发明创造名称：多孔陶瓷制品及其制造方法
外观设计名称：
决定号：191241
决定日：2019-09-06
委内编号：1F247380
优先权日：2013-05-20
申请（专利）号：201480041192.9
申请日：2014-05-19
复审请求人：康宁股份有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：李阳
合议组组长：焦磊
参审员：谭晓倩
国际分类号：C04B35/00，C04B38/00，C04B35/195，C04B35/478，C04B35/626
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：判断一项权利要求是否具备创造性，应当以权利要求所限定的技术方案为基础，确定现有技术整体上是否存在使本领域的技术人员在面对发明实际解决的技术问题时改进最接近的现有技术并获得要求保护的技术方案的技术启示，如果现有技术中存在这种技术启示，则所述技术方案是显而易见的，从而不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201480041192.9，名称为“多孔陶瓷制品及其制造方法”的发明专利申请（下称本申请）。本申请的申请人为康宁股份有限公司，申请日为2014年5月19日，优先权日为2013年5月20日，公开日为2016年3月16日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2017年12月6日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求第1-19项不符合专利法第22条第3款的规定。驳回决定所依据的文本为：2016年1月20日提交的说明书附图、说明书第1-231段、摘要附图、说明书摘要；2017年9月19日提交的权利要求第1-19项。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种制造包含经过预反应的颗粒的多孔陶瓷制品的方法，所述方法包括：
形成直径至少10μm的生坯颗粒；
对所述生坯颗粒进行煅烧以形成经过预反应的颗粒，
其中(i)所述经过预反应的颗粒包括以下至少一种：致密颗粒、多孔颗粒或者空心颗粒；(ii)所述经过预反应的颗粒包括球形颗粒，以及(iii)所述经过预反应的颗粒具有多相组成，所述组成包含钛酸铝固溶体铁板钛矿、堇青石、多铝红柱石、尖晶石、长石、氧化硅、氧化铝、金红石和玻璃中的两种或多种；
混合所述经过预反应的颗粒和液体载剂，以形成糊料；
将所述糊料形成为湿的生坯体；
对所述湿的生坯体进行干燥以形成经过干燥的生坯体；以及
对所述经过干燥的生坯体进行烧制以形成所述多孔陶瓷制品。
2. 如权利要求1所述的方法，其特征在于，形成生坯颗粒包括：
将至少两种无机细粉末与液体载剂混合以制造浆料，其中所述浆料含有15％-40％的固体负载；
喷雾干燥所述浆液；
所述无机细粉末包括1x10-9至5.0x10-6米的平均颗粒直径。
3. 如权利要求2所述的方法，其特征在于，所述无机细粉末包括3.0x10-8至2.0x10-6米的平均颗粒直径。
4. 如权利要求2所述的方法，其特征在于，混合细粉末包括：
进一步加入有机添加剂，其包括粘合剂、表面活性剂和分散剂中的至少一种。
5. 如权利要求1、2或4中任一项所述的方法，其特征在于，对生坯颗粒 进行煅烧以形成经过预反应的颗粒包括形成烧结颗粒、部分反应的颗粒和完全反应的颗粒中的至少一种。
6. 如权利要求1、2或4中任一项所述的方法，其特征在于，形成所述糊料包括将所述糊料挤出、浇铸、轧制或压制成生坯蜂窝干材、生坯槽干材或者生坯碟。
