发明创造名称：一种汽油车尾气净化高稳定性催化剂及其制备方法
外观设计名称：
决定号：201500
决定日：2020-01-17
委内编号：1F260559
优先权日：
申请（专利）号：201510739050.6
申请日：2015-11-04
复审请求人：浙江达峰汽车技术有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：王旭涛
合议组组长：马彩霞
参审员：李旭
国际分类号：B01J23/63，B01D53/94
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果发明要求保护的技术方案相对于最接近的现有技术存在某些区别技术特征，然而所述区别技术特征或是被另一份对比文件公开并且给出了将其应用到最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示，或是属于本领域内的常规技术手段，则权利要求的技术方案相对于现有技术的结合是显而易见的。
全文：
本复审请求涉及申请号为201510739050.6，名称为“一种汽油车尾气净化高稳定性催化剂及其制备方法”的发明专利申请。申请人为浙江达峰汽车技术有限公司。本申请的申请日为2015年11月4日，公开日为2016年1月13日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门审查员于2018年6月22日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是权利要求1-2不具备创造性。驳回决定所依据的文本为申请日提交的说明书摘要、说明书第1-27段；2018年5月22日提交的权利要求第1-2。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种汽油车尾气净化高稳定性催化剂的制备方法，包括如下步骤：
（1）将去离子水加入到添加剂中，30～80℃下加热10～60min，搅拌至完全溶解，得到添加剂溶液；所述添加剂的含量为0.1%～2%；
（2）将去离子水加入到稀土复合氧化物、改性氧化铝与粘结剂中，搅拌均匀后用砂磨机研磨；将活性组分前驱体加入，搅拌均匀；得到一级涂层浆料；所述一级涂层浆料的粒度为5～15μm；
（3）将去离子水加入到稀土复合氧化物与粘结剂中，搅拌均匀后用砂磨机研磨；将活性组分前驱体加入，搅拌均匀，得到二级涂层浆料；所述二级涂层浆料的粒度为5～15μm；
（4）将步骤（1）中配好的添加剂溶液加入二级涂层浆料中，搅拌4～8h，得到催化剂浆料前体；所述添加剂溶液与所述二级涂层浆料的体积配比满足添加剂为步骤（3）中稀土复合氧化物的0.1～2%；
（5）将所述一级涂层浆料与步骤（4）中的所述催化剂浆料前体混合，搅拌1～5h；加水调浆液固含量至22%～31%，得到催化剂浆料；
（6）将载体浸入步骤（5）所得的催化剂浆料中，取出浸满催化剂浆料的载体，吹去多余浆料，快速烘干、焙烧后得到催化剂；
所述催化剂包括载体与活性涂层，所述活性涂层包括稀土复合氧化物、改性氧化铝、粘结剂、添加剂及活性组分；所述添加剂为聚甲基丙烯酸酯、聚异丁烯、乙烯丙烯共聚物、羟乙基纤维素中的一种或多种；所述活性组分为钯、铑中的一种或者两种的混合物，所述钯和铑的前驱体分别为硝酸钯和硝酸铑；
所述稀土复合氧化物的主成分为铈、锆、镧、镨的氧化物；铈、锆的摩尔比为1:5～1:1，镧的氧化物的质量为所述稀土复合氧化物的3%～5%，镨的氧化物的质量为所述稀土复合氧化物的3%～5%；
所述稀土复合氧化物是通过将硝酸铈、硝酸氧锆、硝酸镧、硝酸镨与沉淀剂反应所得；
所述沉淀剂为氨水、碳酸铵、碳酸氢铵中的一种或多种混合物；
所述粘结剂为拟薄水铝石、硝酸铝中的一种或两种的混合物；
所述添加剂的粘度为2000～6000mPa?s；所述催化剂的载体在涂覆后的增重量达到150～200 g/L；步骤（6）中所述载体在进入所述催化剂浆料之前，先浸入到一级涂层浆料或者二级涂层浆料中，取出烘干、焙烧后，得到催化剂前体，使得催化剂前体的增重量达到60～80 g/L；再将催化剂前体浸入到步骤（5）所得的催化剂浆料中，取出浸满催化剂浆料的载体，吹去多余浆料，快速烘干、焙烧后得到催化剂。
