发明创造名称：用于生产成型纤维素制品的方法
外观设计名称：
决定号：193810
决定日：2019-10-23
委内编号：1F253002
优先权日：
申请（专利）号：201480032147.7
申请日：2014-04-04
复审请求人：阿尔托大学基金会 赫尔辛基大学
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：王丽娜
合议组组长：冯洁
参审员：刘丹
国际分类号：D01F2/02;C08B1/00
外观设计分类号：
法律依据：专利法第29条、专利法第22条第3款
决定要点：相同主题的发明或者实用新型，是指技术领域、所解决的技术问题、技术方案和预期的效果相同的发明或者实用新型。如果在后申请中的技术方案已在在先申请中有记载，则在后申请可以享受在先申请的优先权。
全文：
本复审请求涉及申请号为201480032147.7，名称为“用于生产成型纤维素制品的方法”的发明专利申请（下称本申请）。申请人为阿尔托大学基金会和赫尔辛基大学。本申请的申请日为2014年04月04日，最早优先权日为2013年04月04日，公开日为2016年03月09日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年02月14日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：相对于对比文件1，权利要求20-28、30-31不具有专利法第22条第2款规定的新颖性，权利要求1-19、29不符合专利法第22条第3款有关创造性的规定；相对于对比文件2结合对比文件3，权利要求1-31不具备专利法第22条第3款规定的创造性。驳回决定所依据的文本为：2015年12月04日进入中国国家阶段时提交的国际申请中文译文的说明书第1-11页、说明书附图第1-7页、说明书摘要；2017年10月30日提交的权利要求第1-31项。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 通过使包含溶于可蒸馏离子液体的木质纤维素材料的溶液经受纺丝方法制造纤维素基成型制品的方法，其特征在于所述离子液体为基于二氮杂二环壬烯(DBN)的离子液体，其中所述DBN-基离子液体包含DBN-基的阳离子和赋予关于Kamlet-Taft贝塔(β)参数的高碱度的阴离子，所述DBN-基阳离子具有残基R，所述残基R选自直链和支化的烷基和芳基以及氢。
2. 根据权利要求1的方法，其中所述直链和支化的烷基为C1-C6烷基、烷氧基、烷氧基烷基。
3. 根据权利要求1或2的方法，其中所述DBN-基离子液体包含式(I)的1,5-二氮杂二环[4.3.0]壬-5-烯鎓阳离子，
(I)
R1选自氢、直链和支化的C1-C6烷基、C1-C6烷氧基、C1-C10烷氧基烷基和C6-18芳基，其任选被一个或多个选自羟基和卤素的取代基取代，
阴离子，其选自：卤离子；类卤离子；羧酸根；烷基亚硫酸根、烷基硫酸根、二烷基亚磷酸根、二烷基磷酸根、二烷基亚膦酸根和二烷基膦酸根。
4. 根据权利要求3的方法，其中所述卤离子为氟离子、氯离子、溴离子或碘离子；所述类卤离子为氰根、硫氰根或氰酸根；所述羧酸根为甲酸根、乙酸根、丙酸根或丁酸根。
5. 根据权利要求1或2的方法，其中所述DBN-基离子液体具有权利要求2中式(I)的1,5-二氮杂二环[4.3.0]壬-5-烯鎓阳离子和羧酸根阴离子，其中R1为H。
6. 根据权利要求1或2的方法，其中所述DBN-基离子液体为[DBNH][CO2Et]或[DBNH][OAc]。
7. 根据权利要求1或2的方法，其中所述木质纤维素材料是由木材或非木材来源生产的化学、机械或化学机械纸浆，或其中所述木质纤维素材料为选自再循环纺织品或废纸的废料。
8. 根据权利要求7的方法，其中所述木质纤维素材料是通过选自牛皮纸、预水解的牛皮纸、苏打AQ、亚硫酸盐、有机溶剂、ASAM、ASA和MEA的已知制浆法生产的漂白或未漂白的化学纸浆，所述废纸为旧报纸。
9. 根据权利要求8的方法，其中所述木质纤维素材料为漂白的溶解纸浆。
10. 根据权利要求1或2的方法，其中所述溶液另外包含任选为含有木质素的纸浆形式的木质素，其中所述木质素来源于含有木质素的纸浆。
11. 根据权利要求10的方法，其中所述含有木质素的纸浆为化学制浆过程中的纸浆，所述木质素选自碱性木质素、牛皮纸木质素、苏打-AQ木质素、磺化木质素、硫化木质素、有机溶剂-木质素、ASAM-木质素和离子液体-提取的木质素(ILL)。
12. 根据权利要求1或2的方法，其中将包含溶解在可蒸馏的DBN-基离子液体中的木质纤维素材料的溶液
-通过纺丝喷嘴，挤出至气隙，
-通过拉伸所述膜或长丝同时仍在溶液中以使所述分子取向，成型为长丝或膜，和
-在通过所述气隙之后，将所述纤维或膜拉伸通过含水纺丝浴，其中使所述纤维素再生。
13. 根据权利要求8的方法，其中所述木质纤维素材料为化学纤维素纸浆或含有木质素的纸浆并还任选为木质素，所述纺丝喷嘴为喷丝头。
14. 根据权利要求1或2的方法，其中通过气隙纺丝、湿法纺丝或干喷射湿纺进行纺丝，其中所述纺丝溶液在纺丝条件下具有5000-70000Pas的零剪切粘度。
