发明创造名称：一种叔丁醇氧化方法
外观设计名称：
决定号：191410
决定日：2019-09-10
委内编号：1F250328
优先权日：
申请（专利）号：201410515125.8
申请日：2014-09-29
复审请求人：中国石油化工股份有限公司 中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：黄明辉
合议组组长：王青华
参审员：王颖
国际分类号：C07C409/04,C07C407/00
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点：说明书中记载的明显违背常理的实验数据不作为申请的申请事实，不作为发明创造性判断的考虑因素。如果发明与现有技术相比存在区别特征，但是该区别特征的选择在现有技术中给出了启示以解决发明实际解决的技术问题，则该发明不具有创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201410515125.8，名称为“一种叔丁醇氧化方法”的发明专利申请（下称本申请）。申请人为中国石油化工股份有限公司和中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院。本申请的申请日为2014年09月29日，公开日为2016年04月27日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年01月10日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：本申请权利要求1-13不具备专利法第22条第3款规定的创造性。驳回决定所依据的文本为申请日2014年09月29日提交的说明书第1-20页（即第0001-0129段）、说明书摘要和权利要求第1-13项。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种叔丁醇氧化方法，该方法包括：在氧化反应条件下，使含有叔丁醇和氧化剂的液体混合物流过催化剂床层；所述催化剂床层包括第一催化剂床层和第二催化剂床层，以液体混合物的流动方向为基准，所述第一催化剂床层位于所述第二催化剂床层的上游，所述第一催化剂床层装填的钛硅分子筛为空心钛硅分子筛，所述空心钛硅分子筛的晶粒为空心结构，该空心结构的空腔部分的径向长度为5-300 纳米，且该钛硅分子筛在25℃、P/P0＝0.10、吸附时间为1 小时的条件下测得的苯吸附量为至少70 毫克/克，该钛硅分子筛的低温氮吸附的吸附等温线和脱附等温线之间存在滞后环；所述第二催化剂床层装填的钛硅分子筛为不同于空心钛硅分子筛的钛硅分子筛。
2. 根据权利要求1所述的方法，其中，所述第二催化剂床层装填的钛硅分子筛为TS-1。
3. 根据权利要求1或2所述的方法，其中，在目标氧化产物选择性下降至满足条件1时，该方法还包括进行调整步骤，直至目标氧化产物选择性提高为满足条件2 时，停止所述调整步骤，
条件1、某一时间t 下的目标氧化产物选择性St 与初始目标氧化产物选择性S0 的比值St/S0 为0.85 ≤ St/S0
条件2、目标氧化产物选择性S’与初始目标氧化产物选择性S0 的比值S’/S0 为0.9 ≤ S’/S0 ≤ 1 ；
所述调整步骤为提高所述液体混合物中氧化剂的质量含量。
4. 根据权利要求3所述的方法，其中，条件1 中，St/S0<>
5. 根据权利要求3所述的方法，其中，以0.02-5％ / 天的幅度提高所述液体混合物中氧化剂的质量含量。
6. 根据权利要求1或2所述的方法，其中，所述第一催化剂床层装填的空心钛硅分子筛
与所述第二催化剂床层装填的钛硅分子筛的重量比为1-20 ：1，优选为2-10 ：1。
7. 根据权利要求1或2所述的方法，其中，所述液体混合物流过第一催化剂床层的表观速度为v1，流过第二催化剂床层的表观速度为v2，v1 ＜ v2 ；优选地，v2/v1＝1.5-10 ；进一步优选地，v2/v1＝2-5。