2. 根据权利要求1所述一种汽油车尾气净化高稳定性催化剂的制备方法，其特征在于：步骤（6）中烘干的温度为100～200℃；焙烧的工艺为先在300～400℃条件下焙烧0.5～1h，然后在500～600℃条件下焙烧2～3 h。”
驳回决定认为，权利要求1与对比文件1（CN103084176A，公开日为2013年5月8日）的区别特征在于：添加剂溶液、一级涂层浆料和二级涂层浆料以及催化剂浆料的加入顺序和配制方法存在差异，制备过程的具体工艺步骤和参数存在差异。然而，采用分批配制再混合的方法制备催化剂浆料是本领域技术人员容易想到的，并且对比文件2（CN101209425A，公开日为2008年7月2日）给出了在浆料制备过程中以溶液形式加入添加剂的技术启示，因此权利要求1相对于对比文件1和2及本领域常规技术手段的结合不具备创造性。权利要求2的附加技术特征被对比文件1公开，因此权利要求2也不具备创造性。
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年9月12日向国家知识产权局提出了复审请求，未修改申请文件。复审请求人认为本申请实际要解决的问题与对比文件2不同，现有技术也未给出相应技术启示，因此本领域技术人员没有动机将对比文件2中的羟乙基纤维素加入对比文件1的催化剂制备浆料中来解决上述技术问题。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年9月19日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持原驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年8月29日向复审请求人发出复审通知书，指出：权利要求1相对于对比文件1和2及本领域常规技术手段的结合不具备创造性。权利要求2的附加技术特征被对比文件1公开，因此权利要求2也不具备创造性。同时还针对复审请求人的意见陈述进行了针对性答复。
复审请求人于2019年10月14日提交了意见陈述书，未修改申请文件。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1．关于审查文本
本复审请求审查决定针对的文本为驳回决定针对的文本，即申请日提交的说明书摘要、说明书第1-27段；2018年5月22日提交的权利要求第1-2项。
2．关于创造性
专利法第22条第3款规定，创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
如果发明要求保护的技术方案相对于最接近的现有技术存在某些区别技术特征，然而所述区别技术特征或是被另一份对比文件公开并且给出了将其应用到最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示，或是属于本领域内的常规技术手段，则权利要求的技术方案相对于现有技术的结合是显而易见的。
（1） 关于权利要求1
权利要求1请求保护一种汽油车尾气净化高稳定性催化剂的制备方法。对比文件1公开了（参见说明书第13段）一种柴油车尾气净化双氧化型催化剂的制备方法：①稀土复合氧化物的制备：在室温条件下，将硝酸铈、硝酸氧锆、硝酸镧按照一定比例混合均匀，在搅拌条件下加入沉淀剂至溶液的pH为9.0-10.0，反应结束后陈化3-6h，将得到的复合氧化物前驱体经过滤、洗涤后，110℃烘干并于550℃焙烧后得到主要由铈、锆、镧的氧化物组成的稀土复合氧化物，所述稀土复合氧化物中铈、锆的摩尔比为8:1-5:1且镧氧化物的质量占稀土复合氧化物总质量的3%-5%；③浆料的制备：按照一定比例将去离子水加入到稀土复合氧化物、改性氧化铝、硅铝复合氧化物与粘结剂中，其比例为：用于制备前级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物和改性氧化铝，其质量比为1 : 0.2-0.6 : 0.3-0.5，用于制备后级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物、改性氧化铝和硅铝复合氧化物，其质量比为1 : 0.04-0.06 : 