15. 根据权利要求14的方法，其中所述纺丝溶液在纺丝条件下具有30000Pas的零剪切粘度。
16. 根据权利要求1或2的方法，其中产生的所述纤维素纤维具有>35cN/tex的干韧度和>0.80的湿-干韧度。
17. 根据权利要求14的方法，其中产生的所述纤维素纤维具有≥40cN/tex或≥45cN/tex的干韧度和≥0.90的湿-干韧度。
18. 根据权利要求1或2的方法，其中所述成型制品为纤维，并且产生的所述纤维适用于织造或非织造的纺织品，用于工艺目的或用作碳纤维前体。
19. 由权利要求1-18中任一项获得的纤维在织造或非织造的纺织品中用于工艺目的或用作碳纤维前体的用途。
20. 包含溶于可蒸馏离子液体中的木质纤维素材料的溶液，所述溶液适用于通过使所述溶液经受纺丝方法制造纤维素基成型制品的方法中，其特征在于所述离子液体为基于二氮杂二环壬烯(DBN)的离子液体，其中所述DBN-基离子液体包含DBN-基的阳离子和赋予关于Kamlet-Taft贝塔(β)参数的高碱度的阴离子，所述阳离子具有残基R，所述残基R选自氢、直链或支化的烷基，和C6-18芳基，其任选地被选自羟基和卤素的一个或多个取代基取代。
21. 根据权利要求20的溶液，其中所述直链和支化的烷基为C1-C6烷基、C1-C6烷氧基、C1-C10烷氧基烷基。
22. 根据权利要求20或21的溶液，其中所述纺丝方法为气隙纺丝、湿法纺丝或干喷射湿纺方法，所述纤维素基成型制品为纤维或膜。
23. 根据权利要求20或21的溶液，其中所述DBN-基的离子液体包含式(I)的1,5-二氮杂二环[4.3.0]壬-5-烯鎓阳离子，
(I)
其中
R1选自氢、直链和支化的C1-C6烷基、C1-C6烷氧基、C1-C10烷氧基烷基和C6-18芳基，其任选地被一个或多个选自羟基和卤素的取代基取代，和
阴离子，其选自：卤离子；类卤离子；羧酸根；烷基亚硫酸根、烷基硫酸根、二烷基亚磷酸根、二烷基磷酸根、二烷基亚膦酸根和二烷基膦酸根。
24. 根据权利要求23的溶液，其中所述卤离子为氟离子、氯离子、溴离子或碘离子；所述类卤离子为氰根、硫氰根或氰酸根；所述羧酸根为甲酸根、乙酸根、丙酸根或丁酸根。
25. 根据权利要求20或21的溶液，其中所述DBN-基离子液体具有权利要求20中式(I)的1,5-二氮杂二环[4.3.0]壬-5-烯鎓阳离子和羧酸根阴离子，其中R1为H。
26. 根据权利要求20或21的溶液，其中所述DBN-基离子液体为[DBNH][CO2Et]或[DBNH][OAc]。
27. 根据权利要求20或21的溶液，其中所述木质纤维素材料是由木材或非木材来源生产的化学、机械或化学机械纸浆。
28. 根据权利要求20或21的溶液，其中所述木质纤维素材料是通过选自牛皮纸、预水解的牛皮纸、苏打AQ、亚硫酸盐、有机溶剂、ASAM、ASA或MEA制浆的已知制浆方法生产的漂白或未漂白的化学纸浆。
29. 根据权利要求20或21的溶液，其中所述木质纤维素材料是漂白的溶解纸浆。
30. 根据权利要求20或21的溶液，其中所述溶液另外包含木质素。
31. 根据权利要求30的溶液，其中所述木质素来源于制浆方法并为碱性木质素、牛皮纸木质素、苏打-AQ木质素、磺化木质素、硫化木质素、有机溶剂-木质素、ASAM-木质素或离子液体-提取的木质素(ILL)。”
驳回决定指出：（一）、本申请优先权日为2013年04月04日和2013年12月20日，其中2013年04月04日提交的优先权文本US61/808415中仅记载了将木质纸浆溶解在DBN基可蒸馏离子液体中的溶液、该溶液经干喷射湿纺法进行纺丝制造纺织纤维的方法以及通过该方法获得的纺织纤维，并未记载其它纤维素材料、纺丝方法、由其方法获得的其它纤维素基成型制品，亦未记载其纤维在织造或非织造的纺织品中用于工艺目的或用作碳纤维前体的用途，也没有记载式I所示的DBN基离子液体及具体的[DBNH][CO2Et]离子液体，而目前权利要求1及其从属权利要求2-18为通过使包含溶于可蒸馏离子液体的木质素材料的溶液经受纺丝方法制造纤维素基成型制品的方法，权利要求19为权利要求1-18任一项所获得的纤维在织造或非制造的纺织品中用于工艺目的或用作碳纤维前体的用途，权利要求20及其从属权利要求21-31为包含溶于可蒸馏离子液体中的木质纤维素材料的溶液，上述技术方案没有记载在其优先权文本US61/808415中，因此权利要求1-31要求的2013年04月04日的优先权不成立。（二）、对比文件1（“Predicting Cellulose Solvating Capabilities of Acid-Base Conjugate lonic Liquids”，Arno Parbiainen等，ChemSusChem，第6期，第2161-2169页，网络公开日为2013年9月18日），其网络出版日早于本申请优先权日2013年12月20日，其中公开了可蒸馏的DBN基离子液体可以快速的溶解PHK，且重量浓度可＞10wt%，并具体公开了以[DBNH][CO2Et]溶解的PHK其浓度可达16wt%（参见对比文件1第2165页左栏、2167页右栏），权利要求1与对比文件1的区别技术特征在于权利要求1为以该溶液经受纺丝方法制造纤维素基成型制品的方法。