7. 如权利要求1、2或4中任一项所述的方法，所述方法还包括将所述经过干燥的生坯体切割成段，并在烧制之前或之后堵塞住所述段。
8. 如权利要求1、2或4中任一项所述的方法，其特征在于，形成所述糊料包括：
将所述经过预反应的颗粒与无机粉末、有机粉末和无机粘合剂中的至少一种混合，其中
所述液体载剂包括水、醇和有机溶剂中的至少一种。
9. 如权利要求1或4所述的方法，其特征在于，形成生坯颗粒包括以下至少一种：对所述浆料进行喷雾干燥，对所述浆料进行旋转干燥，对所述浆料进行雾化，打碎无机细粉末与聚合物粘合剂浆料的混合物，打碎所述浆料的干燥饼。
10. 如权利要求1、2或4中任一项所述的方法，其特征在于，类球形颗粒包括球形颗粒、环面(环形)颗粒、扁长的椭圆体(蛋形、雨滴形、美式橄榄球形)颗粒以及扁圆的椭圆体(薄饼形、扁豆形)颗粒。
11. 如权利要求2所述的方法，其特征在于，所述至少两种无机细粉末的第一无机细粉末包括氧化铝源、二氧化硅源、氧化镁源、氧化钛源、氧化锶源、氧化钡源、氧化钙源、氧化镧源、氧化硼源、氧化铈源、氧化钇源、或者其他稀土氧化物源、氧化锆源、碱性氧化物源、或铁氧化物源。
12. 如权利要求11所述的方法，其特征在于，所述至少两种无机细粉末 的第二无机细粉末包括不同于所述第一无机细粉末的氧化铝源、二氧化硅源、氧化镁源、氧化钛源、氧化锶源、氧化钙源、氧化镧源、氧化硼源、氧化铈源、氧化钇源、或者其他稀土氧化物源、氧化锆源、或者碱性氧化物源。
13. 如权利要求1或4中任一项所述的方法，所述方法还包括：
在完成混合之前，向所述经过预反应的颗粒和液体载剂加入以下至少一种：氧化铝源、二氧化硅源、氧化镁源、氧化钛源、氧化锶源、氧化钙源、氧化镧源、氧化硼源、氧化铈源、氧化钇源、或者其他稀土氧化物源、氧化锆源、以及一种或多种碱性氧化物源。
14. 如权利要求1、2或4中任一项所述的方法，其特征在于，所述多孔陶瓷制品包括AT固溶体铁板钛矿相的主相(大于50体积％)。
15. 一种制造具有逆孔隙度孔结构的多孔陶瓷制品的方法，所述方法包括：
形成d50至少为14.84um且小于53.05um的生坯颗粒；
对所述生坯颗粒进行煅烧以形成经过预反应的颗粒，
其中(i)所述经过预反应的颗粒包括以下至少一种：致密颗粒、多孔颗粒或者空心颗粒；(ii)所述经过预反应的颗粒包括球形颗粒，以及(iii)所述经过预反应的颗粒具有多相组成，所述组成包含钛酸铝固溶体铁板钛矿、堇青石、多铝红柱石、尖晶石、长石、氧化硅、氧化铝、金红石和玻璃中的两种或多种；
混合所述经过预反应的颗粒和液体载剂，以形成糊料；
将所述糊料形成为湿的生坯体；
对所述湿的生坯体进行干燥以形成经过干燥的生坯体；以及
对所述经过干燥的生坯体进行烧制以形成所述包含由所述预反应的颗粒之间的空间形成的孔的多孔陶瓷制品以及
所述多孔陶瓷制品包括至少50％的孔隙度以及10um-30μm的中值孔径(d50)。
16. 如权利要求15所述的方法，其特征在于，所述经过预反应的颗粒包 括完全多孔陶瓷制品前体批料的至少两种组分，以及
所述至少两种组分至少是经过部分反应的；
所述预反应的颗粒的第一部分包含第一组成，所述预反应的颗粒的第二部分包含不同于所述第一组成的第二组成。
17. 如权利要求15或16所述的方法，其特征在于，所述经过预反应的颗粒包括完全多孔陶瓷制品前体批料，以及
所述经过预反应的颗粒是经过完全反应的。
18. 如权利要求1所述的方法，其中所述多孔陶瓷制品包括(i)包含结合的球形颗粒的固体物质和(ii)大孔颈的连续孔的网络结构的微结构。
19. 如权利要求15所述的方法，其中所述多孔陶瓷制品包括(i)包含结合的球形颗粒的固体物质和(ii)大孔颈的连续孔的网络结构的微结构。”
