发明创造名称：一种纳米强化铜合金制备方法
外观设计名称：
决定号：201117
决定日：2020-01-17
委内编号：1F263508
优先权日：
申请（专利）号：201510427513.5
申请日：2015-07-16
复审请求人：江阴华瑞电工科技股份有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：杨冰
合议组组长：王云涛
参审员：马娜
国际分类号：C22C1/02，C22C9/00，C22C1/10，C22F1/08
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果要求保护的发明与最接近的现有技术之间的区别技术特征没有被现有技术公开，而且本领域技术人员无法从现有技术或本领域的公知常识中获得启示来改进该最接近的现有技术并得到要求保护的发明，则该发明是非显而易见的。
全文：
本复审请求涉及申请号为201510427513.5，名称为“一种纳米强化铜合金制备方法”的发明专利申请（下称本申请）。本申请的申请人为江阴华瑞电工科技股份有限公司，申请日为2015年7月16日，公开日为2016年5月4日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年8月31日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-3相对于对比文件1及本领域公知常识的结合不具备专利法第22条第3款规定的创造性。驳回决定所依据的文本为：2015年7月16日提交的说明书摘要、摘要附图，2016年2月6日提交的说明书第1-24段、说明书附图，以及2018年8月6日提交的权利要求第1-3项。
引用的对比文件如下：
对比文件1：CN1844426A，公开日为2006年10月11日；
以及如下公知常识证据：
证据1：“冶金和金属材料”，《化工百科全书》编辑委员会，化学工业出版社，第762-763页，2001年1月31日。
驳回决定认为：独立权利要求1相对于对比文件1的区别为，权利要求1要求保护一种纳米强化弥散强化铜合金，其中氧化锆含量为0.05-0.3%，其粒径＜70nm；含0.1-0.5%的纳米碳、碳的粒径＜70nm，0.1-0.6%的纳米铬，铬的粒径为＜100nm，并限定了其采用在氩气保护下球磨制备成纳米预合金粉体，以及限定了将其压块、熔化、弥散强化、热加工。对于上述区别技术特征，首先，在对比文件1公开了氧化粉末含量为0.35%的基础上，降低氧化锆含量，其相应的弥散强化效果降低；在对比文件1公开了氧化物粒度为≤1μm的基础上，为了获得纳米弥散强化铜合金，本领域技术人员有动机将选择粒径＜70nm的氧化锆以达到弥散强化的目的。碳一般在铜合金作为脱氧元素存在，铜中添加0.6-1.2%重量铬的高铜合金，可热处理强化，该类合金具有适中的强度和优异的电导性能（参见证据1）。并且，本领域技术人员知晓，原料的粒径越小，原料之间的相互反应和接触越充分，因此，根据铜合金的强度、电导性能及脱氧需要，选择添加合适量的碳、铬并选择合适的粒径是本领域技术人员不难想到的。为了防止在球磨过程中，原料发生氧化产生杂质，“采用在氩气保护下球磨”属于本领域的常规操作。其次，熔炼是本领域常见的铜合金的制备方法，根据实际的制备合金需要，选择“纯铜在300kg有芯感应电炉中熔化；再将纳米预合金粉体按加入熔体比例用量制成铜皮包覆块预置在浇铸模腔内，冲入纯铜合金”属于本领域常规的铜合金的冶炼过程，“冲入法”是本领域常见的加入弥散强化相的加入方式，为了保证弥散强化相与铜溶液混合均匀，成分均一的目的，采用振动结晶是本领域的常规操作。热加工是为了改变其既定状态以改善合金的机械性能，因此，采用热加工，并选择加热到900-950℃二次加热后锻造成圆饼属于本领域常见的改变材料形态并改善其机械性能的方式。因此，权利要求1不具备创造性。