基于上述区别技术特征，可以确定本发明解决的技术问题是如何将其溶有PHK的溶液制备为成型制品。然而为了获得再生纤维素材料，将溶解有纤维素的溶液经常规纺丝方法获得其成型制品是本领域的常规操作，因此，权利要求1不符合专利法第22条第3款规定的创造性。权利要求2-18的附加技术特征或已被对比文件1公开或为本领域的惯用手段，因此不具备专利法第22条第3款规定的创造性。纤维在织造或非织造的纺织品中用于工艺目的或用作碳纤维前体的用途等为其常规用途，因此，权利要求19也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。权利要求20请求保护包含溶于可蒸馏离子液体中的木质纤维素材料的溶液，如前所述，对比文件1具体公开了以[DBNH][CO2Et]溶解的PHK溶液，其浓度可达16wt%，[DBNH][CO2Et]即为可蒸馏离子液体，而功能限定不会给其技术方案带来结构/组成上的不同，因此对比文件1公开的技术方案落入权利要求20请求保护的范围内，权利要求20不具备专利法第22条第2款规定的新颖性。权利要求21、23-28、30-31的附加技术特征已被对比文件1公开， 权利要求22的限定不会给其溶液自身带来结构/组成上的改变，因此上述权利要求不具备专利法第22条第2款规定的新颖性。权利要求29对其木质纤维素材料作了进一步限定。然而具体选择漂白的溶解纸浆如牛皮纸浆对本领域技术人员而言是很容易就可以做到的，因而权利要求29不具备专利法第22条第3款规定的创造性。（三）、相对于对比文件2结合对比文件3，权利要求1-31不具备创造性。对比文件2（WO2011161326A2，公开日2011年12月29日）公开了一种可用于木质纤维素溶解和处理的离子液体介质（参见对比文件2说明书第2页最后一段、第3页最后一段至第4也第3段、第14页最后一段、第16页第1-3段）。权利要求1与对比文件2的区别技术特征在于，权利要求1所用离子液体为DBN基离子液体，而对比文件2为DBU基离子液体。基于上述区别技术特征，可以确定本发明实际解决的技术问题是提供更多的离子液体用于溶解木质纤维素。然而对比文件3（JP2011074113A，公开日为2011年04月14日）即公开了1,8-二氮杂双环[5.4.0]十一碳-7-烯（DBU）基离子液体和1,5-二氮杂二环[4.3.0]壬-5-烯离子液体（即DBN基离子液体）均可溶解木质纤维素材料（参见对比文件3说明书第21-23段），据此，本领域技术人员很容易就可以想到采用对比文件3中的1,5-二氮杂二环[4.3.0]壬-5-烯离子液体来代替对比文件2中的DBU离子液体，且不会给技术方案带来预料不到的技术效果。因此权利要求1不符合专利法第22条第3款有关创造性的规定。权利要求2-18的附加技术特征或已被对比文件2或3公开或为本领域的惯用手段，因此不具备专利法第22条第3款规定的创造性。权利要求19请求保护权利要求1-18任一项获得的纤维在织造或非织造的纺织品中用于工艺目的或用作碳纤维前体的用途。如前所述，对比文件2已经公开了其溶液可用于纺丝制备纤维，本领域技术人员很容易就可以视需要对其进行纺丝并获得所述纤维，而纤维在织造或非织造的纺织品中用于工艺目的或用作碳纤维前体的用途等，亦为其常规用途，权利要求19也不具备专利法第22第3款规定的创造性。权利要求20请求保护包含溶于可蒸馏离子液体中的木质纤维素材料的溶液。对比文件2公开了一种有可蒸馏离子液体溶解的木质纤维素的溶液，基于与权利要求1相同的理由，权利要求20也不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。权利要求21-31的附加技术特征或者已被对比文件2-3公开或者为本领域的惯用手段，因此在其引用的在先权利要求不具备创造性的基础上，从属权利要求21-31也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
申请人阿尔托大学基金会和赫尔辛基大学（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年05月30日向国家知识产权局提出了复审请求，提交了权利要求书全文替换页（共20项）。复审请求人认为：本申请说明书中验证了使用“[DBNH][OAc]”达到的技术效果（参见表1-3），现有技术并未公开[DBNH][OAc]及其技术效果，因此复审请求人认为修改后的本申请相对于对比文件1并非显而易见。复审请求时新修改的权利要求书如下：
“1. 通过使包含溶于可蒸馏离子液体的木质纤维素材料的溶液经受纺丝方法制造纤维素基成型制品的方法，其特征在于所述离子液体为基于二氮杂二环壬烯(DBN)的离子液体，其中所述DBN-基离子液体为[DBNH][OAc]。
2. 根据权利要求1的方法，其中所述木质纤维素材料是由木材或非木材来源生产的化学、机械或化学机械纸浆，或其中所述木质纤维素材料为选自再循环纺织品或废纸的废料。
3. 根据权利要求2的方法，其中所述木质纤维素材料是通过选自牛皮纸、预水解的牛皮纸、苏打AQ、亚硫酸盐、有机溶剂、ASAM、ASA和MEA的已知制浆法生产的漂白或未漂白的化学纸浆，所述废纸为旧报纸。