8. 根据权利要求1或2所述的方法，其中，所述液体混合物在第一催化剂床层中的停留时间为T1，在催化剂床层中的总停留时间为T，T1/T ＝ 0.3-0.95 ；优选地，T1/T ＝ 0.5-0.85。
9. 根据权利要求1或2所述的方法，其中，所述第一催化剂床层的温度高于所述第二催化剂床层的温度；优选地，所述第一催化剂床层的温度比所述第二催化剂床层的温度高5-50℃。
10. 根据权利要求1或2所述的方法，其中，所述氧化剂为过氧化物。
11. 根据权利要求1或2所述的方法，其中，叔丁醇与所述氧化剂的摩尔比为0.1-20 ：1。
12. 根据权利要求1所述的方法，其中，该方法还包括向所述液体混合物中送入至少一种碱性物质，所述碱性物质的送入量使得所述液体混合物的pH 值处于6-9 的范围内。
13. 根据权利要求1所述的方法，其中，所述液体混合物流过所述第一催化剂床层和所述第二催化剂床层的条件各自包括：温度为0-120℃；以表压计，压力为0.01-3MPa ；以所述第一催化剂床层和所述第二催化剂床层内的钛硅分子筛的总量为基准，所述叔丁醇的重量空速为0.1-20h-1。”
驳回决定认为：权利要求1与对比文件1（CN1699339A，公开日为2005年11月23日）的区别在于催化剂的设定，本申请的催化剂床层包含了第一和第二催化剂床层，且第一层采用空心钛硅分子筛，第二层采用不同的钛硅分子筛，而对比文件1仅使用了空心钛硅分子筛。但是对比文件3（CN103787931A，公开日为2014年05月14日）给出了为了获得更高收率而设置多个催化剂床层的技术启示，本领域技术人员容易想到在不同的催化剂床上设置不同的催化剂，并选择合适的填装顺序。因此在对比文件1的基础上结合对比文件3得到权利要求1的技术方案是显而易见的，权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。基于此，从属权利要求2-13也不具备创造性。同时，本申请的系列申请CN2014104260718采用不同催化剂组合获得了相似的催化效果，尽管氧化底物不同，但表现出的规律与本申请相悖，本申请的效果数据不合常理。
申请人中国石油化工股份有限公司和中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年04月25日向国家知识产权局提出了复审请求，没有修改申请文件。
复审请求人认为：首先，系列申请CN2014104260718不是现有技术，不能用于本申请创造性的判断。其次，复审请求人根据本申请实施例1和对比例1-3在表1中的结果认为本申请的特定的催化剂设置方式提高了催化剂寿命、提高了转化率和选择性。对比文件3没有公开在不同催化剂床层中使用不同的钛硅分子筛，也没有公开叔丁醇的氧化反应，基于本申请要解决的技术问题，本领域技术人员不可能基于对比文件3想到设置为本申请的催化剂体系。对比文件1-3没有给出催化剂种类和顺序的选择对于氧化效果的影响，根据公知常识也不可能预测到上述效果。因此本申请具备创造性。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年05月03日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为，系列申请只是为了证明本申请数据真实性存疑，并且对比文件3教导了设置多个催化剂床层可以获得更好的催化效果，将不同钛硅分子筛组合使用也是容易想到的，因而坚持原驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年05月16日向复审请求人发出复审通知书，指出：首先，本申请和系列申请CN201410515123.9（下称申请A），CN20141051520.6（下称申请B），CN201410515485.8（下称申请C）涉及完全不同的反应，考察的指标也不尽相同，但是在实验数据（表1和表2）上存在变相的雷同，明显有违常理，因此本申请的真实性存疑，本申请表1和表2不作为本申请的事实基础。