独立权利要求2相对于对比文件1的区别为，权利要求2要求保护一种纳米强化弥散强化铜合金，其中氧化锆含量为0.01-0.1%，其粒径＜70nm；含0.1-0.5%的纳米碳、碳的粒径＜70nm，0.1-0.6%的纳米铬，铬的粒径为＜100nm，并限定了其采用在氩气保护下球磨制备成纳米预合金粉体，以及限定了将其压块、熔化、弥散强化、热加工。对于上述区别技术特征，首先，在对比文件1公开了氧化粉末含量为0.35%的基础上，降低氧化锆的含量，其相应的弥散强化效果降低；在对比文件1公开了氧化物粒度为≤1μm的基础上，为了获得纳米弥散强化铜合金，本领域技术人员有动机将选择粒径＜70nm的氧化锆以达到弥散强化的目的。碳一般在铜合金作为脱氧元素存在，铜中添加0.6-1.2%重量铬的高铜合金，可热处理强化，该类合金具有适中的强度和优异的电导性能（参见证据1）。并且，本领域技术人员知晓，原料的粒径越小，原料之间的相互反应和接触越充分，因此，根据铜合金的强度、电导性能及脱氧需要，选择添加合适量的碳、铬并选择合适的粒径是本领域技术人员不难想到的。为了防止在球磨过程中，原料发生氧化产生杂质，“采用在氩气保护下球磨”属于本领域的常规操作。其次，熔炼是本领域常见的铜合金的制备方法，根据实际的制备合金需要，选择“纯铜在300kg有芯感应电炉中熔化，按GB/T5231中QCr0.5加入金属铬所需的下限量、加入磷铜合金脱氧。再将纳米预合金粉体按加入熔体比例用量制成包芯线，在上引连铸时采用喂丝法将上述粉体喂入铜合金熔体的保温炉内”属于本领域常规的铜合金的冶炼过程，为了保证弥散强化相与铜溶液混合均匀，成分均一的目的，采用电磁搅拌是本领域的常规操作。“经上引连铸成形获得纳米弥散强化铜合金连铸铸坯”属于本领域常见的连铸工艺，热加工是为了改变其既定状态以改善合金的机械性能，因此，采用热加工并选择加热到900-950℃二次加热后挤压棒材或型材属于本领域常见的改变材料形态并改善其机械性能的方式。因此，权利要求2不具备创造性。
独立权利要求3相对于对比文件1的区别为，权利要求3要求保护一种纳米强化弥散强化铜合金，其中氧化锆含量为0.01-0.1%，其粒径＜70nm；含0.1-0.5%的纳米碳、碳的粒径＜70nm，0.1-0.6%的纳米铬，铬的粒径为＜100nm，并限定了其采用在氩气保护下球磨制备成纳米预合金粉体，以及限定了将其压块、熔化、弥散强化、热加工。对于上述区别技术特征，首先，在对比文件1公开了氧化粉末含量为0.35%的基础上，降低氧化锆的含量，其相应的弥散强化效果降低；在对比文件1公开了氧化物粒度为≤1μm的基础上，为了获得纳米弥散强化铜合金，本领域技术人员有动机将选择粒径＜70nm的氧化锆以达到弥散强化的目的。碳一般在铜合金作为脱氧元素存在，铜中添加0.6-1.2%重量铬的高铜合金，可热处理强化，该类合金具有适中的强度和优异的电导性能（参见证据1）。并且，本领域技术人员知晓，原料的粒径越小，原料之间的相互反应和接触越充分，因此，根据铜合金的强度、电导性能及脱氧需要，选择添加合适量的碳、铬并选择合适的粒径是本领域技术人员不难想到的。为了防止在球磨过程中，原料发生氧化产生杂质，“采用在氩气保护下球磨”属于本领域的常规操作。其次，熔炼是本领域常见的铜合金的制备方法，根据实际的制备合金需要，选择“纯铜在300kg有芯感应电炉中熔化，按GB/T20809中加入Cu-0.1Ag-Cr金属银、金属铬所需的下限量、加入磷铜合金脱氧；再将纳米预合金粉体按加入熔体比例用量制成包芯线”属于本领域常规的铜合金的冶炼过程，为了保证弥散强化相与铜溶液混合均匀，成分均一的目的，采用电磁搅拌是本领域的常规操作。“经上引连铸成形获得纳米弥散强化铜合金连铸铸坯”属于本领域常见的连铸工艺，冷加工在使金属成型的同时，利用加工硬化提高工件的硬度和强度，冷拔、冷轧都属于冷加工的一种具体形式。本领域技术人员熟知固溶处理的目的是为了改善铜合金的韧性和塑性；因此“冷拔、高温固溶处理”是本领域常见的处理工艺。因此，权利要求3不具备创造性。
驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种纳米弥散强化铜合金的制备方法，其特征它包括如下步骤：先将占铜合金总质量的0.1-0.5％的纳米碳，碳的粒径＜70nm；占铜合金总质量的0.1-0.6％的纳米铬，铬的粒径为＜100nm；占铜合金总质量的0.05-0.3％的纳米氧化锆，氧化锆的粒径为＜70nm；三种纳米粉体混合后，在氩气保护下球磨制备成纳米预合金粉体；另将纯铜在300kg有芯感应电炉中熔化；再将纳米预合金粉体按加入熔体比例用量制成铜皮包覆块预置在浇铸模腔内，冲入纯铜合金，凝固过程采用振动结晶促使纳米粉体在铜熔体中均匀化，冷却后形成纳米弥散强化铜合金铸锭；900～950℃二次加热后锻造成圆饼、加工成产品。