4. 根据权利要求3的方法，其中所述木质纤维素材料为漂白的溶解纸浆。
5. 根据权利要求1的方法，其中所述溶液另外包含任选为含有木质素的纸浆形式的木质素，其中所述木质素来源于含有木质素的纸浆。
6. 根据权利要求5的方法，其中所述含有木质素的纸浆为化学制浆过程中的纸浆，所述木质素选自碱性木质素、牛皮纸木质素、苏打-AQ木质素、磺化木质素、硫化木质素、有机溶剂-木质素、ASAM-木质素和离子液体-提取的木质素(ILL)。
7. 根据权利要求1的方法，其中将包含溶解在可蒸馏的DBN-基离子液体中的木质纤维素材料的溶液
-通过纺丝喷嘴，挤出至气隙，
-通过拉伸所述膜或长丝同时仍在溶液中以使所述分子取向，成型为长丝或膜，和
-在通过所述气隙之后，将所述纤维或膜拉伸通过含水纺丝浴，其中使所述纤维素再生。
8. 根据权利要求3的方法，其中所述木质纤维素材料为化学纤维素纸浆或含有木质素的纸浆并还任选为木质素，所述纺丝喷嘴为喷丝头。
9. 根据权利要求1的方法，其中通过气隙纺丝、湿法纺丝或干喷射湿纺进行纺丝，其中所述纺丝溶液在纺丝条件下具有5000-70000Pas的零剪切粘度。
10. 根据权利要求9的方法，其中所述纺丝溶液在纺丝条件下具有30000Pas的零剪切粘度。
11. 根据权利要求1的方法，其中产生的所述纤维素纤维具有>35cN/tex的干韧度和>0.80的湿-干韧度。
12. 根据权利要求9的方法，其中产生的所述纤维素纤维具有≥40cN/tex或≥45cN/tex的干韧度和≥0.90的湿-干韧度。
13. 根据权利要求1的方法，其中所述成型制品为纤维，并且产生的所述纤维适用于织造或非织造的纺织品，用于工艺目的或用作碳纤维前体。
14. 由权利要求1-13中任一项获得的纤维在织造或非织造的纺织品中用于工艺目的或用作碳纤维前体的用途。
15. 包含溶于可蒸馏离子液体中的木质纤维素材料的溶液，所述溶液适用于通过使所述溶液经受纺丝方法制造纤维素基成型制品的方法中，其特征在于所述离子液体为基于二氮杂二环壬烯(DBN)的离子液体，其中所述DBN-基离子液体为[DBNH][OAc]。
16. 根据权利要求15的溶液，其中所述木质纤维素材料是由木材或非木材来源生产的化学、机械或化学机械纸浆。
17. 根据权利要求15的溶液，其中所述木质纤维素材料是通过选自牛皮纸、预水解的牛皮纸、苏打AQ、亚硫酸盐、有机溶剂、ASAM、ASA或MEA制浆的已知制浆方法生产的漂白或未漂白的化学纸浆。
18. 根据权利要求15的溶液，其中所述木质纤维素材料是漂白的溶解纸浆。
19. 根据权利要求15的溶液，其中所述溶液另外包含木质素。
20. 根据权利要求19的溶液，其中所述木质素来源于制浆方法并为碱性木质素、牛皮纸木质素、苏打-AQ木质素、磺化木质素、硫化木质素、有机溶剂-木质素、ASAM-木质素或离子液体-提取的木质素(ILL)。”
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年06月07日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为：权利要求1、15中的离子液体限定为[DBNH][OAc]，该权利要求享有2013年04月04日的优先权，但对于权利要求2-14、16-20限定的对于木质素来源、喷丝方法、溶液和纤维素各参数、纤维用途等并没有记载在该优先权文本内，上述权利要求不享有2013年04月04日的优先权，且[OAc]与对比文件1中的[ CO2Et]均为常见的离子液体负离子基团，本领域技术人员可对其作出常规替换，因此在对比文件1的基础上上述权利要求不具备创造性。此外，对比文件2公开了DBU基离子液体可溶解木质纤维素用于纺丝获得纤维，其共轭阴离子可为乙酸根等，而对比文件3公开了DBU基离子液体和1,5-二氮杂二环[4.3.0]壬-5-烯离子液体（即DBN基离子液体）均可溶解木质纤维素材料，且可用于制备纤维等（说明书第65段）。在对比文件2的基础上结合对比文件3本领域技术人员很容易就可以想到以[DBNH]OAc溶解纤维素用于纺丝，复审请求人仅在说明书中记载了[DBNH]OAc溶解纤维素的性能，但并没有证明其相对于对比文件2在可纺性或者纤维性能等方面取得了预料不到的技术效果。因而坚持原驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年03月05日向复审请求人发出复审通知书，指出：（一）、权利要求1、2（由木材来源生产的化学、机械或化学机械纸浆的技术方案）、7（干喷湿法纺丝的技术方案）、13、15、16（木材来源的化学、机械或化学机械纸浆的技术方案）由于相关内容已经记载于优先权文件US61/808415中，故优先权成立，其相关日为2013年04月04日，对比文件1相对于上述技术方案不构成现有技术。权利要求2（非木材来源生产的化学、机械或化学机械纸浆，或其中所述木质纤维素材料为选自再循环纺织品或废纸的废料的技术方案）、权利要求7（通过纺丝喷嘴，挤出至气隙，通过拉伸所述膜或长丝同时仍在溶液中以使所述分子取向，成型为长丝或膜的技术方案）和权利要求16（非木材来源生产的化学、机械或化学机械纸浆的技术方案）的优先权不成立，对比文件1构成上述技术方案的现有技术。