发明创造名称：一种粗铋火法精炼的方法
外观设计名称：
决定号：189650
决定日：2019-09-04
委内编号：1F246125
优先权日：
申请（专利）号：201510572833.X
申请日：2015-09-10
复审请求人：昆明理工大学 昆明鼎邦科技股份有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：晏杰
合议组组长：武立民
参审员：刘辉
国际分类号：C22B30/06
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果权利要求请求保护的技术方案与最接近的现有技术相比存在区别技术特征，而现有技术给出了将上述区别特征应用到该最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的技术启示，这种启示会使本领域的技术人员在面对所述技术问题时，有动机改进该最接近的现有技术并获得要求保护的发明，则该发明是显而易见的。
全文：
本复审请求涉及申请号为201510572833.X、发明名称为“一种粗铋火法精炼的方法”的发明专利申请（下称本申请）。本申请的申请人为昆明理工大学、昆明鼎邦科技股份有限公司（变更前为昆明鼎邦科技有限公司），申请日为2014年9月10日，公开日为2015年12月2日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2017年12月6日发出驳回决定，以权利要求1-4相对于对比文件1（“真空蒸馏脱粗铋中银的新工艺”，邓智明，《中国有色金属学报》，第52-55页，1997年9月）与所属领域常规技术手段的结合不具备专利法第22条第3款规定的创造性为由，驳回了本申请。驳回决定所依据的文本为：2017年5月31日提交的权利要求第1-4项，申请日2014年9月10日提交的说明书摘要、说明书第[0001]-[0021]段、摘要附图、说明书附图图1-图2。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种粗铋火法精炼的方法，其特征在于具体步骤如下：
（1）首先将混合熔炼、沉淀熔炼或还原熔炼的粗铋经熔析除铜后直至粗铋中铜含量小于0.003wt%；
（2）将经步骤（1）除铜后的粗铋在压力为10~30Pa、温度为800~1200℃条件下一次真空蒸馏获得一次粗铋和高银粗铋，高银粗铋在压力为5~80Pa、温度为800~1200℃条件下二次真空蒸馏获得粗银和二次粗铋，二次粗铋能返回一次真空蒸馏过程继续蒸馏；
（3）将步骤（2）得到的一次粗铋经氯化精炼、最终精炼和铸锭后获得符合GB/T915-2010Bi99.95标准的精铋；
所述步骤（3）中氯化精炼的过程为将一次粗铋熔体导入1号精炼锅中并降温至350~400℃后，用玻璃管导入氯气使杂质氯化，捞渣时停止通氯并升温至500~550℃，重复作业数次，直至除杂终点。
2. 根据权利要求1所述的粗铋火法精炼的方法，其特征在于：所述步骤（1）中混合熔炼、沉淀熔炼或还原熔炼的粗铋含Bi量>80wt%。
3. 根据权利要求1所述的粗铋火法精炼的方法，其特征在于：所述步骤（1）中熔析除铜的过程为将粗铋在熔析锅中熔化后在600~650℃捞去熔化渣，温度降至500~550℃捞去第一次除铜渣，温度降至350~400℃时捞去第二次除铜渣。
4. 根据权利要求1所述的粗铋火法精炼的方法，其特征在于：所述步骤（3）中最终精炼的过程为将氯化精炼后的一次粗铋熔体导入2号精炼锅中，并控制精炼温度在550℃，加入料重质量0.5~1%的NaOH和1~3kg的KNO3搅拌2~3小时，直至产品合格。”