驳回决定认为：本领域技术人员在对比文件1（CN102131747A，公开日为2011年7月20日）的基础上结合本领域常规技术手段获得权利要求1-19要求保护的技术方案是显而易见的，因此权利要求1-19不具备创造性。
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服,于2018年3月21日向国家知识产权局提出了复审请求，同时修改了权利要求书。权利要求书的修改方式为：将技术特征“其中所述多孔陶瓷制品包括大于50%的孔隙度”加入权利要求1中；将权利要求15中记载的“至少50%的孔隙度”修改为“大于50%的孔隙度”；增加新的权利要求20和21；修改后的权利要求共21项。复审请求时新修改的权利要求1、15、20和21如下：
“1. 一种制造包含经过预反应的颗粒的多孔陶瓷制品的方法，所述方法包括：
形成直径至少10μm的生坯颗粒；
对所述生坯颗粒进行煅烧以形成经过预反应的颗粒，
其中(i)所述经过预反应的颗粒包括以下至少一种：致密颗粒、多孔颗粒或者空心颗粒；(ii)所述经过预反应的颗粒包括球形颗粒，以及(iii)所述经过预反应的颗粒具有多相组成，所述组成包含钛酸铝固溶体铁板钛矿、堇青石、多铝红柱石、尖晶石、长石、氧化硅、氧化铝、金红石和玻璃中的两种或多种；
混合所述经过预反应的颗粒和液体载剂，以形成糊料；
将所述糊料形成为湿的生坯体；
对所述湿的生坯体进行干燥以形成经过干燥的生坯体；以及
对所述经过干燥的生坯体进行烧制以形成所述多孔陶瓷制品；
其中所述多孔陶瓷制品包括大于50％的孔隙度。
15. 一种制造具有逆孔隙度孔结构的多孔陶瓷制品的方法，所述方法包括：
形成d50至少为14.84um且小于53.05um的生坯颗粒；
对所述生坯颗粒进行煅烧以形成经过预反应的颗粒，
其中(i)所述经过预反应的颗粒包括以下至少一种：致密颗粒、多孔颗粒或者空心颗粒；(ii)所述经过预反应的颗粒包括球形颗粒，以及(iii)所述经过预反应的颗粒具有多相组成，所述组成包含钛酸铝固溶体铁板钛矿、堇青石、多铝红柱石、尖晶石、长石、氧化硅、氧化铝、金红石和玻璃中的两种或多种；
混合所述经过预反应的颗粒和液体载剂，以形成糊料；
将所述糊料形成为湿的生坯体；
对所述湿的生坯体进行干燥以形成经过干燥的生坯体；以及
对所述经过干燥的生坯体进行烧制以形成所述包含由所述预反应的颗粒之间的空间形成的孔的多孔陶瓷制品以及
所述多孔陶瓷制品包括大于50％的孔隙度以及10um-30μm的中值孔径(d50)。
20. 如权利要求1所述的方法，其中所述多孔陶瓷制品包括大于55％的孔隙度。
21. 如权利要求15所述的方法，其中所述多孔陶瓷制品包括大于55％的孔隙度。”
复审请求人认为：（1）对比文件1制备的多孔陶瓷制品几乎100%为伪板钛矿型结晶，而本申请的权利要求1的预反应的颗粒具有多相组成，使用具有多相组成的预反应的颗粒使得其能够更好地调整由前体批料制备的陶瓷制品的微结构和几何形貌，从而改善陶瓷制品的特征。（2）本申请取得优异的技术效果，多孔陶瓷制品包括大于50%的孔隙度；相比于形成具有小孔颈的互联孔结构的常用粉末状批料反应烧结材料，本发明的示例性实施方式实现了具有大孔径和小孔径的逆孔隙度，小孔径可限制透过性和气体流动，并控制压降，在孔结构中具有非常大孔颈的材料产生改善的透过性，从而提供低压降过滤器；实施例编号H7在58%孔隙度和15 μm的中值孔径产生CTE = 7 x 10-7 K-1；实施例编号H20和H21显示60%孔隙度和19 μm的中值孔径下CTE = 13 x 10-7 K-1；实施例编号H82具有60%孔隙度9.5 x 10-7K-1的CTE。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年4月25日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。合议组于2019年3月22日向复审请求人发出复审通知书，指出：权利要求1-21相对于对比文件1及本领域常规技术手段的结合不具备创造性，同时认为复审请求人在复审请求书中的主张不能成立。
