反应器床层，将氮氧化合物转化为氮气，从而减少了氮氧化合物的排放。
对比文件1是本申请权利要求1最接近的现有技术，经比较，两者的区别至少在于：权利要求1限定了步骤（1）中的催化剂为焦炭和活性炭的混合物，或煤和活性炭的混合物；且焦炭和活性炭的混合物中焦炭和活性炭的质量比为0.5-3：1；煤和活性炭的混合物中煤和活性炭的质量比为0.3-2：1。
基于上述区别，驳回决定和前置审查意见书认为：对比文件1公开了利用活性炭作为催化剂以脱除NOx；对比文件2公开了煤焦作为氮氧化合物的还原剂，在对比文件2的启示下，本领域技术人员可以利用煤焦或者其他含碳的物质作为还原催化剂以脱除氮氧化合物；而选择不同含碳物质的组成如焦炭和活性炭的混合物或煤和活性炭的混合物作为还原催化剂以脱除氮氧化合物，是本领域的常规选择；而其具体质量比则是本领域技术人员通过有限次实验能够实现的。
对此，合议组认为：
参见前述对比文件1、2公开的内容，对比文件1仅公开了利用活性炭负载的金属催化剂脱除NOx，对比文件2也仅公开了利用处理后的煤焦作为还原剂脱除氮氧化物，对比文件1、2均未公开以焦炭和活性炭的混合物或煤和活性炭的混合物作为催化剂，更未公开其相应的质量比。而根据本申请说明书第[0028]段的记载：“本发明通过采用焦炭和活性炭的混合物或煤和活性炭的混合物作为自催化剂，可基于活性炭的多孔结构特性及焦炭、煤的分解特性带来的协同作用，并选择控制合适的温度进行反应，可使其在催化反应同时分解提供还原性气体，并利用活性炭的丰富内孔结构，使待处理的N2O、NOx在活性炭内孔中更加充分的吸附、接触反应，提高 N2O和NOx的脱除率”，可以看出，本申请的催化剂的组合存在协同效应，并非两种含碳还原剂的简单组合；同时，也没有证据表明其属于本领域的常规选择。因此，依据现有证据，不足以认定权利要求1要求保护的技术方案是显而易见的，驳回决定和前置审查意见书关于权利要求1不具备创造性的理由不能成立。
在此基础上，驳回决定和前置审查意见书关于从属权利要求2-6不具备创造性的理由也不成立。
在上述事实和理由的基础上，合议组作出如下复审请求审查决定。
三、决定
撤销国家知识产权局于2018年3月28日对本申请作出的驳回决定。由国家知识产权局原审查部门在本复审请求审查决定针对的审查文本的基础上对本申请继续进行审查。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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