而本申请和对比文件1的区别在于权利要求1中使用了两种不同的催化剂，一种为空心钛硅分子筛，另一种为不同于空心钛硅分子筛的钛硅分子筛，并且反应原料依次通过这两种催化剂；而对比文件1只是用一种空心钛硅分子筛作为催化剂。而由于本申请表1和表2的数据不作为事实基础，因此从说明书中只能确定本申请的技术方案仅仅是提供了多层催化剂替代单层催化剂，实际解决的技术问题是提供了一种叔丁醇氧化方法。而对比文件3给出了设置多个催化剂床层的技术启示，具体催化剂种类和顺序的选择对于本领域技术人员来说也是显而易见的，权利要求1不具备突出的实质性特点和显著的进步，不具备创造性，基于此，权利要求2-13也不具备创造性。针对复审请求人的意见陈述，合议组认为：首先，合议组不再考虑系列申请CN2014104260718，对于复审通知书中涉及的系列申请A-C：这三篇申请并不是现有技术，也不是以这三篇申请中的任何一篇为对比文件做出本申请的三性意见。这三篇申请的作用是作为认定本申请申请事实的辅助参考，因此这三篇申请的使用没有违反审查指南的规定。其次，对比系列申请可以看出本申请的数据存在明显违背常理之处，真实性存疑，复审请求人基于该数据得出的本申请实际解决的技术问题以及获得的技术效果的认定不能被接受，合议组认为本申请的技术方案没有解决复审请求人声称的所述技术问题。因此在此基础上得出的本申请具有创造性的结论也不能被接受。对比文件3没有公开不同的催化剂床层使用不同的催化剂，但是在不同的催化剂床层上放置催化剂只有两种方式：放置相同的催化剂和放置不同的催化剂，这两种方式在效果上并没有差异，本领域技术人员很容易进行选择。尽管对比文件3的反应底物不同，但对比文件3同样是钛硅分子筛参与的以过氧化氢作为氧化剂的催化氧化反应，和本申请的反应非常相似，将对比文件3设置多层催化剂床层的方式应用到对比文件1并不存在技术上的障碍。因此，复审请求人的意见不能被接受，本申请不具备创造性。
复审请求人于2019年06月28日提交了意见陈述书，同时修改了申请文件，提交了新修改的权利要求1-16，其中将原权利要求9中记载的附加技术特征“所述第一催化剂床层的温度比所述第二催化剂床层的温度高5-50℃”并入权利要求1中，从而形成新的权利要求1；删除原权利要求9；将原权利要求6-8中出现的优选部分分别修改为各自的从属权利要求，并将优选部分删除；将权利要求重新编号，并对权利要求之间的引用关系进行适应性调整。新提交的权利要求书为：
“1. 一种叔丁醇氧化方法，该方法包括：在氧化反应条件下，使含有叔丁醇和氧化剂的液体混合物流过催化剂床层；所述催化剂床层包括第一催化剂床层和第二催化剂床层，以液体混合物的流动方向为基准，所述第一催化剂床层位于所述第二催化剂床层的上游，所述第一催化剂床层装填的钛硅分子筛为空心钛硅分子筛，所述空心钛硅分子筛的晶粒为空心结构，该空心结构的空腔部分的径向长度为5-300纳米，且该钛硅分子筛在25℃、P/P0＝0.10、吸附时间为1小时的条件下测得的苯吸附量为至少70毫克/克，该钛硅分子筛的低温氮吸附的吸附等温线和脱附等温线之间存在滞后环；
所述第二催化剂床层装填的钛硅分子筛为不同于空心钛硅分子筛的钛硅分子筛；
所述第一催化剂床层的温度比所述第二催化剂床层的温度高5-50℃。
2. 根据权利要求1所述的方法，其中，所述第二催化剂床层装填的钛硅分子筛为TS-1。
3. 根据权利要求1或2所述的方法，其中，在目标氧化产物选择性下降至满足条件1时，该方法还包括进行调整步骤，直至目标氧化产物选择性提高为满足条件2时，停止所述调整步骤，
条件1、某一时间t下的目标氧化产物选择性St与初始目标氧化产物选择性S0的比值St/S0为0.85≤St/S0<>