复审请求人于2019年7月4日提交了意见陈述书和修改后的权利要求书。权利要求书的修改方式为：删除权利要求1和15中记载的“氧化硅”和“玻璃”相，将权利要求1和15中记载的“大于50%的孔隙度”修改为“至少55%的孔隙度”；删除权利要求20和21；修改后的权利要求共19项。修改后的权利要求1和15如下：
“1. 一种制造包含经过预反应的颗粒的多孔陶瓷制品的方法，所述方法包括：
形成直径至少10μm的生坯颗粒；
对所述生坯颗粒进行煅烧以形成经过预反应的颗粒，
其中(i)所述经过预反应的颗粒包括以下至少一种：致密颗粒、多孔颗粒或者空心颗粒；(ii)所述经过预反应的颗粒包括球形颗粒，以及(iii)所述经过预反应的颗粒具有多相组成，所述组成包含钛酸铝固溶体铁板钛矿、堇青石、多铝红柱石、尖晶石、长石、氧化铝和金红石中的两种或多种；
混合所述经过预反应的颗粒和液体载剂，以形成糊料；
将所述糊料形成为湿的生坯体；
对所述湿的生坯体进行干燥以形成经过干燥的生坯体；以及
对所述经过干燥的生坯体进行烧制以形成所述多孔陶瓷制品；
其中所述多孔陶瓷制品包括至少55％的孔隙度。
15. 一种制造具有逆孔隙度孔结构的多孔陶瓷制品的方法，所述方法包括：
形成d50至少为14.84um且小于53.05um的生坯颗粒；
对所述生坯颗粒进行煅烧以形成经过预反应的颗粒，
其中(i)所述经过预反应的颗粒包括以下至少一种：致密颗粒、多孔颗粒或者空心颗粒；(ii)所述经过预反应的颗粒包括球形颗粒，以及(iii)所述经过预反应的颗粒具有多相组成，所述组成包含钛酸铝固溶体铁板钛矿、堇青石、多铝红柱石、尖晶石、长石、氧化铝、和金红石中的两种或多种；
混合所述经过预反应的颗粒和液体载剂，以形成糊料；
将所述糊料形成为湿的生坯体；
对所述湿的生坯体进行干燥以形成经过干燥的生坯体；以及
对所述经过干燥的生坯体进行烧制以形成所述包含由所述预反应的颗粒之间的空间形成的孔的多孔陶瓷制品以及
所述多孔陶瓷制品包括至少55％的孔隙度以及10um-30μm的中值孔径(d50)。”
复审请求人认为：（1）尽管对比文件1的起始材料包括诸如碱金属、硅等杂质，在预锻烧期间，除了Al0.6Mg0.6Fe0.2Ti1.6O5相之外也可以由杂质形成其它相，但所述杂质例如碱金属和硅不会形成“堇青石、多铝红柱石、尖晶石、长石、氧化铝或金红石”；合议组指出“本领域技术人员知晓钛酸铝固溶体可以单独制成制品使用，也可以与其它材质如堇青石、莫来石、刚玉等材料复合，还可以加入添加剂例如氧化镁、氧化硅等形成尖晶石、莫来石等新相，来改善钛酸铝制品的性能”，但却并没有提供任何证据来证明这是本领域技术人员已知的。（2）对比文件1特别教导了粉碎或研磨其材料，因此，即使颗粒曾经是球形的，颗粒在形成陶瓷构件过程也不是球形的；粉碎或研磨后形成的柱状颗粒导致更密集的堆积，降低了空隙率；对比文件1没有教导任何孔隙率大于50%的材料。（3）本申请通过使用经过预反应的颗粒实现高于55%的孔隙度、低水平微裂纹和较高的强度。（4）由本申请图19B和对比文件1图2比较可知，本申请形成逆孔隙度孔结构，而对比文件1没有形成该结构。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1、审查文本的认定