由于权利要求3-6、8-12、17-20的附加技术特征在在先申请中并未记载，权利要求14中关于权利要求1-13的纤维的用途属于新增加的技术特征，因此，权利要求3-6、8-12、14、17-20的优先权不成立，对比文件1构成上述技术方案的现有技术。（二）对于优先权不成立的技术方案而言：对比文件1（参见2162页左栏最后一段至右栏第1段，表1）公开了以[DBNH][OAc]溶解木材来源的化学纸浆。权利要求2（非木材来源生产的化学、机械或化学机械纸浆，或其中所述木质纤维素材料为选自再循环纺织品或废纸的废料的技术方案）与对比文件1的区别技术特征在于：（1）权利要求2是一种溶液纺丝成纤维素制品的方法，对比文件1没有进行纺丝；（2）权利要求2限定的木质纤维素材料的来源与对比文件1不同：权利要求2的木质纤维素还可以是其他来源的，对比文件1仅公开了PHK溶液。本申请实际解决的技术问题是如何将[DBNH][OAc]的木质纤维素材料的溶液进行纺丝。权利要求2的纤维来源这些均为再生纤维素的常规来源，本领域技术人员可以根据实际需求选择其他常规来源的木质纤维素，并且通过溶剂法（如NMMO、离子液体等）溶液通过干法、湿法、干湿法纺丝制成再生纤维素纤维为本领域的公知常识（参见公知常识证据1：《新型再生纤维素纤维》，逄奉建编著，辽宁科学技术出版社，第1版，第13-15页，2009年03月；公知常识证据2：《高分子材料加工工艺学》，李光主编，中国纺织出版社，第2版，第260-262页，2010年02月；公知常识证据3：《纺织品服用性能与功能》，张玉惕主编，中国纺织出版社，第1版，第7-9页，2008年07月），本领域技术人员很容易就可以将其溶有木质纤维素的溶液经常规纺丝方法纺丝获得成型制品。因此权利要求2（非木材来源生产的化学、机械或化学机械纸浆，或其中所述木质纤维素材料为选自再循环纺织品或废纸的废料的技术方案）不具备专利法第22条第3款规定的创造性。2、权利要求3-6、8-12的附加技术特征为本领域的公知常识，权利要求7（通过纺丝喷嘴，挤出至气隙，通过拉伸所述膜或长丝同时仍在溶液中以使所述分子取向，成型为长丝或膜的技术方案）的附加技术特征为本领域的公知常识，因此上述技术方案不具备专利法第22条第3款规定的创造性。3、纤维在织造或非织造的纺织品中用于工艺目的或用作碳纤维前体的用途等，亦为其常规用途，本领域技术人员很容易就可以对其作出选择。因此，权利要求14不具备专利法第22条第3款规定的创造性。4、权利要求16的功能限定不会给其技术方案带来结构/组成上的不同。因此，权利要求16与对比文件1的区别在于：木质纤维素来源可以是非木材来源生产的化学、机械或化学机械纸浆。然而，这些木质纤维素均为再生纤维素的常规来源，本领域技术人员可以根据实际需求选择其他常规来源的木质纤维素。因此，权利要求16不具备专利法第22条第3款规定的创造性。5、权利要求17-20的附加技术特征或者被对比文件1公开或者为本领域的公知常识，因此不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
对于复审请求人意见，合议组认为：1.在对比文件1公开的表1中可以看出，[DBNH][OAc]、[DBNH][CO2Et]均满足-△HPA>240kcalmol-1，即都溶解纤维素，且二者的参数非常接近，因此本领域技术人员容易想到尝试采用[DBNH][OAc]溶解木质纤维素，而溶解了木质纤维素的离子溶液能够用来纺丝是本领域的公知常识（参见公知常识证据1：第13-15页），因此基于此本领域技术人员能够想到将对比文件1已经公开的离子溶液进行纺丝并测试相关纤维性能，效果可以预期。2.由于本次复审通知书不再引用对比文件2和3，故关于上述对比文件的内容不再赘述。
复审请求人于2019年06月20日提交了意见陈述书，但未修改申请文件。意见陈述书中指出：附件中的证明文件3（“Rheological characterization of a 10% cellulose solution in [TMGH][EtCO2]”），表明在D1的表1中列出的溶剂根本不能纺丝。预处理对于去除一定量的木质素或半纤维素以产生可纺丝的溶液是必要的。证明文件4（“Filament spinning of unbleached birch kraft pulps: Effect of pulping intensity on the processability and the fiber properties”）表明，具有高比例非纤维素组分的木质纤维素材料仍然可以很好地纺丝，但是在一定阈值以上时，纺丝溶液开始凝胶化。纤维素溶剂对于非纤维素化合物的存在的耐受性很大程度上取决于溶剂的类型。 总之，可以说本领域技术人员并不能预测纤维素溶剂在纺丝行为方面的表现，特别是如果该材料仍然含有木质素和/或半纤维素。每种纤维素溶剂对于这些非纤维素组分的存在会作出不同反应。因此，权利要求2 (非木材来源生产的化学、机械或化学机械纸浆，或其中所述木质纤维素材料为选自再循环纺织品或废纸的废料的技术方案)、3-6、7 (通过纺丝喷嘴，挤出至气隙，通过拉伸所述膜或长丝同时仍在溶液中以使所述分子取向，成型为长丝或膜的技术方案)、8-12、14、16 (非木材来源生产的化学、机械或化学机械纸浆的技术方案)、17-20相对于对比文件1具备创造性。