条件2、目标氧化产物选择性S’与初始目标氧化产物选择性S0的比值S’/S0为0.9≤S’/S0≤1；
所述调整步骤为提高所述液体混合物中氧化剂的质量含量。
4. 根据权利要求3所述的方法，其中，条件1中，St/S0<>
5. 根据权利要求3所述的方法，其中，以0.02-5％/天的幅度提高所述液体混合物中氧化剂的质量含量。
6. 根据权利要求1或2所述的方法，其中，所述第一催化剂床层装填的空心钛硅分子筛与所述第二催化剂床层装填的钛硅分子筛的重量比为1-20：1。
7. 根据权利要求6所述的方法，其中，所述第一催化剂床层装填的空心钛硅分子筛与所述第二催化剂床层装填的钛硅分子筛的重量比为2-10：1。
8. 根据权利要求1或2所述的方法，其中，所述液体混合物流过第一催化剂床层的表观速度为v1，流过第二催化剂床层的表观速度为v2，v1＜v2。
9. 根据权利要求8所述的方法，其中，v2/v1＝1.5-10。
10. 根据权利要求8所述的方法，其中，v2/v1＝2-5。
11. 根据权利要求1或2所述的方法，其中，所述液体混合物在第一催化剂床层中的停留时间为T1，在催化剂床层中的总停留时间为T，T1/T＝0.3-0.95。
12. 根据权利要求11所述的方法，其中，T1/T＝0.5-0.85。
13. 根据权利要求1或2所述的方法，其中，所述氧化剂为过氧化物。
14. 根据权利要求1或2所述的方法，其中，叔丁醇与所述氧化剂的摩尔比为0.1-20：1。
15. 根据权利要求1所述的方法，其中，该方法还包括向所述液体混合物中送入至少一种碱性物质，所述碱性物质的送入量使得所述液体混合物的pH值处于6-9的范围内。
16. 根据权利要求1所述的方法，其中，所述液体混合物流过所述第一催化剂床层和所述第二催化剂床层的条件各自包括：温度为0-120℃；以表压计，压力为0.01-3MPa；以所述第一催化剂床层和所述第二催化剂床层内的钛硅分子筛的总量为基准，所述叔丁醇的重量空速为0.1-20h-1。”
复审请求人认为：（1）本申请和对比文件1的区别出复审意见通知书中指出的之外，至少还包括：权利要求1还公开了所述第一催化剂床层的温度比所述第二催化剂床层的温度高5-50℃。因此本申请实际要解决的技术问题在于，提供一种新的以钛硅分子筛为催化剂的叔丁醇氧化方法，该方法在保证催化剂使用寿命的同时，还能提高反应初期的反应物转化率和目标产物叔丁基过氧化氢的选择性。而对比文件3反应底物和产物与本申请和对比文件1不同，没有动机将两者结合。（2）本申请实施例11和14的对比可以看出，第一催化剂床层的温度比第二催化剂床层的温度高5-50℃条件的控制能够提高叔丁醇氧化方法在反应初期的转化率和目标产物选择性。而对比文件3并没有公开多个催化剂床层采用不同的温度，以及由此导致的对效果的影响，本领域技术人员不会想到对温度进行如此控制，权利要求1产生的技术效果超出了本领域技术人员可以预测的范畴，因此权利要求1具备创造性，基于此，权利要求2-16也具备创造性。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
审查文本的认定
经审查，复审请求人在2019年06月28日提交的权利要求书中，对权利要求的修改符合专利法第33条及专利法实施细则第61条第1款的规定。故，本复审请求审查决定针对的文本是2019年06月28日提交的权利要求书第1-16项，申请日2014年09月29日提交的说明书第1-20页（即第0001-0129段）和说明书摘要。
具体理由的阐述
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
说明书中记载的明显违背常理的实验数据不作为申请的申请事实，不作为发明创造性判断的考虑因素。如果发明与现有技术相比存在区别特征，但是该区别特征的选择在现有技术中给出了启示以解决发明实际解决的技术问题，则该发明不具有创造性。