经合议组审查，复审请求人于2019年7月4日提交的权利要求第1-19项符合专利法第33条的规定。故本复审请求审查决定所针对的审查文本为：2016年1月20日提交的说明书附图、说明书第1-231段、摘要附图、说明书摘要；2019年7月4日提交的权利要求第1-19项。
2、关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定的创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
判断一项权利要求是否具备创造性，应当以权利要求所限定的技术方案为基础，确定现有技术整体上是否存在使本领域的技术人员在面对发明实际解决的技术问题时改进最接近的现有技术并获得要求保护的技术方案的技术启示，如果现有技术中存在这种技术启示，则所述技术方案是显而易见的，从而不具备创造性。
2.1权利要求1要求保护一种制造包含经过预反应的颗粒的多孔陶瓷制品的方法。对比文件1涉及一种多孔陶瓷制品的制备方法，并具体公开了：使用的氧化铝原料平均粒径为1.5μm，碱金属的杂质量为0.1质量％，硅的杂质量为0.1质量％，使用的二氧化钛原料平均粒径为0.2μm，碱金属的杂质量为0.3质量％，使用的碳酸镁原料表观比重为0.23g/ml，不含有碱金属及二氧化硅的杂质，氧化铁原料平均粒径为1.0μm，二氧化硅原料平均粒径为1.2μm；首先，以成为由Al0.6Mg0.6Fe0.2Ti1.6O5构成的伪板钛矿型的结晶粉末的方式配合上述的氧化铝原料、二氧化钛原料、碳酸镁原料、氧化铁原料，在溶剂中添加异丙醇(IPA)，介质中使用直径10mm的氧化铝珠，利用滚磨机混合72小时而制作浆料；将该浆料加热到110℃而使IPA挥发、干燥、造粒；该造粒粉成为大致球状，造粒粉的平均粒径为如表1所示的粒径；造粒粉的平均粒径通过利用网眼处理改变网眼的孔径或者选择通过网眼的造粒粉或残留在网眼上的造粒粉来改变；将该造粒粉置于大气中，在表1所示的温度下进行预烧，合成含有Al、Ti、Mg及Fe的伪板钛矿型结晶，得到预烧粉末；其次，使用具有表1所示的直径的氧化铝制珠，按表1所示的时间通过球磨机粉碎上述预烧粉末；观察到没有被粉碎而残留的球状的预烧多结晶粒子粉末和被粉碎得到的柱状的预烧单结晶粒子粉末；相对于这些粉碎的预烧粉末100质量份，只添加表1所示量的二氧化硅粉末，利用万能混练机混合，得到了原料粉末；在该原料粉末100质量份中，添加甲基纤维素15质量份、乳蜡5质量份、离子水25质量份，利用万能混合机混练，得到了挤出成形用坯；接着，使用模将该坯成形为直径150mm、长度100mm的圆柱状蜂窝体；将得到的成形体以80℃、在大气中、干燥24小时后，置于大气中，在表1所示的温度下烧成4小时，得到了由多孔质陶瓷部件构成的圆柱状蜂窝体”（参见说明书第77-85段、表1）。
表1
根据表1记载的内容可知，造粒后颗粒的平均粒径最小为50μm（参见说明书表1）；另外，对比文件1将料浆“加热到110℃而使IPA挥发、干燥、造粒；该造粒粉成为大致球状”，将造粒粉在1400、1475或1500℃下烧结，球磨后存有球状的预烧多结晶粒子粉末，因此其得到的颗粒必然包括了致密类球形颗粒、多孔类球形颗粒或空心类球形颗粒中的至少一种。此外，对比文件1公开了Al0.6Mg0.6Fe0.2Ti1.6O5，即公开了钛酸铝固溶体铁板钛矿，同时还指出原料中含有碱金属和硅等杂质，因此在预烧结过程中，除了形成Al0.6Mg0.6Fe0.2Ti1.6O5相，必然还会产生由杂质形成的其它相。
可见，权利要求1要求保护的技术方案与对比文件1相比，区别在于：①权利要求1所述组成包含钛酸铝固溶体铁板钛矿、堇青石、多铝红柱石、尖晶石、长石、氧化铝和金红石中的两种或多种；②权利要求1将该方法最终获得制品的孔隙度限定为至少55%。
