导电靶材-复审决定


发明创造名称:导电靶材
外观设计名称:
决定号:187914
决定日:2019-08-27
委内编号:1F280148
优先权日:2013-09-05
申请(专利)号:201480048869.1
申请日:2014-09-03
复审请求人:攀时奥地利公司 攀时复合材料有限公司
无效请求人:
授权公告日:
审定公告日:
专利权人:
主审员:熊洁
合议组组长:孙学锋
参审员:潘光虎
国际分类号:C04B35/447
外观设计分类号:
法律依据:专利法第22条第3款
决定要点
:在判断一项权利要求所要求保护的技术方案是否具备创造性时,首先应当确定与该权利要求所要求保护的技术方案最接近的现有技术,然后将该权利要求所要求保护的技术方案与最接近的现有技术进行技术特征对比分析,找出二者的区别技术特征,并根据该区别技术特征所能达到的技术效果确定发明实际所要解决的技术问题,如果该区别技术特征在其他对比文件中均未公开,且没有证据表明该特征为本领域的公知常识,该最接近的现有技术也没有给出相应的技术启示,且该区别技术特征还具有有益的技术效果,则该权利要求具备创造性。
全文:
本复审请求涉及申请号为201480048869.1、发明名称为“导电靶材”的发明专利申请(下称本申请),申请日为2014年09月03日,公开日为2016年05月11日,申请人为攀时奥地利公司、攀时复合材料有限公司。
经实质审查,国家知识产权局原审查部门于2019年01月07日发出驳回决定,驳回了本申请,驳回决定所依据的文本为:申请人于2016年03月04日提交的说明书第1-118段、说明书附图、说明书摘要、摘要附图;2018年04月20日提交的权利要求第1-10项。
驳回决定所引用的对比文件如下:
对比文件1:“Physical and electrochemical properties of LiFePO4/C thin films deposited by direct current and radiofrequency magnetron sputtering”,Gunars Bajars et al.,Solid State Ionics, 2011年第188卷,第156-159页,公开日为2010年12月03日;
对比文件2:CN102206802A,公开日为2011年10月05日;
对比文件3:“Capacitive Energy Storage on Fe/Li3PO4 Grain Boundaries”,Xianwei Guo et al.,The Journal of Physical Chemistry C,2011年第115卷,第3803-3808页,公开日为2011年2月14日。
驳回决定的主要理由如下:
(1)权利要求1、9相对于对比文件1、2、3以及本领域常规技术手段的结合不具备创造性;
(2)从属权利要求2-8的附加技术特征或者是本领域技术人员在对比文件1/3的基础上容易得到的,或者是本领域技术人员根据需要进行调整得到的;从属权利要求10的附加技术特征被公知常识和对比文件2公开,上述从属权利要求也不具备创造性。
驳回决定所针对的权利要求书如下:
“1. 一种用于沉积薄膜电池的锂离子电解质层的导电靶材,其包含主要一种锂化合物、碳以及常见杂质,所述锂化合物为磷酸锂,其特征在于,所包含的碳主要以元素形式以大于50%的比例存在。
2. 根据权利要求1所述的导电靶材,其特征在于,所述靶材包含至少一个从所述靶材的一侧到所述靶材的相对侧的渗透碳簇。
3. 根据权利要求1所述的导电靶材,其特征在于,所述靶材具有二相组织结构,其中碳以网状形式分布配置于富含磷酸锂的区域周围。
4. 根据权利要求1所述的导电靶材,其特征在于,所述靶材具有介于3%与20%的碳面积比,所述碳面积比在所述靶材的截面上测得
5. 根据权利要求1所述的导电靶材,其特征在于,所述导电靶材含有介于3at%与20at%之间的碳。
6. 根据权利要求1所述的导电靶材,其特征在于,所述靶材的电导率为至少0.01S/mm。
7. 根据权利要求1所述的导电靶材,其特征在于,所述靶材的热导率为至少2.5mm2/s。
8. 根据上述权利要求中任一项所述的导电靶材,其特征在于,所述靶材具有介于10ppm/K与20ppm/K之间的热膨胀系数。