具体到本案，权利要求1请求保护一种叔丁醇氧化方法，该方法包括：在氧化反应条件下，使含有叔丁醇和氧化剂的液体混合物流过催化剂床层；所述催化剂床层包括第一催化剂床层和第二催化剂床层，以液体混合物的流动方向为基准，所述第一催化剂床层位于所述第二催化剂床层的上游，所述第一催化剂床层装填的钛硅分子筛为空心钛硅分子筛，所述空心钛硅分子筛的晶粒为空心结构，该空心结构的空腔部分的径向长度为5-300纳米，且该钛硅分子筛在25℃、P/P0＝0.10、吸附时间为1小时的条件下测得的苯吸附量为至少70毫克/克，该钛硅分子筛的低温氮吸附的吸附等温线和脱附等温线之间存在滞后环；所述第二催化剂床层装填的钛硅分子筛为不同于空心钛硅分子筛的钛硅分子筛。
对比文件1公开了一种制备叔丁基过氧化氢的方法（参见实施例部分）：叔丁醇和过氧化氢在钛硅分子筛的存在下反应制备得到叔丁基过氧化氢，所用钛硅分子筛为CN1132699C中公开的方法合成的，商品牌号为HTS钛硅分子筛（即权利要求1中的空心钛硅分子筛）。本申请权利要求1和对比文件1采用相同的原料制备相同产物，区别在于：（1）反应中催化剂使用的不同，具体来说，权利要求1中使用了两种不同的催化剂，一种为空心钛硅分子筛，另一种为不同于空心钛硅分子筛的钛硅分子筛，并且反应原料依次通过这两种催化剂；而对比文件1只是用一种空心钛硅分子筛作为催化剂；（2）反应温度设置不同，具体来说，权利要求1设置第一催化剂床层的温度比第二催化剂床层的温度高5-50℃；而对比文件1由于只采用了一种催化剂因此没有相关设置。
依据本申请说明书的记载，本申请要解决的技术问题是解决现有技术采用钛硅分子筛作为叔丁醇氧化催化剂时活性和选择性会随着反应时间延长而下降导致的转化率、氧化剂有效率利用率和目标氧化产物选择性减低，以及催化剂再生后活性和选择性波动大不利于生产等问题。采用权利要求1的方法能够保证即使长周期连续运转也能将氧化剂转化率和目标氧化产物选择性稳定在较高水平并能够延长作为催化剂的钛硅分子筛的单程使用寿命，降低催化剂的再生频率，获得较为稳定的氧化剂转化率，较高的目标氧化物产物选择性，降低后续分离纯化的难度（参见说明书第[0004]-[0015]段）。进一步在实施例1-14中考察了采用不同的第二层催化剂和/或反应条件（例如催化剂用量、催化剂床层内径等条件）进行叔丁醇的氧化获得的氧化剂转化率和产物选择性，并在对比例1-3中考察了两层催化剂选层择相同的催化剂或改变两层催化剂的顺序进行叔丁醇的氧化获得的氧化剂转化率和产物选择性（实施例1-14和对比例1-3的催化剂体系设置归纳见下表A）。本申请说明书表1和表2中分别给出的实施例1-3和对比例1-3以及实施例4-14的氧化剂转化率以及产物选择性的数据。
实施例编号
第一层催化剂
第二层催化剂
1
空心钛硅
TS-1
2
空心钛硅
Ti-MCM-41
3
空心钛硅
Ti-beta
4-14
空心钛硅
TS-1（反应条件变化）
对比例1
空心钛硅
空心钛硅
对比例2
TS-1
TS-1
对比例3
TS-1
空心钛硅
表A
但是，对于本申请表1和表2给出的实验数据，合议组认为存在以下明显不合理之处：
申请A，申请B，申请C和本申请为相同申请人、相同发明人的同日申请，申请A-C中均采用和本申请相同的催化剂体系分别进行环己烷、苯乙烯和氯丙烯的氧化。申请A-C中也都记载了14个实施例（实施例1-14）和3个对比例（对比例1-3），实施例和对比例的催化剂体系设置和本申请完全相同，即也都是表A的设置方式，实施例4-14的反应条件的设置也和本申请完全相同，并且都是通过表1（包括实施例1-3和对比例1-3，涉及转化率和选择性）和表2（包括实施例4-14，涉及转化率和选择性）来归纳数据。
将申请A的表1和本申请的表1数据对比可以发现：将本申请表1中氧化剂转化率的18个数值各自减去4后正好顺序对应为申请A表1中环己烷转化率的18个数值；将本申请表1中叔丁基过氧化氢选择性的18个数值各自减去4后正好顺序对应为申请A表1中环己酮选择性的18个数值，归纳如下表B：