对于区别①，本领域技术人员知晓钛酸铝固溶体可以单独制成制品使用，也可以与其它材质如堇青石、莫来石、刚玉等材料复合，还可以加入添加剂例如氧化镁、氧化硅等形成尖晶石、莫来石等新相，来改善钛酸铝制品的性能。在此基础上，根据产品设计性能的需要对其相组成及原料进行选定是本领域技术人员容易想到的，其技术效果可以预期。对于区别②，首先，权利要求1为方法权利要求，其所制备的产品的性能对该方法并无实质限定作用；其次，对比文件1公开了50%的气孔率，而根据需要通过调整有机添加剂的用量或采用成孔剂来增加多孔陶瓷制品孔隙度为本领域常规技术手段，本领域技术人员可以根据需要采用上述手段对孔隙度进行调整。因此，权利要求1要求保护的技术方案不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
2.2权利要求2-4对其引用的权利要求做了进一步限定。对比文件1已经公开了：使用的氧化铝原料平均粒径为1.5μm，碱金属的杂质量为0.1质量％，硅的杂质量为0.1质量％，使用的二氧化钛原料平均粒径为0.2μm，碱金属的杂质量为0.3质量％，使用的碳酸镁原料表观比重为0.23g/ml，不含有碱金属及二氧化硅的杂质，氧化铁原料平均粒径为1.0μm，二氧化硅原料平均粒径为1.2μm；首先，以成为由Al0.6Mg0.6Fe0.2Ti1.6O5构成的伪板钛矿型的结晶粉末的方式配合上述的氧化铝原料、二氧化钛原料、碳酸镁原料、氧化铁原料，在溶剂中添加异丙醇(IPA)，介质中使用直径10mm的氧化铝珠，利用滚磨机混合72小时而制作浆料；将该浆料加热到110℃而使IPA挥发、干燥、造粒。另外，对浆液采用喷雾干燥工艺进行干燥也是本领域技术人员的常规选择，并且本领域技术人员可以根据喷雾效果等性能确定合适的浆料固体负载量。因此，在其引用的权利要求不具备创造性的基础上，权利要求2-4也不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
2.3权利要求5对其引用的权利要求做了进一步限定。对比文件1已经公开了对造粒粉在1400℃、1475℃或1500℃下进行了烧结的特征，由于实际烧结过程中并不能保证所有颗粒实现充分烧结，因此预烧后的颗粒包括形成烧结颗粒、部分反应的颗粒和完全反应的颗粒中的至少一种是本领域技术人员容易想到的。因此，权利要求5不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
2.4权利要求6-14对其引用的权利要求做了进一步限定。
对于权利要求6，对比文件1已经公开了：利用万能混合机混练，得到了挤出成形用坯；接着，使用模将该坯成形为直径150mm、长度100mm的圆柱状蜂窝体。而具体采用浇注、轧制或压制等工艺制备得到生坯槽干材、生坯碟等也是本领域常规技术手段。
对于权利要求7，根据实际产品形状、用途等特征的需要，对干燥坯体切割成段，并在烧制之前或之后堵塞所述段均是本领域技术人员的常规选择。
对于权利要求8，对比文件1已经公开了：相对于这些粉碎的预烧粉末100质量份，只添加表1所示量的二氧化硅粉末，利用万能混练机混合，得到了原料粉末；在该原料粉末100质量份中，添加甲基纤维素15质量份、乳蜡5质量份、离子水25质量份，利用万能混合机混练。另外，使用无机粘合剂以及醇或有机溶剂做为液体载体也均是本领域的常规选择。
对于权利要求9，对比文件1已经公开了：将该浆料加热到110℃而使IPA挥发、干燥、造粒；造粒粉的平均粒径通过利用网眼处理改变网眼的孔径或者选择通过网眼的造粒粉或残留在网眼上的造粒粉来改变。而具体对料浆进行喷雾干燥、旋转干燥或是进行雾化以及打碎无机细粉末与聚合物粘合剂料浆的混合物或是打碎料浆的干燥饼以控制粒径均是本领域技术人员的常规选择。
