发明创造名称：用于形成光催化透明亲水涂层的二氧化钛纳米涂料及其制备方法
外观设计名称：
决定号：10162
决定日：2007-06-25
委内编号：4W01294
优先权日：
申请（专利）号：01115626.0
申请日：2001-04-28
复审请求人：
无效请求人：杜在梅
授权公告日：2004-09-22
审定公告日：
专利权人：中科纳米技术工程中心有限公司
主审员：王冬
合议组组长：赵明
参审员：崔震
国际分类号：C09D183／04， C09D1/00
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点：如果发明是所属技术领域的技术人员在现有技术的基础上仅仅通过合乎逻辑的分析、推理或者有限的试验可以得到的，则该发明是显而易见的，也就不具备创造性。
全文：
一、案由
本无效宣告请求涉及中华人民共和国国家知识产权局于2004年9月22日授权公告的、名称为“用于形成光催化透明亲水涂层的二氧化钛纳米涂料及其制备方法”的发明专利权（下称本专利），其专利号是01115626.0，申请日是2001年4月28日，专利权人是中科纳米技术工程中心有限公司。该专利授权公告时的权利要求书如下：
“1.一种用于形成光催化透明亲水涂层的二氧化钛纳米涂料，其特征在于:该涂料包括二氧化钛纳米粒子、有机硅树脂和由水和甲醇组成的溶剂，其中二氧化钛纳米粒子含量为3-10克/升；以Si02计，有机硅树脂含量为涂料中二氧化钛含量的0.2-l倍；所述的二氧化钛纳米粒子晶型为锐钛结构、金红石结构或它们的混合晶型。
2.如权利要求1所述的涂料，其特征在于:所述的二氧化钛纳米粒子在涂料中的含量是2-lOg/l。
3.如权利要求l所述的涂料，其特征在于:所述的二氧化钛纳米粒子的平均粒径在 3-100纳米之间。
4.如权利要求1-3之任一所述的涂料，其特征在于:所述的二氧化钛纳米粒子粒径在10-20纳米之间。
5.一种权利要求l所述的涂料的制备方法，其特征在于:常温下，将二氧化钛纳米粒子溶胶、有机硅树脂及水和甲醇混合均匀，其中二氧化钛纳米粒子含量为3-10克/升，有机硅树脂含量为涂料体系中二氧化钛含量的0.2-l倍，制得用于形成光催化透明亲水涂层的二氧化钛涂料。”
针对上述专利权，杜在梅（下称请求人）于2005年12月20日向专利复审委员会提出无效宣告请求，其提交的证据如下：
附件1：公开日为1999年9月29日、公开号为CN1230207A的中国发明专利申请公开说明书；
附件2：本专利在实质审查程序中专利权人针对国家知识产权局的审查意见通知书提交的意见陈述书；
附件3：公开日为1996年6月25日的日本专利文献特开平8-164334的专利说明书原文及其中文译文。
请求人认为：1、本专利权利要求1－4相对于附件1不具有新颖性，不符合专利法第22条第2款的规定；2、权利要求1?5相对于附件1不具有创造性，不符合专利法第22条第3款的规定；3、权利要求1－5相对于附件3不具有创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
经形式审查合格，专利复审委员会依法受理了上述无效宣告请求，并于2006年7月4日向双方发出无效宣告请求受理通知书，同时将专利权无效宣告请求书及其附件清单中所列附件的副本转送给专利权人，并要求专利权人在指定的期限内陈述意见。
在指定的期限内专利权人没有提交意见陈述。
专利复审委员会依法成立合议组，对本案进行审查。
专利复审委员会本案合议组于2006年9月25日向双方发出无效宣告请求口头审理通知书，定于2006年11月6日举行口头审理。
口头审理如期举行，专利权人没有参加口头审理。
在口头审理中，请求人明确其无效宣告的理由、证据和范围为：本专利权利要求1-3相对于附件1不具有新颖性，不符合专利法第22条第2款的规定；权利要求1－5相对于附件1和附件2的结合或者附件1、2和3的结合不具有创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。请求人当庭提交了附件3的中文译文的更正文本及修改所依据的附件4（《英日汉化学化工词典》，新时代出版社，1999年2月第1版，封面页、第272-273、862-863以及896-897页，复印件），当庭提交公知常识性证据:附件5（《有机硅合成工艺及产品应用》，化学工业出版社，幸松民、王一璐编著，2000年9月第1版，封面页、版权信息页、第138-139、146-149、156-157、332-333以及717页，复印件），附件6（《精细化工词典》，化学工业出版社，王大全主编，1998年6月第1版，第243页，复印件），用以说明硅树脂或硅酮树脂就是有机硅树脂，同时提交了附件4-6的原件。