本申请
申请A
编号
反应时间h
氧化剂转化率%
叔丁基过氧化氢选择性%
环己烷转化率%
环己酮选择性%
实施例1
2
96
94
92(=96-4)
90(=94-4)
360
94
93
90(=94-4)
89(=93-4)
720
93
91
89(=93-4)
87(=91-4)
对比例1
2
95
94
91(=95-4)
90(=94-4)
360
94
90
90(=94-4)
86(=90-4)
720
59
71
55(=59-4)
67(=71-4)
对比例2
2
93
92
89(=93-4)
88(=92-4)
360
92
88
88(=92-4)
84(=88-4)
720
57
69
53(=57-4)
65(=69-4)
对比例3
2
91
90
87(=91-4)
86(=90-4)
360
90
86
86(=90-4)
82(=86-4)
720
55
67
51(=55-4)
63(=67-4)
实施例2
2
86
84
82(=86-4)
80(=84-4)
360
84
83
80(=84-4)
79(=83-4)
720
83
81
79(=83-4)
77(=81-4)
实施例3
2
84
82
80(=84-4)
78(=82-4)
360
82
81
78(=82-4)
77(=81-4)
720
79
69
75(=79-4)
65(=69-4)
表B
同样，将本申请表2中实施例4-10和12-13的涉及氧化剂转化率的27个数值各自减去4后正好顺序对应为申请A表2中实施例4-10和12-13的涉及环己烷转化率的27个数值；将本申请表2中实施例4-10和12-13的涉及叔丁基过氧化氢选择性的27个数值各自减去4后正好顺序对应为申请A表2中实施例4-10和12-13的涉及环己酮选择性的27个数值；将本申请表1中氧化剂转化率的18个数值各自加上1后正好顺序对应为申请B表1中氧化剂转化率的18个数值；将本申请表1中叔丁基过氧化氢选择性的18个数值各自减去26后正好顺序对应为申请B表1中环氧苯乙烷选择性的18个数值；将本申请表2中实施例4-13的涉及氧化剂转化率的30个数值各自加上1后正好顺序对应为申请B表2中实施例4-13的涉及氧化剂转化率的30个数值；将本申请表2中实施例4-13的涉及叔丁基过氧化氢选择性的30个数值各自减去26后正好顺序对应为申请B表2中实施例4-13的涉及环氧苯乙烷选择性的30个数值；将本申请表2中实施例4-11的涉及氧化剂转化率的24个数值各自加上1后正好顺序对应为申请C表2中实施例4-11的涉及氧化剂转化率的24个数值。
上述四篇申请涉及完全不同的反应，考察的指标也不尽相同，这种数据上表现出来的规律（或者称为变相的雷同）明显有违常理。因此，合议组认定，本申请表1和表2的数据不真实，故不作为本申请的事实基础。基于合议组认定的申请事实，不能确定本申请采用特定的催化系统解决了其声称的长期使用催化剂寿命降低，氧化剂转换率和产物选择性低的问题。
因此，基于上述区别特征，可以确定本申请实际解决的技术问题是提供了一种叔丁醇氧化方法。
对于所述区别特征（1），对比文件3给出了选择多层催化剂层的技术启示：对比文件3涉及二甲基亚砜的制备，其中第二步由二甲基硫醚和氧化剂在钛硅分子筛催化剂存在下反应得到二甲基硫醚，在该步骤中为了提高催化剂床层的抗坍塌能力以及提高二甲基亚砜收率，在反应区中设置多个催化剂床层（参见说明书第[0060]段）。本申请和对比文件3都是钛硅分子筛催化的氧化反应，因此本领域技术人员有动机采用对比文件3设置多个催化剂床层的方式来设置本申请的催化剂体系；钛硅分子筛是醇类物质催化氧化反应中已知的、常用的催化剂（参见《石油化工技术进展》王基铭，袁晴棠主编，北京：中国石化出版社，2002年04月出版（下称公知证据1）：第691-692页，“2.4 钛硅分子筛,2.4.1和2.4.2”），多层催化剂床层中催化剂的种类的选择要么相同要么不同，选择不同也只是在已知的两种方式中的一种，顺序也是在有限的两种方式中容易选择的。