2. 一种纳米弥散强化铜合金的制备方法，其特征它包括如下步骤：先将占铜合金总质量的0.1-0.5％的纳米碳，碳的粒径＜70nm；占铜合金总质量的0.1-0.6％的纳米铬，铬的粒径为＜100nm；占铜合金总质量的0.01-0.1％的纳米氧化锆，氧化锆的粒径为＜70nm；三种纳米粉体混合后，在氩气保护下球磨制备成纳米预合金粉体；另将纯铜在300kg有芯感应电炉中熔化，按GB/T5231中QCr0.5加入金属铬所需的下限量、加入磷铜合金脱氧。再将纳米预合金粉体按加入熔体比例用量制成包芯线，在上引连铸时采用喂丝法将上述粉体喂入铜合金熔体的保温炉内，并采用电磁搅拌促使纳米粉体在铜熔体中均匀化；经上引连铸成形获得纳米弥散强化铜合金连铸铸坯；经下料、900～950℃二次加热后，挤压棒材或型材，制成产品。
3. 一种纳米弥散强化铜合金的制备方法，其特征它包括如下步骤：先将占铜合金总质量的0.1-0.5％的纳米碳，碳的粒径＜70nm；占铜合金总质量的0.3-0.6％的纳米铬，铬的粒径为＜100nm；占铜合金总质量的0.01-0.1％的纳米氧化锆，氧化锆的粒径为＜70nm；三种纳米粉体混合后，在氩气保护下球磨制备成纳米预合金粉体；另将纯铜在300kg有芯感应电炉中熔化，按GB/T20809中加入Cu-0.1Ag-Cr金属银、金属铬所需的下限量、加入磷铜合金脱氧；再将纳米预合金粉体按加入熔体比例用量制成包芯线，在上引连铸时采用喂丝法将上述粉体喂入铜合金熔体的保温炉内，并采用电磁搅拌促使纳米粉体在铜熔体中均匀化；经上引连铸成形获得纳米弥散强化铜合金连铸铸坯；经冷拔、高温固溶处理，制成产品。”
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年10月22日向国家知识产权局提出了复审请求，并未提交修改替换页。复审请求人认为：①对比文件1采用的粉末冶金工艺，本申请采用的熔炼工艺，属于不同的技术领域，技术方案不同。②对比文件1并未公开本申请所记载的三种纳米粉末的种类及含量，本申请在三种纳米粉末的作用下，达到产品硬度85-95HRB，软化温度≥850℃，导电率≥82%IACS。③本申请的纳米碳的作用是纳米强化，并非脱氧。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年10月26日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为：本领域技术人员知晓，制备高强度导电铜基复合材料的方法主要有粉末冶金化、复合铸造方法等（参见“高性能耐磨铜基复合材料的制备与性能研究”，王德宝等，第8-11页，合肥工业大学出版社，2012年5月31日）。因此，根据实际的弥散强化需要，选择熔炼后进行复合铸造法也是本领域常见的制备纳米强化铜合金的方法。Cu-Cr合金的强化方式为析出强化和细晶强化（参见“高性能耐磨铜基复合材料的制备与性能研究”，王德宝等，第72-73页，合肥工业大学出版社，2012年5月31日），在熔化温度下C在固态Cu中的溶解度比在熔体中要大些，分别为0.03%（原子分数）和0.0003%（原子分数）（参见“常用有色金属二元合金相图集”，郭青蔚等，化学工业出版社，2010年1月31日）。从上述公知可知，Cr主要是析出强化和细晶强化的方式强化铜合金，C也是主要以析出强化的方式强化铜合金。根据实际的铜合金的强化需要，选择添加一定量的Cr、C元素的并选择合适的粒径是本领域技术人员不难想到的。并且，从本申请与对比文件1的比较可知，虽然本申请中添加的强化物质的种类多于对比文件1，但是本申请的导电率为≥85%IACS，而对比文件1的导电率为83.5%IACS，其相对于对比文件1并未获得预料不到的技术效果，因而坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1、审查文本的认定