接着，复审请求人于2019年07月10日提交了意见陈述书和权利要求书全文替换页（共6项）。修改的权利要求书内容如下：
“1. 通过使包含溶于可蒸馏离子液体的木质纤维素材料的溶液经受纺丝方法制造纤维素基成型制品的方法，其特征在于所述离子液体为基于二氮杂二环壬烯(DBN)的离子液体，其中所述DBN-基离子液体为[DBNH][OAc]。
2. 根据权利要求1的方法，其中所述木质纤维素材料是由木材来源生产的化学、机械或化学机械纸浆。
3. 根据权利要求1的方法，其中将包含溶解在可蒸馏的DBN-基离子液体中的木质纤维素材料的溶液
-通过纺丝喷嘴，挤出至气隙，
-通过拉伸所述膜或长丝同时仍在溶液中以使所述分子取向，成型为长丝或膜，和
-在通过所述气隙之后，将所述纤维或膜拉伸通过含水纺丝浴，其中使所述纤维素再生。
4. 根据权利要求1的方法，其中所述成型制品为纤维，并且产生的所述纤维适用于织造或非织造的纺织品，用于工艺目的或用作碳纤维前体。
5. 包含溶于可蒸馏离子液体中的木质纤维素材料的溶液，所述溶液适用于通过使所述溶液经受纺丝方法制造纤维素基成型制品的方法中，其特征在于所述离子液体为基于二氮杂二环壬烯(DBN)的离子液体，其中所述DBN-基离子液体为[DBNH][OAc]。
6. 根据权利要求5的溶液，其中所述木质纤维素材料是由木材来源生产的化学、机械或化学机械纸浆。”
复审请求人在意见陈述书中认为：原权利要求7中“通过纺丝喷嘴，挤出至气隙，通过拉伸所述膜或长丝同时仍在溶液中以使所述分子取向，成型为长丝或膜”的技术方案整体上是干喷湿纺法的具体描述，在US 61/808415的优先权文本中描述了干喷湿纺法，因此，该权利要求应享有优先权。故修改后的权利要求享有US61/808415的优先权，因此对比文件1不能作为现有技术评价本申请的创造性。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1、审查文本的认定
复审请求人在2019年07月10日提交了权利要求书的全文替换页（共6项），修改符合专利法第33条以及专利法实施细则第61条第1款的有关规定。因而，本次复审决定书所针对的审查文本为：2015年12月04日进入中国国家阶段时提交的国际申请中文译文的说明书第1-11页、说明书附图第1-7页、说明书摘要；2019年07月10日提交的权利要求第1-6项（下称复审决定文本）。
2、关于优先权问题
专利法第29条规定：申请人自发明或者实用新型在外国第一次提出专利申请之日起十二个月内，或者自外观设计在外国第一次提出专利申请之日起六个月内，又在中国就相同主题提出专利申请的，依照该外国同中国签订的协议或者共同参加的国际条约，或者依照相互承认优先权的原则，可以享有优先权。
申请人自发明或者实用新型在中国第一次提出专利申请之日起十二个月内，又向国务院专利行政部门就相同主题提出专利申请的，可以享有优先权。
专利法第29条所述的相同主题的发明或者实用新型，是指技术领域、所解决的技术问题、技术方案和预期的效果相同的发明或者实用新型。如果在后申请中的技术方案已在在先申请中有记载，则在后申请可以享受在先申请的优先权。
本申请要求了两个优先权分别为：FI20136311，申请日为2013年12月20日；US61/808415，申请日为2013年04月04日，因此本申请要求的最早优先权日为2013年04月04日。驳回决定和复审通知书中涉及的对比文件1（“Predicting Cellulose Solvating Capabilities of Acid-Base Conjugate Ionic Liquids”，Arno Parviainen等，ChemSusChem，第6期，第2161-2169页，网络公开日为2013年09月18日），由于其网络出版日2013年09月18日晚于本申请的最早优先权US61/808415的申请日2013年04月04日，早于优先权FI20136311的申请日2013年12月20日和本申请的申请日2014年04月04日，因此，需要核实本申请的最早优先权US61/808415是否成立，以此确定对比文件1是否为修改后的本申请的现有技术。
US61/808415中记载了包含溶于可蒸馏离子液体的纸浆的溶液经制备纤维素基成型制品的方法，并具体记载了木质纸浆溶解在[DBNH][OAc]可蒸馏离子液体中通过干喷湿法纺丝进行纺丝的方法（参见US61/808415第4页第1-4段）。因此，权利要求1-6的相关内容已经记载于优先权文件中，故优先权成立，其相关日为2013年04月04日，对比文件1相对于上述技术方案不构成现有技术。
驳回理由以及前置审查意见中指出的除原权利要求7之外的其他不享有优先权的技术方案已经删除，且原权利要求7中所述的具体步骤就是干喷湿法纺丝的步骤，该纺丝方法是一种纺丝原液从喷丝头压出后先经过一段空间，然后进入凝固浴的方法。因此，本申请享有US61/808415的优先权，其相关日为2013年04月04日，对比文件1相对于上述技术方案不构成现有技术。