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服,于2018年3月7日向国家知识产权局提出了复审请求，同时修改了权利要求书，将权利要求1中第一次真空蒸馏获的温度由“800~1200℃”修改为“800~1000℃”，将从属权利要求3和4的附加技术特征并入权利要求1。修改后的权利要求1如下：
“1. 一种粗铋火法精炼的方法，其特征在于，具体步骤如下：
（1）首先将混合熔炼、沉淀熔炼或还原熔炼的粗铋经熔析除铜后直至粗铋中铜含量小于0.003wt%；
（2）将经步骤（1）除铜后的粗铋在压力为5~80Pa、温度为800~1000℃条件下一次真空蒸馏获得一次粗铋和高银粗铋，高银粗铋在压力为5~80Pa、温度为800~1200℃条件下二次真空蒸馏获得粗银和二次粗铋，二次粗铋能返回一次真空蒸馏过程继续蒸馏；
（3）将步骤（2）得到的一次粗铋经氯化精炼、最终精炼和铸锭后获得符合GB/T915-2010Bi99.95标准的精铋；
所述步骤（1）中熔析除铜的过程为将粗铋在熔析锅中熔化后在600~650℃捞去熔化渣，温度降至500~550℃捞去第一次除铜渣，温度降至350~400℃时捞去第二次除铜渣；
所述步骤（3）中最终精炼的过程为将氯化精炼后的一次粗铋熔体导入2号精炼锅中，并控制精炼温度在550℃，加入料重质量0.5~1%的NaOH和1~3kg的KNO3搅拌2~3小时，直至产品合格；
所述步骤（3）中氯化精炼的过程为将一次粗铋熔体导入1号精炼锅中并降温至350~400℃后，用玻璃管导入氯气使杂质氯化，捞渣时停止通氯并升温至500~550℃，重复作业数次，直至除杂终点。”
复审请求人认为：（1）对比文件1的目的是用真空蒸馏脱银法改造传统的加锌除银法，能使银回收率提高，没有给出对粗铋提纯效果有何影响，本领域技术人员不能显而易见地得知采用其精炼方法能否达到本申请中提高铋纯度的技术启示；（2）对比文件1未给出改变脱银温度的技术启示，修改后的权利要求1限定的一次真空蒸馏温度与对比文件1不同，使一次粗铋含量可达99.26%，最终精炼后产品铋含量≥99.95%；（3）根据对比文件1的图1和图2可知，其改进后的工艺省略了熔析除铜步骤，对本申请熔析除铜的技术方案没有任何技术启示，本领域技术人员不会显而易见地采用熔析除铜步骤；（4）精炼步骤的顺序会对除杂的效果产生一定的影响，在对比文件1未公开氧化精炼、真空蒸馏脱银、氯化除铅和最终精炼之间有何关系的情况下，本领域技术人员不会显而易见地改变精炼的步骤；（5）对比文件1未公开其它精炼参数，对氯化精炼、最终精炼等相关参数的限定非本领域常规技术手段；（6）本申请修改后的方法操作方便、所用设备简单、对原料普适性高、铋直收率高、废渣产生量少，具有显著的进步。因此，权利要求1-2具备创造性。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年6月20日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年5月9日向复审请求人发出复审通知书，依职权引入公知常识性证据1（《有色金属真空冶金》，戴永年等，第97-98页，冶金工业出版社，2009年2月）和证据2（《铋冶金》，汪立果，第103、126、128页，冶金工业出版社，1986年9月），指出：权利要求1-2相对于对比文件1与本领域常规技术手段的结合不具备专利法第22条第3款规定的创造性。