复审请求人于复审请求审查阶段未提交申请文件的修改替换页，本复审请求审查决定的审查文本是：2015年7月16日提交的说明书摘要、摘要附图，2016年2月6日提交的说明书第1-24段、说明书附图，以及2018年8月6日提交的权利要求第1-3项。
2、关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
如果要求保护的发明与最接近的现有技术之间的区别技术特征没有被现有技术公开，而且本领域技术人员无法从现有技术或本领域的公知常识中获得启示来改进该最接近的现有技术并得到要求保护的发明，则该发明是非显而易见的。
具体到本申请，权利要求1要求保护一种纳米弥散强化铜合金的制备方法，限定了铜合金的组成、具体的方法步骤。对比文件1公开了一种弥散强化铜合金材料生产工艺方法，具体公开了以下内容：1）用金属氧化物粉末与铜粉按质量0.35%配比，金属氧化物粉末粒度≤1μm，铜粉粒度≤60μm置于高能球磨机均匀搅拌混合，球磨时间为2小时，2）混合后的金属氧化物和铜粉置放在一容器内在挤压机上压实，再将预压坯的表壳去壳；3)将金属氧化物粉末和铜粉压实坯在氨分解还原性气氛炉内，300℃下预热1小时，600℃下保温1小时，900℃下烧结6小时，出炉后再进行水封挤压。金属氧化物粉末是Al2O3粉末或是ZrO2粉末。该生产工艺方法可在任何适宜的设备中加工生产（参见说明书第2页第4-6段）。
权利要求1与对比文件1的区别技术特征至少在于：权利要求1限定了三种纳米粉体混合后，在氩气保护下球磨制备成纳米预合金粉体；另将纯铜在300kg有芯感应电炉中熔化；再将纳米预合金粉体按加入熔体比例用量制成铜皮包覆块预置在浇铸模腔内，冲入纯铜合金，凝固过程采用振动结晶促使纳米粉体在铜熔体中均匀化，冷却后形成纳米弥散强化铜合金铸锭；900～950℃二次加热后锻造成圆饼、加工成产品。基于上述区别技术特征确定，权利要求1相对于对比文件1实际解决的技术问题是提供一种成品率高、成本低、产品性能稳定且内部缺陷少的纳米弥散强化铜合金的制备方法，以克服传统工艺如粉末冶金法等存在的制备工艺复杂、生产成本过高、存在难以消除的技术缺陷等问题。
基于上述事实，合议组认为：对比文件1及所引用的公知常识证据均未公开上述区别技术特征。首先，对比文件1记载了将金属氧化物粉末与铜粉置于高能球磨机均匀搅拌混合，然后在挤压机上压实，再将预压坯的表壳去壳；压实坯在氨分解还原性气氛炉内烧结，出炉后再进行水封挤压。而权利要求1记载的方法主要包括纳米粉末球磨混合，置于铸模内，冲入纯铜熔体后振动结晶，冷却，二次加热后锻造。可见，对比文件1所公开的制备方法属于粉末冶金法，而权利要求1属于复合铸造法。对比文件1与权利要求1所记载的具体工艺步骤和参数均不相同。驳回决定中所引用的证据1仅记载了粉末冶金法和复合铸造法等均为本领域中铜基复合材料的常见制备方法，但其并未记载关于具体的工艺步骤，以及工艺参数的选择，也未给出复合铸造法可以解决本申请所要解决的技术问题的启示。
综上，本领域技术人员根据对比文件1公开的内容和本领域的公知常识，不能显而易见地得到权利要求1的技术方案。并且，根据本申请说明书的记载，权利要求1所记载的技术方案得到的产品硬度≥85HRB，软化温度≥900℃，导电率≥85％IACS，优于对比文件1所记载的“导电率为83.5％IACS”。由此可见，本申请取得了有益的技术效果。因此，权利要求1相对于对比文件1及本领域的公知常识具有突出的实质性特点和显著的进步，符合专利法第22条第3款的规定。
权利要求2-3与对比文件1的区别技术特征至少在于：权利要求2-3限定了三种纳米粉体混合后，在氩气保护下球磨制备成纳米预合金粉体；另将纯铜在300kg有芯感应电炉中熔化；在上引连铸时采用喂丝法将上述粉体喂入铜合金熔体的保温炉内，并采用电磁搅拌促使纳米粉体在铜熔体中均匀化。经上引连铸成形获得纳米弥散强化铜合金连铸铸坯。基于上述区别技术特征确定，权利要求2-3相对于对比文件1实际解决的技术问题是提供一种成品率高、成本低、产品性能稳定且内部缺陷少的纳米弥散强化铜合金的制备方法，以克服传统工艺如粉末冶金法等存在的制备工艺复杂、生产成本过高、存在难以消除的技术缺陷等问题。