3、关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
在判断一项权利要求是否具备创造性时，应当将要求保护的技术方案与现有技术中最接近的技术方案进行分析，如果该技术方案相对于最接近的现有技术存在区别特征，同时现有技术中没有给出将上述区别特征应用到该最接近现有技术以解决其存在的技术问题的启示，并且要求保护的技术方案能够产生有益的技术效果，则认为该权利要求技术方案具有突出的实质性特点和显著的进步，具备创造性。
就本案而言，1、权利要求1请求保护通过使包含溶于可蒸馏离子液体的木质纤维素材料的溶液经受纺丝方法制造纤维素基成型制品的方法（具体内容参见案由部分）。
合议组查明，本申请说明书记载“本发明的目的是提供用于制造纤维素基成型制品(尤其是纤维和膜)的改进的方法，其中木质纤维素原料(一般为化学纸浆)快速溶解于溶剂，且其中通过纺丝方法可将溶液容易地纺丝为制品，所述纺丝方法为例如气隙纺丝法、湿法纺丝或干喷射纺丝法。”，“相较于NMMO基的Lyocell方法，DBN-基的离子液体显现出更好的溶解力、更高的热和化学稳定性、没有失控反应并由于较低的纺丝温度而能耗较低。相较于其它已知的离子液体，特别是相较于不含卤离子作为阴离子以避免腐蚀的那些离子液体，其具有：更合适的粘弹性质以确保高纺丝稳定性、高溶解力和通过真空蒸馏的再循环能力。另一优点是使用稳定的溶剂(相较于NMMO)，其允许稳定的纺丝方法，用于制造等同于或优于棉以及等同于NMMO-基的Lyocell纤维的有高度竞争力的纤维性质”（参见本申请说明书第0011、0020-0021段）。本申请说明书表1显示，由[DBNH][OAc]纺丝的纤维显现出甚至比市售纤维更好的强度性质。表3表明：“即便在室温下为固态的[DBNH][OAc]仍显现出比相应的NMMO原液低得多的粘度。因此，可将纺丝温度降低20℃或更多”（参见本申请说明书第0049段）。可见，本申请通过采用离子液体[DBNH][OAc]溶解木质纤维素材料，可以提高纤维强度并且有效降低纺丝温度。
参见前面的优先权评述可知，本申请权利要求书的优先权成立，对比文件1不是现有技术，不能用于评述本申请的创造性。
对比文件2公开了一种溶解木质纤维物质的方法，所述木质纤维素可为木材、纸浆等，其将木质纤维素样品加入到离子液体中形成1-20%重量之间的稠度，然后进行热处理并在约80-150℃的温度下搅拌一段时间，直至原料充分地分散或匀质化，该溶剂化的混合物可用于纺丝生产纤维和薄膜，例如用于莱赛尔、粘胶、湿纺、气隙纺丝工艺；其中，离子液体是共轭酸，其包含强有机碱(尤其是1,1,3,3-四甲基胍(TMG)、1,1,2,3,3-五甲基胍(PMG)、1,8-二氮杂双环[5.4.0]十一碳-7-烯(DBU)、1,2-二甲基-1,4,5,6-四氢嘧啶(DTP)或亚氨基-三(二甲基氨基)正膦(ITDP))，与无机或有机共轭酸(例如丙酸(和其它羧酸)、盐酸、膦酸二氢甲酯、磷酸氢二甲酯或次磷酸。且羧酸的离子液体的蒸馏所涉及到的能量和活性较低，使得溶质和回收物质有较高稳定性和纯度（参见对比文件2说明书第2页最后一段、第3页最后一段至第4也第3段、第14页最后一段、第16页第1-3段）。可见对比文件2实质上公开了将木质纤维素样品溶于可蒸馏离子液体中经纺丝制备纤维素成型制品的方法。权利要求1与对比文件2的区别技术特征在于，权利要求1所用离子液体为[DBNH][OAc]，而对比文件2可为DBU基离子液体。
合议组查明，对比文件2说明书中记载：“目前已发现这些化合物的惰性(化学稳定性)和低挥发性使得充分可重复利用的(recyclable)和可持续的(sustainable)过程的设计变得困难。很多本发明期望的采用离子液体处理木质纤维素的过程，都依赖于可溶性物质的沉淀来进行产品制备和离子液体的重复利用(recycling)。这可能是有问题的”，“本发明一个目的是排除至少一些已知技术的相关的问题，并且提供一种处理木质纤维原料的新方法(包括溶解、提取或化学修饰)。本发明的另一个目的是提供木质纤维物质(尤其是纤维素)的新的解决方案，并且提供能够进行工业应用处理的方法的解决方案，包括至少部分溶解木质纤维物质和再循环(重复利用)所消耗的溶解介质。本发明是基于在一种新的离子液体中加工处理木质纤维物质的概念，其将提高用于木质纤维素处理的本发明离子液体的重复利用的效率”（参见对比文件2说明书第2页第1-20行）。可见，对比文件2要解决的技术问题是离子液体的重复利用问题，对比文件2并没有公开离子液体[DBNH][OAc]溶解木质纤维素，也没有教导或暗示采用离子液体[DBNH][OAc] 溶解木质纤维素可以提高纤维强度并降低纺丝温度。且对比文件2使用的离子液体在性能上与本申请使用的[DBNH][OAc]并不具有共通性，也不存在其他技术启示可以将两种不同离子液体进行替换用于解决本申请要解决的溶解木质纤维素材料，可以提高纤维强度并且有效降低纺丝温度的技术问题。