9. 一种用于制造根据权利要求1-8中任一项所述的导电靶材的方法,其特征在于,所述方法包含以下步骤:
-制造包含磷酸锂及碳的粉末混合物
-将该粉末混合物填入模具中
-通过压力及/或温度压缩该粉末混合物。
10. 根据权利要求9所述的制造导电靶材的方法,其特征在于,借助于热压(HP)或放电等离子烧结(SPS)实现所述压缩步骤。”
申请人(下称复审请求人)对上述驳回决定不服,于2019年04月22日向国家知识产权局提出了复审请求,未对权利要求书进行了修改。复审请求人在复审请求书中认为:
(1)权利要求1相对于对比文件1的区别在于:导电靶材用于沉积薄膜电池的锂离子电解质层,并且包含磷酸锂。而对比文件1中公开的是LiFePO4。对比文件1与本发明涉及完全不同的技术方案,解决不同的技术问题,因此对比文件1不适合作为最接近的现有技术。对比文件2没有公开改进Li3PO4靶材的溅射速率/沉积速率,特别是对比文件2没有给出赋予靶材导电率从而提高溅射速率/沉积速率的技术启示。对比文件2中公开的用于沉积电解质层的靶材是电绝缘的Li3PO4。对比文件2与本发明的区别在于:本发明的靶材由于含有碳而具有导电性,其中包含的碳主要以元素形式以大于50%的比例存在。
(2)对比文件3涉及通过在Fe和Li3PO4纳米晶粒之间存储能量来提高电极材料的电容性能,对比文件3没有公开用于沉积阴极层或电解质层的任何靶材。不仅如此,对比文件3涉及一种完全不同的技术领域,对比文件3根本没有涉及靶材,也没有涉及任何对于靶材的可能改进。 因此,本领域技术人员根本不会考虑对比文件3,也不会在对比文件3中找到任何技术启示来改进对比文件2中的靶材。因此,权利要求1具备创造性。
(3)在权利要求1具备创造性的基础上,直接或间接引用权利要求1的从属权利要求2-10也具备专利法第22条第3款规定的创造性。
经形式审查合格后,国家知识产权局受理了此复审请求,于2019年04月28日向复审请求人发出复审请求受理通知书,并于2019年04月24日向国家知识产权局原审查部门发出前置审查通知书。
原审查部门在前置审查意见书中认为:
对比文件1公开了磷酸铁锂和炭混合制备靶材,对比文件3中公开了:Li3PO4和炭黑(9:1质量比)在乙醇中高能球磨10h。Li3PO4-10wt�复合材料(9:1)其就是磷酸锂和炭混合,而对比文件2公开了磷酸锂和磷酸铁锂是并列的成分,可以根据需要选择使用。在此基础上,本领域技术人员容易想到替换对比文件1中的磷酸铁锂为磷酸锂,其效果是可以预期的。对比文件2中还公开了:全固态薄膜锂离子电池的核心部件正极材料(如LiCoO2、LiFePO4等)和电解质材料一直是人们关注的焦点。LiPON是通过在氮气环境中溅射Li3PO4靶材制得。即便对比文件1虽然材料和应用不同,但结合对比文件2-3是容易获得相应的材料的。而且,从本申请的制备方法来看,参见说明书的实施例1-2,其就是混合磷酸锂粉末和一定量的碳,然后压力烧结,其方法与对比文件1或对比文件2的方法具体工艺等基本相同,并没太大区别。因此,复审请求人意见陈述不具备说服力,维持驳回决定。
经审查,合议组认为本案事实已清楚,可以依法作出本复审请求审查决定。

二、决定的理由
(一)本决定依据的文本
复审请求人在提出复审请求时未对权利要求书进行了修改。本复审决定所依据的文本为:申请人于2016年03月04日提交的说明书第1-118段、说明书附图、说明书摘要、摘要附图;2018年04月20日提交的权利要求第1-10项。
(二)具体理由的阐述
专利法第22条第3款规定:发明的创造性,是指与现有技术相比,该发明有突出的实质性特点和显著的进步。
在判断一项权利要求所要求保护的技术方案是否具备创造性时,首先应当确定与该权利要求所要求保护的技术方案最接近的现有技术,然后将该权利要求所要求保护的技术方案与最接近的现有技术进行技术特征对比分析,找出二者的区别技术特征,并根据该区别技术特征所能达到的技术效果确定发明实际所要解决的技术问题,如果该区别技术特征在其他对比文件中均未公开,且没有证据表明该特征为本领域的公知常识,该最接近的现有技术也没有给出相应的技术启示,且该区别技术特征还具有有益的技术效果,则该权利要求具备创造性。