基于上述事实，合议组认为：对比文件1及所引用的公知常识证据均未公开上述区别技术特征。首先，对比文件1记载了将金属氧化物粉末与铜粉置于高能球磨机均匀搅拌混合，然后在挤压机上压实，再将预压坯的表壳去壳；压实坯在氨分解还原性气氛炉内烧结，出炉后再进行水封挤压。而权利要求2-3记载的方法主要包括纳米粉末球磨混合，引入铜熔体，电磁搅拌，上引连铸成型。可见，对比文件1所公开的制备方法属于粉末冶金法，而权利要求2-3属于复合铸造法。对比文件1与权利要求2-3所记载的具体工艺步骤和参数均不相同。驳回决定中所引用的证据1仅记载了粉末冶金法和复合铸造法等均为本领域中铜基复合材料的常见制备方法，但其并未记载关于具体的工艺步骤，以及工艺参数的选择，也未给出复合铸造法可以解决本申请所要解决的技术问题的启示。
综上，本领域技术人员根据对比文件1公开的内容和本领域的公知常识，不能显而易见地得到权利要求2-3的技术方案。并且，根据本申请说明书的记载，权利要求2所记载的技术方案得到的产品硬度85～95HRB，软化温度≥850℃，权利要求3所记载的技术方案得到的产品抗拉强度≥630MPa，伸长率≥8.0％，对比文件1并未公开上述性能参数，并且也没有证据证明上述参数性能是本领域技术人员在对比文件1公开的技术方案的基础上容易实现的。因此，权利要求2-3相对于对比文件1及本领域的公知常识具有突出的实质性特点和显著的进步，符合专利法第22条第3款的规定。
3、关于驳回决定和前置意见：
驳回决定和前置意见认为：首先，本领域技术人员知晓制备高强度导电铜基复合材料的方法主要有粉末冶金化、复合铸造方法等，根据实际的弥散强化需要，选择熔炼后进行复合铸造法也是本领域常见的制备纳米强化铜合金的方法。Cu-Cr合金的强化方式为析出强化和细晶强化（例见“高性能耐磨铜基复合材料的制备与性能研究”，王德宝等，第72-73页，合肥工业大学出版社，2012年5月），在熔化温度下C在固态Cu中的溶解度比在熔体中要大些，分别为0.03%（原子分数）和0.0003%（原子分数）（例见“常用有色金属二元合金相图集”，郭青蔚等，化学工业出版社，2009年9月）。从上述公知可知，Cr主要是析出强化和细晶强化的方式强化铜合金，C也是主要以析出强化的方式强化铜合金。根据实际的铜合金的强化需要，选择添加一定量的Cr、C元素的并选择合适的粒径是本领域技术人员不难想到的。由此可见，在对比文件1的基础上，本领域技术人员通过常规试验能力就能获得本申请的技术方案。其次，对于导电率，对比文件1实施例的导电率为83.5%IACS，本申请的导电率≥82%IACS，其导电性能与对比文件1相当，其他性能是本领域技术人员可以合理预期的。
对此，合议组认为：首先，权利要求1实际解决的技术问题是提供一种成品率高、成本低、产品性能稳定且内部缺陷少的纳米弥散强化铜合金的制备方法，以克服传统工艺如粉末冶金法等存在的制备工艺复杂、生产成本过高、存在难以消除的技术缺陷等问题。驳回决定中所引用的证据1仅记载了粉末冶金法和复合铸造法等均为本领域中铜基复合材料的常见制备方法，但其并未记载具体的工艺步骤，以及工艺参数如何选择，才能够解决本申请所要解决的技术问题。其次，审查员所引用的公知证据，仅表明Cr、C元素对铜合金存在一定的强化作用，但其并未记载如何选择其含量能够得到本申请所获得的性能并解决其所要解决的技术问题。最后，权利要求1所记载的技术方案得到的产品硬度≥85HRB，软化温度≥900℃，导电率≥85％IACS，优于对比文件1所记载的“导电率为83.5％IACS”；权利要求2所记载的技术方案得到的产品硬度85～95HRB，软化温度≥850℃，权利要求3所记载的技术方案得到的产品抗拉强度≥630MPa，伸长率≥8.0％，对比文件1并未公开上述性能参数，并且也没有证据证明上述参数性能是本领域技术人员在对比文件1公开的技术方案的基础上容易实现的。因此，不能得出本申请所获得的性能参数是本领域技术人员能够合理预期的结论。
基于以上事实和理由，本案合议组作出如下复审请求审查决定。
三、决定
撤销国家知识产权局于2018年8月31日对本申请作出的驳回决定。由国家知识产权局原审查部门在本复审请求审查决定所针对文本的基础上对本发明专利申请继续进行审查。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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