针对复审请求人的意见，合议组认为：（1）对比文件1的摘要中记载了经过真空蒸馏脱银后铋的含银量，可见其不仅关注银的回收率，也关注铋的提纯效果，给出了采用真空蒸馏脱银可提高铋纯度的技术启示；（2）修改后的真空蒸馏温度是真空蒸馏法从铋中除银的常规温度，而且温度的选择与真空度相关，从本申请的实施例来看，权利要求1中温度为800～1000℃的技术方案并没有产生更优的技术效果，蒸馏温度为800℃的实施例4中一次粗铋含量低于蒸馏温度与对比文件1相同温度（分别为1050℃和1100℃）的实施例1和2；（3）虽然对比文件1中改进后的工艺没有采用熔析除铜步骤，但如前面所述，本领域技术人员可根据粗铋的杂质含量以及后续真空蒸馏步骤的需要选择是否采用熔析除铜步骤；（4）虽然对比文件1未公开氧化精炼、真空蒸馏脱银、氯化除铅和最终精炼之间的关系，但这些工序的作用和相互关系都是本领域公知的，本领域技术人员可根据粗铋的杂质情况进行选择；（5）证据2表明本申请所限定的熔析除铜、最终精炼和氯化精炼的具体工艺均为本领域的常规工艺；（6）本申请背景技术中提及现有技术精铋回收率高达98%，而从本申请实施例的数据来看，并未获得更高的精铋回收率，而且由之前对权利要求1的评述可知，在现有技术的基础上得到本申请的方法对本领域技术人员来说是显而易见的，并没有证据表明本申请取得了何种预料不到的技术效果。
针对上述复审通知书，复审请求人于2019年6月21日提交了意见陈述书，未修改申请文件。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1、关于审查文本
复审程序中对权利要求书进行了修改。本复审请求审查决定针对的审查文本为：2018年3月7日提交的权利要求第1-2项，申请日提交的说明书摘要、说明书第[0001]-[0021]段、摘要附图、说明书附图图1-图2。
2、关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
如果权利要求请求保护的技术方案与最接近的现有技术相比存在区别技术特征，而现有技术给出了将上述区别特征应用到该最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的技术启示，这种启示会使本领域的技术人员在面对所述技术问题时，有动机改进该最接近的现有技术并获得要求保护的发明，则该发明是显而易见的。
权利要求1要求保护一种粗铋火法精炼的方法。对比文件1公开了一种真空蒸馏脱粗铋中银的新工艺，并具体公开了以下技术特征（参见图2及54页左栏第2.1、2.2节）：参见其图2可知，粗铋经过熔化后鼓风氧化精炼除去砷锑，加入氢氧化钠和空气除去碲后，进行真空蒸馏脱银，真空蒸馏脱银后，通入氯气进行氯化除铅（对应于氯化精炼），并加入氢氧化钠、硝酸钾和空气进行最终精炼，铸锭得到精铋；一级真空蒸馏较佳的条件为t=1050～1100℃，p=20～40Pa，冷凝物含Ag＜2×10-2%；第二次一级真空蒸馏的条件为t=1050℃左右，p=20～40Pa，冷凝物中Ag＜5×10-4%（符合GB/T915-2010Bi99.95标准）。
经比较，权利要求1与对比文件1的区别在于：（1）粗铋为混合熔炼、沉淀熔炼、还原熔炼得到，包括熔析除铜步骤而不包括除砷锑碲的步骤，并限定了除铜程度；（2）一次真空蒸馏的温度为800～1000℃，对高银粗铋进行二次真空蒸馏，二次粗铋能返回一次真空蒸馏过程继续蒸馏；（3）限定了熔析除铜、最终精炼和氯化精炼的具体工艺。基于上述区别技术特征，该权利要求实际解决的技术问题是提高铋的直收率并简化工艺。
对于区别技术特征（1），混合熔炼、沉淀熔炼和还原熔炼是粗铋的常规熔炼方法，火法精炼可用于处理混合熔炼、沉淀熔炼和还原熔炼得到的粗铋是本领域公知的；对比文件1公开了对一般粗铋的熔炼过程包含熔析除铜（参见其图1），而且本领域公知，对于不同成分的粗铋，其精炼步骤和侧重点不完全相同。对于砷、锑、碲含量均低的粗铋，可省去除砷、锑、碲的步骤，是本领域技术人员容易想到的。本申请说明书第[0004]段也提及对于杂质含量较少的粗铋，常省去除砷、锑、碲的工序。本领域公知杂质铜对影响银与铋的蒸馏分离，当粗铋中铜含量较高时，则需要在真空蒸馏除银之前有效地除铜，通常采用熔析法除铜，而除铜程度是本领域技术人员可根据实际情况选择的，其并未产生预料不到的技术效果。