对于权利要求10，对比文件1已经指出了其造粒粉成为大致球状，由于造粒过程中并不能保证其完全成为标准球形颗粒，因此除球形颗粒外，包括环面(环形)颗粒、扁长的椭圆体(蛋形、雨滴形、美式橄榄球形)颗粒以及扁圆的椭圆体(薄饼形、扁豆形)颗粒等类球形颗粒也是本领域技术人员容易想到的。
对于权利要求11和12，对比文件1已经公开了包括氧化铝原料、二氧化钛原料、碳酸镁原料、氧化铁原料的特征。另外，在对比文件1公开的无机粉末基础上，本领域技术人员可以根据最终产品性能和应用的需要选择其他合适的第一无机细粉末以及第二无机细粉末。
对于权利要求13，对比文件1已经公开了：相对于这些粉碎的预烧粉末100质量份，只添加表1所示量的二氧化硅粉末，利用万能混练机混合，得到了原料粉末；在该原料粉末100质量份中，添加甲基纤维素15质量份、乳蜡5质量份、离子水25质量份，利用万能混合机混练。另外，本领域技术人员可以根据最终产品性能和应用的需要选择完成混合前所加入的原料种类。
对于权利要求14，对比文件1公开了：以成为由Al0.6Mg0.6Fe0.2Ti1.6O5构成的伪板钛矿型的结晶粉末的方式配合上述的氧化铝原料、二氧化钛原料、碳酸镁原料、氧化铁原料；相对于这些粉碎的预烧粉末100质量份，只添加表1所示量的二氧化硅粉末，利用万能混练机混合，得到了原料粉末。其中的由Al0.6Mg0.6Fe0.2Ti1.6O5构成的伪板钛矿型的结晶粉末即为AT固溶体铁板钛矿相。
因此，在其引用的权利要求不具备创造性的基础上，权利要求6-14也不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
2.5权利要求15要求保护一种制造具有逆孔隙度孔结构的多孔陶瓷制品的方法。对比文件1涉及一种多孔陶瓷制品的制备方法，具体公开内容参见评述2.1。可见，权利要求15要求保护的技术方案与对比文件1相比，区别在于：①权利要求15所述组成包含钛酸铝固溶体铁板钛矿、堇青石、多铝红柱石、尖晶石、长石、氧化铝和金红石中的两种或多种；②权利要求15形成d50至少为14.84μm且小于53.05μm的生坯颗粒；③权利要求15将该方法最终获得制品的结构限定为具有逆孔隙度，孔隙度限定为至少55%，中值孔径限定为10μm-30μm。对于区别①，参见针对权利要求1的相关评述。对于区别②，对比文件1公开了造粒后颗粒的平均粒径最小为50μm，造粒粉的平均粒径通过利用网眼处理改变网眼的孔径或者选择通过网眼的造粒粉或残留在网眼上的造粒粉来改变。在此基础上，本领域技术人员可以根据最终产品孔隙大小、原料反应活性等特性要求，通过常规技术手段确定生坯颗粒合适的粒径尺寸。对于区别③，首先，权利要求15为方法权利要求，其所制备的产品的性能对该方法并无实质限定作用；其次，对比文件1公开了50%的气孔率以及10μm、11μm、12μm、15μm、16μm的气孔径，而根据需要通过调整有机添加剂的用量或采用成孔剂来增加多孔陶瓷制品孔隙度和气孔径为本领域常规技术手段，本领域技术人员可以根据需要采用上述手段对孔隙度和气孔径进行调整。因此，权利要求15要求保护的技术方案不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