对比文件3公开了一种通过有效地制造方法来控制取代度分布和取代基分布的纤维素混合酯及其制造方法或溶剂溶解性优异的热流量运动性优异的纤维素混合酯及其制造方法。通过本发明得到的纤维素混合酯可以适合用于纤维，薄膜，塑料等广泛的领域。通过将两种或更多种类型的酯化剂添加到由纤维素和离子液体组成的混合物中，可以解决本发明的上述问题。本发明中的离子液体只要是能够使纤维素均匀溶解的化合物，就没有特别限定。离子液体可以单独使用，也可以并用多种。离子液体是由阳离子和阴离子组成的化合物。作为构成离子液体的阳离子，它们是咪唑和吡啶。氨，吡咯，吡唑，哌啶，吡咯烷，1，8-二氮杂双环等质子或烷基与氮原子结合的化合物为氨，吡咯啉，吡唑，咔唑，吲哚，二甲基吡啶[5.4.0]7-烯十一烯和1，5-二氮杂双环[4.3.0] -5-壬烯，但不限于这些。其中，从纤维素的溶解性优异的方面出发，骨架中具有的咪唑阳离子或吡啶鎓阳离子可以适当地采用咪唑或吡啶。……作为构成离子液体的阴离子，可列举出卤素阴离子，拟卤素阴离子，羧酸根阴离子，超强酸根阴离子，磺酸根阴离子，磷酸根阴离子等，但并不限于此。其中，从纤维素的溶解性优异的方面出发，可以适当采用卤素阴离子，羧酸阴离子和磷酸阴离子。……作为羧酸根阴离子，可列举碳原子数为1?18的一元羧酸根阴离子或二元羧酸根阴离子等。作为例子，可列举出甲酸根阴离子，乙酸根阴离子，富马酸根阴离子，草酸根阴离子，乳酸根阴离子，丙酮酸根阴离子等。（参见对比文件3说明书第0021-0023段）
可见，对比文件3要解决的技术问题是如何控制纤维素混合酯的取代度分布和取代基分布，并且如何获得溶剂溶解性优异的热流量运动性优异的纤维素混合酯，其对于离子液体是基于溶解性的考虑，没有公开离子液体[DBNH][OAc]溶解木质纤维素，也没有教导或暗示采用离子液体[DBNH][OAc] 溶解木质纤维素可以提高纤维强度并降低纺丝温度。
因此，对比文件2和对比文件3所要解决的问题与本申请并不相同，其关于阴离子也公开了非常多类型，此时，本领域技术人员没有动机去特意选择[DBNH][OAc]，并且在对比文件2-3没有公开相同效果，本领域技术人员很难预期选择该离子溶液后能够提高纤维强度并降低纺丝温度。
虽然，通过溶剂法（如NMMO、离子液体等）溶液通过干法、湿法、干湿法纺丝制成再生纤维素纤维为本领域的公知常识（参见公知常识证据1：第13-15页；公知常识证据2：第260-262页；公知常识证据3：第7-9页），但是上述公知常识仅为一般纺丝方法的列举，并没有明确教导将采用[DBNH][OAc]获得的纤维与具有提高的强度和降低的纺丝温度的效果相互关联。综上所述，没有证据表明，本领域技术人员在对比文件2的基础上结合对比文件3以及本领域的公知常识能够想到采用[DBNH][OAc]溶剂木质纤维素可以提高纤维强度并且有效降低纺丝温度。可见权利要求1的技术方案取得了显著的进步，因此，权利要求1的技术方案具备专利法第22条第3款规定的创造性。
在权利要求1具备创造性的基础上，引用权利要求1的从属权利要求2-4也具备专利法第22条第3款所规定的创造性。
权利要求5请求保护“包含溶于可蒸馏离子液体中的木质纤维素材料的溶液”（具体内容参见案由部分）。由权利要求1的评述可知，没有证据表明，本领域技术人员在对比文件2的基础上结合对比文件3以及本领域的公知常识能够想到采用[DBNH][OAc]溶剂木质纤维素可以提高纤维强度并且有效降低纺丝温度，因此没有动机获得该包含溶于可蒸馏离子液体中的木质纤维素材料的溶液。权利要求5的溶液在后续纺丝过程中可以有效降低纺丝温度并提高纤维强度。因此，权利要求5的技术方案具备专利法第22条第3款规定的创造性。
在权利要求5具备创造性的基础上，引用权利要求5的从属权利要求6具备专利法第22条第3款所规定的创造性。
2、针对国家知识产权局原审查部门在驳回决定和前置意见中的主张（具体内容参见案由部分），合议组认为：前述评述可知，修改后的权利要求的技术方案最早优先权成立，对比文件1不构成其现有技术，不能用于评价本申请的创造性。
对比文件2公开了TMG基、PMG基、DBU基等离子液体可溶解木质纤维素用于纺丝获得纤维，其公开了可以作为共轭阴离子的大量选择方案，乙酸根为其中泛泛公开的一种；对比文件3公开的离子液体溶解木质纤维素的技术方案中，离子液体的阳离子可以选自DBU、DBN等等，阴离子更是存在卤素阴离子，拟卤素阴离子，羧酸根阴离子，超强酸根阴离子，磺酸根阴离子，磷酸根阴离子等大量选择，乙酸根为其中泛泛公开的羧酸根阴离子中的一种，本领域技术人员没有动机从上述大量并列技术方案中选择DBN作为阳离子、乙酸根作为阴离子。当本申请的技术方案相对于对比文件2和对比文件3是非显而易见的情况下，无需证明本申请相对于对比文件取得了预料不到的技术效果，且本申请已经证明其采用[DBNH][OAc]溶剂木质纤维素可以提高纤维强度并且有效降低纺丝温度。
根据上述事实和理由，合议组作出如下审查决定。
三、决定
撤销国家知识产权局于2018年02月14日对本申请作出的驳回决定。由国家知识产权局原审查部门在本复审决定文本的基础上对本申请继续进行审查。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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