对于区别技术特征（2），真空蒸馏温度800～1000℃是真空蒸馏法从铋中除银的常规温度，对比文件1中公开了真空蒸馏粗铋脱银的物料挥发率随蒸馏温度升高而显著提高，但脱银效果随温度上升而变差（参见第2.2节），本领域技术人员由此有动机调整真空蒸馏温度以得到所需的脱银效果；而且对高银粗铋进行二次真空蒸馏以及所得粗铋可返回一次真空蒸馏过程继续蒸馏也是本领域的常规技术手段，例如证据1（参见图2-58、图2-59）公开了粗铋真空蒸馏分离银的原则流程及真空蒸馏温度的影响。
对于区别技术特征（3），权利要求1所限定的熔析除铜、最终精炼和氯化精炼的具体工艺均为本领域的常规工艺，例如证据2公开了熔析除铜工艺（参见第103页）、氯化精炼工艺（参见第126页）、最终精炼工艺（参见第128页）。
因此，在对比文件1的基础上结合所属技术领域的常规技术手段以获得该权利要求所要求保护的技术方案，对所属技术领域的技术人员来说是显而易见的，因此该权利要求所要求保护的技术方案不具备突出的实质性特点和显著的进步，因而不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求2是权利要求1的从属权利要求，进一步限定了粗铋的铋含量。对比文件1公开了采用的粗铋中铋含量为93.35%和98.38%（参见其53页附表，落在权利要求数值范围内），因此，在其引用的权利要求1不具备创造性的情况下，从属权利要求2也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
复审请求人在意见陈述中认为：
（1）本申请技术方案省略去除砷、锑、碲的步骤并非因为粗铋中三者含量低，而是在真空蒸馏分离银的同时可去除铅、锑、碲、砷，对此没有技术启示；
（2）对比文件1及现有技术没有给出铜含量会影响铋与其他元素的分离的技术启示，本领域技术人员不会显而易见地想到进一步降低粗铋中的铜含量，也不能通过常规的技术手段得到合适的铜含量；
（3）对比文件1没有给出降低真空蒸馏温度有利于在去除银的同时去除一部分铅、锑、碲、砷从而省略脱铅、锑、碲、砷步骤的技术启示，蒸馏温度降低具有降低能耗的技术效果；
（4）本申请的方法操作方便，设备简单，对原料普适性高，铋的直收率高，废渣量少，具有显著的进步。
对此，合议组认为：
（1）判断合金中的元素能否通过真空蒸馏分离与金属元素的蒸气压有关，铅、锑、碲、砷、铋、银、铜等的蒸气压与温度的关系是已知的，参见证据1第35页的图2-1，砷、碲和锑均比铋更易蒸发，此外，铋液中的铜与砷、锑互溶生成化合物和固熔体，在熔析除铜的同时也可去除部分砷和锑，因此，在真空蒸馏分离银的同时可去除砷、碲和锑是已知的；
（2）本领域公知，铜比银更难蒸发，因而通过真空蒸馏分离铋与银时存在铜会影响银的纯度，而且铜与铋液中的砷、锑互溶生成化合物和固熔体有利于熔析除铜，因而本领域技术人员有动机在真空蒸馏除银之前进行熔析除铜，并达到精铋的除铜程度；
（3）对比文件1公开了真空蒸馏粗铋脱银的物料挥发率随蒸馏温度升高而显著提高，但脱银效果随温度上升而变差（参见第2.2节），本领域技术人员由此有动机调整真空蒸馏温度以得到所需的脱银效果，降低蒸馏温度能够取得降低能耗的效果也是可以预期的；
（4）本申请背景技术中提及现有技术精铋回收率高达98%，而从本申请实施例的数据来看，并未获得更高的精铋回收率。
综上，复审请求人陈述的理由不具备说服力，合议组不予支持。
根据上述事实和理由，合议组作出如下复审请求审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2017年12月6日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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