2.6权利要求16-17对其引用的权利要求做了进一步限定。对比文件1公开了：使用的氧化铝原料平均粒径为1.5μm，碱金属的杂质量为0.1质量％，硅的杂质量为0.1质量％，使用的二氧化钛原料平均粒径为0.2μm，碱金属的杂质量为0.3质量％，使用的碳酸镁原料表观比重为0.23g/ml，不含有碱金属及二氧化硅的杂质，氧化铁原料平均粒径为1.0μm，二氧化硅原料平均粒径为1.2μm；在表1所示的温度下进行预烧，合成含有Al、Ti、Mg及Fe的伪板钛矿型结晶，得到预烧粉末。可见，对比文件1公开了由氧化铝原料、二氧化钛原料、碳酸镁原料、氧化铁原料形成钛酸铝固溶体铁板钛矿相，同时还指出原料中含有碱金属和硅等杂质，因此在预烧结过程中，除了形成Al0.6Mg0.6Fe0.2Ti1.6O5相，必然还会产生由杂质形成的其它相。此外，本领域知晓钛酸铝固溶体可以单独制成制品使用，也可以与其它材质如堇青石、莫来石、刚玉等材料复合，还可以加入添加剂例如氧化镁、氧化硅等形成尖晶石、莫来石等新相，来改善钛酸铝制品的性能。因此，本领域技术人员可以根据具体生产条件和产品的需要确定最终陶瓷产品合适的相组成，从而选择相应的原料，对原料进行预烧后即可以得到具有合适相组成的经过完全或部分预反应的颗粒。因此，在其引用的权利要求不具备创造性的基础上，权利要求16-17也不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
2.7权利要求18-19对其引用的权利要求做了进一步限定。首先，权利要求18-19为方法权利要求，其所制备的产品的性能对该方法并无实质限定作用；其次，根据对比文件1公开的制备工艺，本领域技术人员可以确定对比文件1的多孔陶瓷制品必然也会存在“结合的球形颗粒的固体物质”、“大孔颈的连续孔的网络结构的微结构”或类似物质和结构。因此，在其引用的权利要求不具备创造性的基础上，权利要求18-19也不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
3、关于复审请求人意见
对于前述复审请求人意见，合议组经过审查后认为：对于（1），本领域技术人员知晓钛酸铝固溶体可以单独制成制品使用，也可以与其它材质如堇青石、莫来石、刚玉等材料复合，还可以加入添加剂例如氧化镁、氧化硅等形成尖晶石、莫来石等新相，来改善钛酸铝制品的机械性能和耐热冲击性能（公知常识性证据1：《实用耐火原料手册》，郭海珠，北京：中国建材工业出版社，2000.8，第421页；公知常识性证据2：《耐火材料实用手册》，钱之荣等，北京：冶金工业出版社，1992.9，第169页；公知常识性证据3：《特种耐火材料实用技术手册》，胡宝玉等，北京：冶金工业出版社，2004.6，第315-317页）。在此基础上，根据产品设计性能的需要对其相组成及原料进行选定是本领域技术人员容易想到的，其技术效果可以预期。对于（2），首先，本申请要求保护的技术方案中没有限定预烧后不能进行粉碎或研磨；其次，对比文件1明确指出球磨后存有球状的预烧多结晶粒子粉末，且由表2也可以看出多结晶粒子的面积比可以高达60-88%，因此，对比文件1公开了“所述经过预反应的颗粒包括球形颗粒”这一技术特征。对于（3），由说明书表2公开的内容可知，对比文件1也具有良好的耐热冲击性和弯曲强度，且本领域技术人员知晓，造粒方式、成孔剂、有机粘合剂的使用均会对多孔陶瓷制品的孔隙率和孔径产生影响，本领域技术人员可以在对比文件1的基础上通过上述手段对制品的孔隙率和孔径做进一步调整，以获得高于55%的孔隙度。对于（4），本申请经预烧反应使多孔陶瓷制品具有逆孔结构进而具有改善的孔隙率和透过性，对比文件1公开了经过预烧反应获得的球状预烧多结晶粒子，其所制备的多孔陶瓷制品也应具有逆孔结构。综上，合议组对复审请求人的主张不予支持。
基于上述事实和理由，本案合议组作出如下决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2017年12月6日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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