对于区别特征（2），反应必然是在一定温度下进行，也就是说本领域技术人员必然需要对两个催化剂床层上的温度进行设置，具体温度的设定结合反应进行的状态，通过有限次实验能够选择。根据上述对实验效果的分析，这些从有限的方式中的选择与使用单层催化剂相比并没有取得更好的技术效果或者解决任何产业上的技术问题。因此，在对比文件1的基础上结合对比文件3得到权利要求1的技术方案对于本领域技术人员来说是显而易见的，权利要求1不具备突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求2限定了第二催化剂床层中的催化剂种类，但是公知证据1给出了TS-1催化剂是过氧化氢参与的氧化反应中用的最多催化剂（参见公知证据1，第691页，倒数第二段），本领域技术人员很容易想到选择TS-1用于本申请的氧化反应。因此在其引用的权利要求不具备创造性的情况下，权利要求2也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求3-16进一步限定了各种反应条件，其中氧化剂和叔丁醇、氧化剂的摩尔比和反应温度已被对比文件1公开（参见实施例1），反应调整方式；催化剂用量；物流经过催化剂床层的表观速度；停留时间；温度；反应压力；原料空速和pH等具体参数都是本领域技术人员可以结合反应进行的状态，通过有限次实验能够选择的。因此在其引用的权利要求不具备创造性的情况下，权利要求3-16也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
3、针对复审请求人在答复复审通知书时的意见
合议组认为：
（1）参见前文针对权利要求1不具备创造性的评述，本申请实验数据真实性存疑，不能作为本申请的申请事实，即在确认本申请的技术问题和/或技术效果时，本申请表1-2的数据不予考虑。因此根据本申请的技术方案，本领域技术人员只能确认本申请的技术方案能够制备得到目标产物，而“该方法在保证催化剂使用寿命的同时，还能提高反应初期的反应物转化率和目标产物叔丁基过氧化氢的选择性”这样的效果不能被确认，因此本申请的技术方案不能解决如何在保证催化剂寿命的同时提高反应初期反应物转化率和目标产物选择性的问题。根据本申请可以确认的申请事实只能认定本申请能够解决的技术问题是提供了一种叔丁醇氧化方法。而对比文件3的底物虽然不同于本申请，但是对比文件3同样是钛硅分子筛作为催化剂参与的以过氧化氢作为氧化剂的催化氧化反应，和本申请以及对比文件1的反应非常相似，基于反应的相似性将对比文件1和对比文件3结合并不存在技术上的障碍。
（2）参见针对权利要求1评述中本申请表1和表2数据整体上与系列申请相关数据变相雷同的评述，涉及包括本申请实施例11和14的数据在内的本申请表1-2的实验数据的真实性均存疑。复审请求人并没有对本申请数据真实性问题进行任何回复，基于此，合议组认为本申请表1-表2涉及的实验数据不能被接受，该数据在创造性判断时不予考虑。基于表1-2中的涉及实施例11和14的数据得出的创造性意见陈述不能被接受，对比文件3给出了设置多个催化剂床层的技术启示，而每个催化剂床层必然要设定温度，本领域技术人员能够根据反应的进程通过有限次实验进行温度的选择，本申请可以认可的事实中也不能得出该温度的设定解决了怎样的技术问题，因此这种温度的设定并不能给本申请带来创造性。
因此，合议组对于复审请求人的意见陈述不予支持。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年01月10日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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