发明创造名称：用于旋转注模的聚乙烯
外观设计名称：
决定号：185568
决定日：2019-07-25
委内编号：1F251025
优先权日：2009-08-21
申请（专利）号：201610007108.2
申请日：2010-08-20
复审请求人：巴塞尔聚烯烃股份有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：周芳宇
合议组组长：张家祥
参审员：王普天
国际分类号：C08L23/06，C08L23/08，C08F210/16，C08F4/6592
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点：在判断创造性时，首先要将权利要求的技术方案和最接近的现有技术进行对比，找出二者的区别特征，如果现有技术存在将上述区别技术特征应用到最接近现有技术以解决其存在的技术问题的启示，则该权利要求的技术方案不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201610007108.2，名称为“用于旋转注模的聚乙烯”的发明专利申请（下称本申请）。申请人为巴塞尔聚烯烃股份有限公司。本申请的申请日为2010年08月20日，优先权日为2009年08月21日，公开日为 2016年04月20日。本申请是201080038382.7号发明专利申请的分案申请。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年02月02日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-12不符合专利法第22条第3款的规定。驳回决定所依据的文本为申请人于2016年01月06日递交分案申请时提交的权利要求第1-12项，说明书第1-18页和说明书摘要。驳回决定所针对的权利要求书如下：
1. 包含聚乙烯均聚物和/或共聚物的旋转注模制品，其包含作为唯一的聚合物组分的所述聚乙烯均聚物和/或共聚物或所述聚乙烯均聚物和/或共聚物的混合物且不含有增稠添加剂，其中所述共聚物是乙烯与C3-C20烯烃的共聚物，所述聚乙烯具有的摩尔质量分布宽度Mw/Mn为7-15，密度为0.938-0.942g/cm3，重均摩尔质量Mw为20000g/mol-500000g/mol，以及在2.16kg和190℃下的熔体流动速率MI为4至5.5g/10min。
2. 如权利要求1所述的旋转注模制品，其中所述聚乙烯包含均聚物子级分和共聚物子级分，其中，就整体而言，根据NMR测定，所述聚乙烯具有0.7至20个CH3/1000个碳原子。
3. 如权利要求1所述的旋转注模制品，其中所述聚乙烯包含至少一种C3-C20烯烃单体物质，其量＞3％，以所述聚乙烯的总重量计。
4. 如权利要求1或3所述的旋转注模制品，其中所述聚乙烯a)具有的乙烯基含量为至少0.6个乙烯基/1000个碳原子。
5. 如权利要求1所述的旋转注模制品，其中所述组分a)的η(vis)值是0.3至7dl/g，其中η(vis)是根据ISO 1628-1和ISO 1628-3在萘烷中在135℃测定的特性粘度。
6. 如权利要求1所述的旋转注模制品，其中所述聚乙烯a)已通过包含至少一种茂金属的混合催化剂体系在单一反应器中在一个聚合反应步骤中制备。
7. 如权利要求6所述的旋转注模制品，其中所述聚乙烯通过在包含至少两种不同的单中心聚合催化剂的催化剂组合物存在下进行聚合而得到。
8. 如权利要求7所述的旋转注模制品，其中所述聚乙烯通过在20-200℃的温度、0.05-1MPa的压力下使乙烯与一种或多种式R1CH＝CH2的1-烯烃共聚合而获得，其中R1是氢或具有1至10个碳的烷基。
9. 如权利要求1所述的旋转注模制品，其中所述C3-C20烯烃是C3-C201-烯烃。
10. 如权利要求1所述的旋转注模制品，其进一步包含诸如润滑剂、抗氧化剂和/或稳定剂的非聚合物添加剂。
11. 如权利要求1所述的旋转注模制品，其基本上不含有气泡。
12. 如权利要求1所述的旋转注模制品，其是具有至少100L体积的罐、容器或桶。