0.1-0.2 : 0.15-0.3，或者用于制备前级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物、改性氧化铝和硅铝复合氧化物，其质量比为1 : 0.2-0.6 : 0.3-0.5 : 0.6-0.7，用于制备后级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物和改性氧化铝，其质量比为1 : 0.04-0.06 : 0.1-0.2，或者用于制备前级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物、改性氧化铝和硅铝复合氧化物，其质量比为1 : 0.2-0.6 : 0.3-0.5 : 0.6-0.7，用于制备后级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物、改性氧化铝和硅铝复合氧化物，其质量比为1 : 0.04-0.06 : 0.1-0.2 : 0.15-0.3，而所述粘结剂为拟薄水铝石或者硝酸铝或者拟薄水铝石和硝酸铝的混合物，用于制备前级涂层的浆料中粘结剂的用量为涂层总体积的10%，用于制备后级涂层的浆料中粘结剂的用量为涂层总体积的12%，搅拌均匀后用砂磨机研磨至浆液的粒度为10-20um，将活性组分贵金属溶液加入到涂层浆料中，搅拌8-10h至活性组分贵金属溶液完全吸附，所述活性组分为铂或者钯或者铂和钯组成的双贵金属体系，用于制备前级涂层的浆料中活性组分的贵金属前驱体添加量为1.4-2.1g/L，用于制备后级涂层的浆料中活性组分的贵金属前驱体添加量为0.2-0.7g/L；④涂层的涂覆：采用分级分层涂覆，涂覆过程为：将前级载体浸入用于前级涂层的浆料中，取出浸满浆料的前级载体用气枪吹去多余浆料，180℃快速烘干后，350℃焙烧0.5h并500℃焙烧2h后得到一次涂覆后的前级载体，第一涂层的上载量为60-80g/L；将一次涂覆后的前级载体浸入与用于第一涂层相同的浆料中，取出浸满浆料的前级载体用气枪吹去多余浆料，180℃快速烘干后，350℃焙烧0.5h并500℃焙烧2h后得到二次涂覆后的前级载体，此时前级涂层的上载量为150-200g/L；将后级载体浸入用于后级涂层的浆料中，取出浸满浆料的后级载体用气枪吹去多余浆料，180℃快速烘干后，350℃焙烧0.5h并500℃焙烧2h后得到一次涂覆后的后级载体，第三涂层的上载量为40-60g/L；将一次涂覆后的后级载体浸入与用于第三涂层相同的浆料中，取出浸满浆料的后级载体用气枪吹去多余浆料，180℃快速烘干后，350℃焙烧0.5h并500℃焙烧2h后得到二次涂覆后的后级载体，此时后级涂层的上载量为100-150g/L，分级分层涂覆还可有效的提高贵金属的分散度、节约贵金属的用量，降低生产成本。
由对比文件1公开的催化剂的主要成分和用途可知该催化剂同样可以用于汽油车尾气净化。在此基础上，权利要求1与对比文件1的区别技术特征为：①权利要求1采取分级配制催化剂浆料然后混合，而对比文件1直接将原料混合配制催化剂浆料；②权利要求1的催化剂制备中加入了聚甲基丙烯酸酯、聚异丁烯、乙烯丙烯共聚物、羟乙基纤维素中的一种或多种作为添加剂；③制备工艺步骤和参数存在差异。
基于上述区别技术特征，权利要求1实际所要解决的技术问题是如何提高浆料的稳定性。
对于区别技术特征①，本领域技术人员已知的是，分批配制浆料然后再混合得到催化剂浆料能够有效提高贵金属与浆料组分的相互作用，使贵金属的负载更均匀、更充分，此外，分批制备浆料过程能够有效降低粉尘，减少粉料损失，因此本领域技术人员有动机将对比文件1中的催化剂浆料采取分批配制再混合。
对于区别技术特征②，对比文件2公开了（说明书第4页第2-4段）在用于制备汽车尾气净化催化剂的含有氧化铝的浆料中加入羟乙基纤维素溶液，可以增加涂层浆料原有的粘度，使浆料具有可涂覆的粘度。即羟乙基纤维素在浆料中起到粘度调变的作用。浆料的粘度与稳定性具有密切关联，合适的浆料粘度在一定程度上可以保证浆料具有合适的稳定性。因此对比文件2给出了通过添加能使粘度增加的添加剂如羟乙基纤维素来提高浆料稳定性的技术启示。另外，聚甲基丙烯酸酯、聚异丁烯、乙烯丙烯共聚物也都是本领域常用的粘度指数改进剂，本领域技术人员可以根据需要用其替代羟乙基纤维素或者加以补充。因此本领域技术人员有动机在对比文件1的催化剂浆料中加入羟乙基纤维素等以提高浆料的稳定性。