本复审决定引用的对比文件与驳回决定中引用的对比文件相同,即:
对比文件1:“Physical and electrochemical properties of LiFePO4/C thin films deposited by direct current and radiofrequency magnetron sputtering”,Gunars Bajars et al.,Solid State Ionics, 2011年第188卷,第156-159页,公开日为2010年12月03日;
对比文件2:CN102206802A,公开日为2011年10月05日;
对比文件3:“Capacitive Energy Storage on Fe/Li3PO4 Grain Boundaries”,Xianwei Guo et al.,The Journal of Physical Chemistry C,2011年第115卷,第3803-3808页,公开日为2011年2月14日。
1.关于权利要求1的创造性
权利要求1要求保护一种导电靶材,对比文件1公开了一种导电靶材,具体公开如下(参见第156页2试验部分):化学计量的Li2CO3、FeC2O4?2H2O和NH4H2PO4作为合成纯LiFePO4的前驱材料。球磨30分钟,与蔗糖或碳黑在总碳量在2-5wt%混合,然后进行球磨。结果显示5wt%碳给予最优的电化学性能,细粉末放入陶瓷坩埚,在650-750℃加热5-6小时,在流动的氮气中。晶体的LiFePO4生成,在1100℃氮气在石英管中。靶材(150mm直径)用于溅射,通过热压LiFePO4/C粉末在铜板上,并加热到130℃。
驳回决定中认为:对比文件1中已经公开了“碳也都是以元素的形式存在”,权利要求1要求保护的技术方案与对比文件1的区别在于:限定了包含磷酸锂,是一种用于沉积薄膜电池的锂离子电解质层导电靶材。
对此,合议组认为:而对比文件1中公开的靶材是LiFePO4,是一种用于沉积阴极层的靶材,而权利要求1所要求保护的技术方案公开的是一种用于沉积电解质层的靶材。通过靶材溅射沉积的阴极层应具有良好导电性,因此选用本身导电性良好的LiFePO4,而通过靶材溅射沉积的锂离子电解质层则应仅具有极低电导率或优选为电绝缘的,因此选用电绝缘的Li3PO4。并且,权利要求1中的特征:“用Li3PO4用作沉积薄膜电池的锂电池电解质层的导电靶材”与“该靶材所包含的碳主要以元素形成大于50%的比例存在”是存在相互关联的整体技术特征,不能将其割裂开来。因为,在Li3PO4中加入元素碳,可以提高导电靶材的电导率,从而实现更好的溅射,而且在溅射过程中,碳以CO或CO2的形式与溅射氛围中所含的残余气体中的氧气键结合并泵出,也不会存在于所沉积的层,从而不会影响沉积得到的Li3PO4电解质层的电绝缘性。虽然对比文件1中公开了“与蔗糖或碳黑在总碳量在2-5wt%混合,然后进行球磨”,但是在处理过程中碳有可能会发生反应,从而以非元素的形式存在,因此没有证据表明碳的具体存在形式,也没有证据表明碳以元素的形式形成大于50%的比例,因此,对比文件1并未公开“其所包含的碳主要以元素形成大于50%的比例存在”。而且,对比文件1并未关注碳元素的比例从而提高靶材导电率的技术问题,因此,本领域技术人员在对比文件1的基础上也不会关注碳在其中以元素形成的比例。
因此,对比文件1并未公开权利要求1中的“一种用于沉积薄膜电池的锂电池电解质层的导电靶材,其包含锂化合物为磷酸锂,其所包含的碳主要以元素形成大于50%的比例存在”。
根据上述区别技术特征,确定权利要求1相对于对比文件1所实际解决的技术问题是:提高导电靶材的电导率,实现更好的溅射过程。
对比文件2公开了一种靶材的热压方法,公开了(参见权利要求1):提供了生产高品质LiCoO2、LiFePO4、Li3PO4靶材的一种热压方法,其步骤主要包括:粉末前处理、脱气过程、阶段性加压烧结、靶材后处理。该方法使用石墨模具,用钼箔做模具与靶材的隔离材料,上下表面均用钼箔作为保护。预压1~5MPa,抽真空至10-3Pa,以10~15℃/min的速度加热至100~400℃,保温0.5h~1h,充入氩气。然后以10~15℃/min的速度加热至400℃~1000℃,逐步升温,加压,最终的烧结压力为20~60MPa,保温1~5h。保压随炉冷,取出将表层磨掉。由此可见,对比文件2并未公开“碳主要以元素形式以大于50%的比例存在”,因此也没有公开上述整体区别技术特征。对比文件1中公开的LiFePO4是导电的,而通过靶材溅射沉积的锂离子电池的电解质层本身是具有极低电导率或为电绝缘的,对比文件2并没有给出改进Li3PO4靶材的溅射速率或沉积速率的技术启示,本领域的技术人员也没有动机将对比文件1中的LiFePO4靶材换成Li3PO4靶材。因此,对比文件1、2没有结合的技术启示。