驳回决定认为，对比文件1（CN1976958A，公开日为2007年06月06日）公开了一种乙烯均聚物和/或乙烯与1-链烯烃的共聚物。权利要求1与对比文件1 的区别特征为：权利要求1要求保护包含聚乙烯的旋转注模制品，聚乙烯的熔体流动速率为4-5.5g/10min，对比文件1为包含聚乙烯的薄膜制品，未公开聚乙烯的熔体流动速率。对比文件1的聚乙烯不仅可以制备薄膜还可以用于制备模塑制品，而本领域技术人员知道，旋转注模又称为旋转模塑，其为本领域常用的模塑工艺，由对比文件1公开的包含聚乙烯的模塑制品，本领域技术人员容易想到将聚乙烯制成旋转模塑制品。对比文件1实施例3的熔体流动速率（在2.16kg负荷下测定）低于本申请。本领域技术人员公知减少旋转模塑制品中气泡的方法包括增大原料的熔体流动速率（参见公知常识证据1，《塑料及其复合材料的旋转模塑成型》，张恒，科学出版社，1999年03月第1版，第115-116页），因此，在对比文件1的基础上得到权利要求1的技术方案是显而易见的。本申请不需要加入增稠剂的特点并未给本申请带来预料不到的技术效果。在对比文件1公开的模塑方法中具体选择旋转模塑方法所产生的效果是可以预期的。因此，权利要求1不具备创造性。在此基础上，权利要求2-12也不具备创造性。
申请人巴塞尔聚烯烃股份有限公司（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年05月04日向国家知识产权局提出了复审请求，同时修改了权利要求书，其中，在权利要求1中增加了“高负荷熔体指数HLMI为125g/10min至230g/10min”。复审请求人认为：公知常识证据2（《塑料旋转模塑制造技术》，王政等，化学工业出版社，2003年9月第1版，第190-196页 ）的图9-4中显示，当MI在3.2-8.0g／10min之间时，气泡是明显的。并且当MI增大到25g／10min时，在1600C下的气泡不太明显。该证据给出了与权利要求1中相反的教导。复审请求时新修改的权利要求1如下：
“1.包含聚乙烯均聚物和/或共聚物的旋转注模制品，其包含作为唯一的聚合物组分的所述聚乙烯均聚物和/或共聚物或所述聚乙烯均聚物和/或共聚物的混合物且不含有增稠添加剂，其中所述共聚物是乙烯与C3-C20烯烃的共聚物，所述聚乙烯具有的摩尔质量分布宽度Mw/Mn为7-15，密度为0.938-0.942g/cm3，重均摩尔质量Mw为20000g/mol-500000g/mol，在2.16kg和190℃下的熔体流动速率MI为4至5.5g/10min，且高负荷熔体指数HLMI为125g/10min至230g/10min。”
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年05月15日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持原驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年04月09日向复审请求人发出复审通知书，指出：权利要求1与对比文件1的区别特征为：权利要求1是包含聚乙烯的旋转注模制品，聚乙烯的熔体流动速率为4-5.5g／10min，高负荷熔体指数HLMI为125g/10min至230g/10min；对比文件1是包含聚乙烯的薄膜制品，高负荷熔体流动速率为16g／1Omin。判断本申请权利要求相对于对比文件1是否具有创造性的关键在于：将制备薄膜制品的聚乙烯用于制备旋转注模制品，以及提高聚乙烯的熔体流动速率、减少气泡的产生进而保证良好的机械性且加工速度更快是否是显而易见的。对比文件1的聚乙烯不仅可以制备薄膜还可以用于制备模塑制品，而本领域技术人员知道，旋转注模又称为旋转模塑，其为本领域常用的模塑工艺，由对比文件1公开的包含聚乙烯的模塑制品，本领域技术人员容易想到将聚乙烯制成旋转模塑制品。同时，本领域技术人员公知，减少旋转模塑制品中气泡的方法包括增大原料的熔体流动速率，在旋转模塑过程中，熔体流动指数高，则熔体中的气体可以顺利的逸出，如果熔体流动指数低，则熔体中的气泡会滞留在熔体中（参见公知常识证据1），因此，权利要求1不具备创造性。在此基础上，从属权利要求2-12也不具备创造性。
复审请求人于2019年05月15日提交了意见陈述书，但未修改申请文件。复审请求人认为：（1）公知常识证据2中的图9-4确切地比较了具有在190oC下测定的不同MFI的聚乙烯在各种加工温度下的气泡行为并且本领域技术人员会提高MFI至远高于8.09／l0min，这是因为该证据教导了当MI在3.2-8.0g／10min范围内时，气泡明显，当MI提高至25g／10min，160oC下的温度不明显。公知常识证据2给出了与权利要求1中要求保护的技术方案相反的教导。（2）对比文件1的熔体流动指数比本申请聚乙烯的熔体流动指数低，对比文件l中公开的聚乙烯与权利要求1中定义的聚乙烯显著不同。由于对比文件l中公开的聚乙烯的HLMI远远低于权利要求1中聚乙烯的HLMI，对比文件l仅提及模塑而没有提及旋转模塑，除了旋转模塑以外还有多种类型的模塑，本领域技术人员很难去考虑使用权利要求1中所定义的聚乙烯用于旋转模塑制品。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1、审查文本的认定