对于区别技术特征③，本领域技术人员可以根据实际需要对制备工艺步骤细节和参数进行合理调整，例如选择常用的硝酸钯作为钯前驱体，将同为稀土元素的镨氧化物加入到稀土复合氧化物中，使用氨水、碳酸铵、碳酸氢铵作为复合氧化物制备中的沉淀剂，用铑代替铂作为活性组分等等；另外，合适的原料加入量以及制备工艺参数如添加剂的粘度、添加剂溶液的配制条件、添加剂的含量、添加剂溶液的添加体积配比、配制催化剂浆料前体和催化剂浆料的搅拌时间、催化剂浆料的固含量、铈、锆的摩尔比等是本领域技术人员通过常规实验就可优化选择得到的。
因此，在对比文件1的基础上结合对比文件2以及本领域常规技术手段得到权利要求1的技术方案，对于本领域技术人员而言是显而易见的，权利要求1不具备突出的实质性特点，不符合专利法第22条第3款关于创造性的规定。
（2）关于权利要求2
权利要求2对权利要求1进行了进一步限定，然而其附加技术特征被对比文件1公开（参见说明书第13段步骤④涂层的涂覆）。因此，结合对权利要求1的评述，权利要求2也不具备专利法第22条第3款的规定。
3. 关于复审请求人的意见
复审请求人认为：本申请实际要解决的技术问题是如何解决浆料易分层和沉淀的问题，本领域技术人员面对该技术问题时，只能够寻找记载解决“易分层和沉淀”技术方案的现有技术，所有对比文件和现有技术也未给出相应的技术启示，意识到该问题的存在需要付出创造性劳动， “改进浆料稳定性”和“易分层和沉淀”是两个可同时存在技术问题。
合议组经审查后认为：
①发明实际解决的技术问题，是指为获得更好的技术效果而需对最接近的现有技术进行改进的技术任务；由于审查员所认定的最接近的现有技术可能不同于申请人在说明书中所描述的现有技术，因此，基于最接近的现有技术重新确定的该发明实际解决的技术问题，可能不同于说明书中所描述的技术问题，在这种情况下，根据审查员所认定的最接近的现有技术重新确定发明实际要解决的技术问题。具体到本案，如何提高催化剂浆料的稳定性是本领域技术人员在催化剂制备时追求的主要指标，对比文件1中未加入可有效提高催化剂浆料稳定性的物质，因此本领域技术人员能够意识到作为与本申请最接近的现有技术的对比文件1存在需要提高催化剂浆料稳定性的改进任务，而对比文件2公开了加入羟乙基纤维素来获得合适粘度，合适的粘度是合适稳定性的重要保证之一，因此本领域技术人员有动机将对比文件2中的羟乙基纤维素加入到对比文件1的催化剂浆料中来改进催化剂浆料稳定性。另外，对于包含多种不同性质组分的浆料而言，特别是对比文件1中同时含有有机物、不同类型的无机物的浆料组合物，易分层和沉淀是常遇到并且需要尽可能避免的问题，因此该问题的提出对本领域技术人员而言不需要付出创造性劳动。
②对于申请人提出的解决浆料易分层和沉淀问题，一方面，本领域技术人员知晓，同一技术手段往往可以解决多个技术问题，对于羟乙基纤维素，客观上既可以起到如对比文件2所述改善催化剂浆料粘度的作用，又能够起到如本申请所述解决浆料易分层和沉淀问题作用，对于创造性评述而言，仅基于改善催化剂浆料粘度这一技术效果，本领域技术人员就有动机将对比文件2与1结合，换言之，本领域技术人员基于“改进浆料稳定性”和“易分层和沉淀”两个技术问题之一即有动机将对比文件2与1结合。其次，改善催化剂浆料粘度与解决浆料易分层和沉淀问题具有密切关联性和一致性，对于含有固体物质的浆料而言，调节浆料的粘度就是防止浆料分层和沉淀的重要手段之一，本领域技术人员面对解决浆料易分层和沉淀问题时，会分析产生该问题的深层次原因及相应措施，而调节浆料的粘度就是解决该问题的常见措施之一，从该角度讲本领域技术人员同样有动机将对比文件2与1结合。
综上可知，复审请求人的理由不足以支持其主张。
根据上述事实和理由，合议组作出如下审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年6月22日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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