对比文件3公开了一种在Fe和Li3PO4纳米晶粒之间存储能量来提高电极材料的电容结构,并具体公开了(参见第3804段左栏第1段,第3806页图4):Li3PO4和炭黑(9:1质量比)在乙醇中高能球磨10h。Li3PO4-10wt�复合材料(9:1)。由此可见,对比文件3并未公开用于沉积锂电池阴极层或锂电池电解质层的任何靶材,也没有涉及任何对靶材的改进。因此,对比文件3并未公开上述区别技术特征。
综上所述,对比文件2、3均未公开上述区别技术特征,也没有证据表明上述区别技术特征为本领域的公知常识,且由于上述区别技术特征的存在,使得权利要求1所要求保护的技术方案取得了使得靶材中能够达到高的电导率和热导率,从而极大地提高沉积速率的技术效果。
因此,权利要求1相对于对比文件1、2、3和公知常识的结合具有突出的实质性特点和显著的进步,具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.关于权利要求2-10
从属权利要求2-8、10直接或间接地引用了独立权利要求1,权利要求9引用了权利要求1-8,在权利要求1相对于对比文件1、2、3和公知常识的结合具备创造性的前提下,从属权利要求2-10相对于对比文件1、2、3和公知常识的结合也具备专利法第22条第3款规定的创造性。
(三)关于前置意见
针对前置意见,合议组认为:对比文件1中公开的靶材是LiFePO4,其是导电的,是用作沉积薄膜电池的阴极层的。对比文件2涉及一种结合热印方法的特殊靶材的制造方法,其中没有公开“靶材包含的碳主要以元素形式以大于50%的比例存在”。该区别特征的技术效果在于:实现了靶材的导电性,并因此允许使用直流电和脉冲的直流电进行溅射从而提高溅射速率/沉积速率。如本申请说明书中所述:在按照本发明的靶材中,碳由此形成组织结构的单独组分,而不是组织结构的另一组份的主要成分。此形式的碳使导电靶材的电导率显著提高,对比文件2并没有涉及溅射速率和沉积速率。对比文件1教导的是提供一种阴极材料,其为导电的层。因此,即使将对比文件1与对比文件2相结合,对比文件1的教导也是在于通过LiFePO4替换对比文件2中的Li3PO4,这会导致获得的靶材不适用与对比文件2中用于沉积电解质层的靶材以及本发明中的靶材,因此本领域技术人员不会有动机将对比文件1与对比文件2相结合。
对比文件3涉及通过在Fe和Li3PO4纳米晶粒之间存储能量来提高电极材料的电容性能。对比文件3没有公开用于沉积阴极层或电解质层的任何靶材。不仅如此,对比文件3涉及一种完全不同的技术领域,对比文件3根本没有涉及靶材,也没有涉及任何对于靶材的可能改进。 因此,本领域技术人员根本不会考虑对比文件3,也不会在对比文件3中找到任何技术启示来改进对比文件2中的靶材。因此,前置意见的理由不成立。
本复审决定仅针对驳回理由及证据进行了审查,至于本申请是否还存在其他不符合专利法及实施细则有关规定的缺陷,均留待后续程序继续审查。
基于上述理由,本案合议组作出如下审查决定。
三、决定
撤销国家知识产权局于2019年01月07日对第201480048869.1号发明专利申请作出的驳回决定。
由国家知识产权局原审查部门以于2016年03月04日提交的说明书第1-118段、说明书附图、说明书摘要、摘要附图;2018年04月20日提交的权利要求第1-10项为基础,继续审查程序。
复审请求人对本决定不服的,可根据专利法第41条第2款的规定,自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。


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