本复审决定针对的审查文本为：复审请求人于2016年01月06日递交分案申请时提交的说明书第1-18页、说明书摘要，于2018年05月04日提交的权利要求第1-12项。
2、关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指同申请日以前已有的技术相比，该发明有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型有实质性特点和进步。
2.1就本申请而言，权利要求1要求保护一种包含聚乙烯均聚物和/或共聚物的旋转注模制品（具体内容参见案由部分）。
对比文件1公开了一种聚乙烯，实施例3具体公开了制备聚乙烯的催化剂体系，表1具体列出了采用实施例3的催化剂以及乙烯和1-己烯单体制备共聚物，表2列出了实施例3的催化剂制得的乙烯-1-己烯共聚物的密度为0.938g／cm3，Mw为161781g／mol，Mw／Mn为12.44，高负荷熔体流动速率，在21.6kg负荷下测定为16g／1Omin，之后造粒和挤出成膜（参见对比文件1说明书第45页实施例3和第47页第1段至最后1段）。经比较可知，对比文件1实施例3的催化剂制得的聚乙烯共聚物的摩尔质量分布宽度、密度、重均摩尔质量均落入了权利要求1的相应范围内，另外，从对比文件1公开的内容可知，所制得的薄膜中聚乙烯为唯一的聚合物组分，且制备过程中未加入任何增稠添加剂。因此，权利要求1与对比文件1的区别特征为：权利要求1是包含聚乙烯的旋转注模制品，聚乙烯的熔体流动速率为4-5.5g／10min，高负荷熔体指数HLMI为125g/10min至230g/10min；对比文件1是包含聚乙烯的薄膜制品，高负荷熔体流动速率为16g／1Omin。
根据本申请说明书的记载，旋转注模过程期间的一个问题是在所述聚合物材料内形成泡沫或至少气泡，使得在采用聚乙烯聚合物时至少必须添加聚醚嵌段共聚酞胺作为增稠助剂，本申请的一个目的是提供避免需要采用增稠添加剂的新型的改良的旋转注模材料，本申请的聚乙烯允许设计旋转注模的物品具有高FNCT、在寒冷中的增强的抗冲击性，同时在旋转注模时不需要增稠剂的帮助。此外，由于本申请所述聚乙烯的熔体流动速率增加，其加工通常变得更为快速（参见本申请说明书第1页第3-4段和第18页第1段）。本申请说明书中还记载了实施例1-4，其中实施例1-2制备得到催化剂体系，实施例3制备得到的聚乙烯产物具有与权利要求书相符的规格，实施例4中对聚乙烯产物进行旋转注模。
可见，本申请声称要解决的技术问题是在制备旋转注模制品时在聚合物中不添加增稠剂且能降低气泡产生，从而保证良好的机械性能，并使加工速度更快。对比文件1实施例3的技术方案是将聚乙烯用于制备薄膜制品，且聚乙烯中也不含有增稠剂。由于对比文件1实施例3的高负荷熔体流动速率低于本申请，可以推知，对比文件1实施例3的熔体流动速率（在2.16kg负荷下测定）也低于本申请。
因此，判断本申请权利要求相对于对比文件1是否具有创造性的关键在于：将制备薄膜制品的聚乙烯用于制备旋转注模制品，以及提高聚乙烯的熔体流动速率、减少气泡的产生进而保证良好的机械性且加工速度更快是否是显而易见的。
对比文件1说明书第1页第1段还记载了“本发明涉及新型聚乙烯，以及有该聚乙烯存在的纤维、模塑制品、膜和聚合物混合物”。可见，对比文件1的聚乙烯不仅可以制备薄膜还可以用于制备模塑制品，而本领域技术人员知道，旋转注模又称为旋转模塑，其为本领域常用的模塑工艺，由对比文件1公开的包含聚乙烯的模塑制品，本领域技术人员容易想到将聚乙烯制成旋转模塑制品。同时，本领域技术人员公知，减少旋转模塑制品中气泡的方法包括增大原料的熔体流动速率，在旋转模塑过程中，熔体流动指数高，则熔体中的气体可以顺利的逸出，如果熔体流动指数低，则熔体中的气泡会滞留在熔体中（参见公知常识证据1），因此，本领域技术人员能够想到提高对比文件1聚乙烯的熔体流动速率从而减少气泡的产生，进而制备具有高机械性能的旋转模塑制品；而且本领域技术人员知道提高熔体流动速率，原料流动性增强，旋转模塑速度可以更快，加工速度自然也会更快。因此，在对比文件1的基础上结合本领域公知常识得到权利要求1的技术方案是显而易见的，权利要求1不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
2.2从属权利要求2和4对权利要求1的甲基和乙烯基含量作了进一步的限定，对比文件1表2公开了实施例3的甲基含量为6.4／1000个碳原子，乙烯基含量为1.2／1000个碳原子，落入了权利要求2和4的范围内，因此，权利要求2和4也不具备专利法第22条第3款所规定的创造性。
2.3从属权利要求3对烯烃单体的种类和含量作了进一步的限定，对比文件1中用实施例3的催化剂制备聚乙烯所用的乙烯和1-己烯的投料量、氢气流量分别为3．4kg／h、85kg／h、0．671／h，反应温度为100℃、反应器中的压力是20巴、三异丁基铝的加入量为0.19／h（参见对比文件1第47页第1-2段和表1），与本申请实施例的烯烃聚合反应的相应条件相同或落入其范围内，并且实施例3的催化剂与本申请的催化剂相似，因此，在单体用量和聚合条件相同且催化剂相似的情况下，制得的乙烯-1一己烯共聚物的1-己烯含量也会落入权利要求3的范围内，因此，权利要求3也不具备专利法第22条第3款所规定的创造性。
2.4从属权利要求5对聚乙烯的特性粘度作了进一步的限定，而特性粘度与熔体流动速率直接相关，如对权利要求1的评述，提高聚乙烯的熔体流动速率获得权利要求1的技术方案是显而易见的，则相应的可以得到权利要求5的特性粘度，因此，权利要求5也不具备专利法第22条第3款所规定的创造性。
2.5从属权利要求6-9对催化剂和聚合工艺以及单体作了进一步的限定，对比文件1实施例3公开了催化剂的制备方法为“1.6g（2.89mmol）的二氯·2，6-双[1-（2-叔丁基苯基亚氨基）乙基]吡啶合铁（II），2.05g（3.71mmol）的二氯·双（正丁基环戊二烯基）合铅和194.5ml的MAO（在甲苯中4.75M，0.924mmol）的混合物在室温下搅拌15分钟，和随后在搅拌的同时被添加到由95.5g的预处理的载体材料a）在43Oml甲苯中形成的悬浮液中（（Fe＋Hf）：Al＝1：140）。在2小时后该悬浮液进行过滤，并用500ml的甲苯洗涤。残留固体在减压下干燥至它变成自由流动粉末为止。聚合反应是在具有0.5m的直径的流化床反应器中进行。表1公开了实施例3的催化剂的乙烯与1-己烯的反应温度为100℃，在0.05-1MPa。共聚合反应制备聚乙烯（参见对比文件1实施例3、说明书第47页第1-2段、第9页第5段、表1）。可见，对比文件1的催化剂为具有两种不同的单中心的茂金属催化剂，反应温度和压力落入了权利要求8的范围内，1-己烯落入了权利要求8和9的烯烃范围内，可见，权利要求6-9的附加技术特征都被对比文件1公开了，因此，权利要求6-9也不具备专利法第22条第3款所规定的创造性。
2.6从属权利要求10进一步限定了制品的添加剂。对比文件1公开了制品中可以进一步包括润滑剂、抗氧化剂、稳定剂（参见对比文件1说明书第8页第3段）。因此，权利要求10也不具备专利法第22条第3款所规定的创造性。
2.7从属权利要求11进一步限定了权利要求1的旋转注塑制品基本上不含有气泡，如前对权利要求1的评述，在对比文件1的基础上获得权利要求1的旋转注塑制品是显而易见的，则所获得的制品必然具有与本申请相同的性能，即基本上不含有气泡。因此，权利要求11也不具备专利法第22条第3款所规定的创造性。
2.8从属权利要求12进一步限定了旋转注模制品为至少1OOL体积的罐、容器或桶，而将旋转注模制品制成1OOL体积的罐、容器或桶是本领域的常规技术手段，因此，权利要求12也不具备专利法第22条第3款所规定的创造性。
3、关于复审请求人的意见陈述
对于复审请求人的意见陈述，合议组认为：（1）公知常识证据2的图9-4显示的是熔体流动速率和加热温度对气泡直径的影响，显示了熔体流动速率在3.2-25g/10min之间的6个品种聚乙烯中气泡直径随着熔融温度增加的变化情况，教导了原料的MFI越大，其中的气泡直径越小。但公知常识证据2中没有教导MFI值不能在4-5.5g/10min的数值范围内。同时，制品中的气泡不仅仅与熔体速率有关，还与其他因素有关。因而不能仅依据图9-4中的数值就认定公知常识证据2中给出了给出相反的教导。本领域技术人员在公知常识证据2的教导下能够想到提高对比文件1聚乙烯的熔体流动速率从而减少气泡的产生。（2）本申请与对比文件1中的聚乙烯相比，均是乙烯与烯烃的共聚物，摩尔质量分布宽度、密度和重均分子量均相同，区别仅在于熔体流动速率不同，因而不能认为是显著不同的两种聚乙烯。此外，旋转注模是本领域常用的模塑工艺，对比文件1公开了包含聚乙烯的模塑制品，本领域技术人员容易想到将聚乙烯制成旋转模塑制品。因此，对于复审请求人的意见合议组不予支持。
根据上述事实和理由，合议组作出如下审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年02月02日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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