请求人认为，附件1已经公开了权利要求1的全部技术方案，因此，权利要求1不具有新颖性；权利要求2的保护范围大于权利要求1保护范围，在权利要求1不具有新颖性的情况下，权利要求2也不具有新颖性；权利要求3的附加技术特征已在附件1中公开，因此，权利要求3也不具有新颖性。
附件1的权利要求16中公开了所述粒径为8－20纳米，所以权利要求4不具有创造性。附件1的实施例A3的第16－17页虽然没有提到制备温度，但是在附件3说明书第5页第0015段指出混合温度保持在10－50度，常温混合就是指在不加热的情况下混合。附件1没有公开金红石结构和锐钛结构的混合晶型，但是金红石结构和锐钛结构混合晶型是本领域公知的，并且在附件3说明书第4页第0009段的最后两行公开了二氧化钛颗粒晶型可为锐钛矿型、金红石型、板钛矿型三种晶型的混合晶型。附件3的第9页实施例1和实施例2用的都是有机硅树脂??四乙基硅酸酯的五聚体。因此，权利要求1－5相对于附件1和附件2的结合或者附件1、2和3的结合不具有创造性。
口头审理结束后，本案合议组于2006年12月6日发出转送文件通知书，将请求人于口头审理中当庭提交的意见陈述书、附件3的中文译文更正文本及附件4-6转送给专利权人，并告知专利权人应当在收到上述文件之日起一个月内答复。
在指定期限内，专利权人没有提交意见陈述。
至此，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1、关于证据和现有技术
请求人提交的证据包括附件1-6，专利权人在指定期限内对附件1-6的真实性没有提出反对意见，经合议组核实，对附加1-6的真实性予以确认。其中附件1为中国发明专利申请公开说明书，其公开日期在本专利的申请日前，因此可以作为本专利的现有技术使用；附件2是在本专利实质审查过程中，申请人（即专利权人）答复第一次审查意见通知书所作的意见陈述，由于该意见陈述是申请人对权利要求中相关事实的自认，因此，合议组对上述有关内容予以认可；由于专利权人在指定的期限内未对请求人提交的所有译文的准确性提出反对意见，因此，附件3公开的内容以请求人在口头审理时提交的中文译文的更正文本为准，由于附件3的公开日期在本专利的申请日前，因此可以作为本专利的现有技术使用；附件4、6是科技辞典，附件5是教科书，由于附件4-6的公开日期在本专利的申请日前，因此可以作为本专利的现有技术使用。
2、关于创造性
创造性，是指同申请日以前已有的技术相比，该发明有突出的实质性特点和显著的进步。
如果发明是所属技术领域的技术人员在现有技术的基础上仅仅通过合乎逻辑的分析、推理或者有限的试验可以得到的，则该发明是显而易见的，也就不具备创造性
（1）权利要求1的创造性
本案中，权利要求1要求保护一种用于形成光催化透明亲水涂层的二氧化钛纳米涂料，其中该涂料包括二氧化钛纳米粒子、有机硅树脂和由水和甲醇组成的溶剂，其中二氧化钛纳米粒子含量为3-10克/升；以Si02计，有机硅树脂含量为涂料中二氧化钛含量的0.2-l倍；所述的二氧化钛纳米粒子晶型为锐钛结构、金红石结构或它们的混合晶型。本专利权利要求1中所述二氧化钛纳米粒子的含量为3-10克／升，本领域技术人员能够得知百分数与克／升的换算公式为：
百分数=（克／升）÷（比重×10）
而根据专利权人在本专利实质审查阶段的意见陈述（即附件2）可知，本专利要求保护的涂料的比重约为0.9，经计算可知，本专利权利要求1所述二氧化钛纳米粒子的百分比含量约为0.33-1.11重量%。
附件1公开了一种含有由金属氧化物形成的光催化粒子的组合物，该组合物含有（a）由金属氧化物形成的光催化剂粒子，其中该光催化剂粒子可以为锐钛矿型氧化钛粒子或金红石型氧化钛粒子，（b）从二氧化硅微粒子、可形成硅酮树脂皮膜的硅酮树脂皮膜前躯体、和可形成二氧化硅皮膜的二氧化硅皮膜前躯体中至少选出一种，（C）溶剂，所述溶剂优选水和醇的混合溶剂，其中所述醇溶剂可选甲醇（参见附件1权利要求1、5、23，说明书第9页第20-21行以及说明书第10页第2行）。附件1实施例中将氧化钛溶胶ST?K01（由8重量份的锐钛矿型氧化钛粒子、2重量份的烷基硅酸酯、54.8重量份的硝酸水溶液、28重量份的甲醇和7.2重量份的丙醇组成的组合物）用乙醇稀释10倍，得到试料A1，其中试料A1的固体成分浓度为1重量％，由于氧化钛溶胶ST?K01中含有的固体成分为8重量份的锐钛矿型氧化钛粒子和2重量份的烷基硅酸酯（有关固体成分的定义参见说明书第9页第22-23行），因此，经计算试料A1中氧化钛粒子的含量为0.8%，该含量处于本专利权利要求1所述二氧化钛纳米粒子含量的范围内。附件1说明书第9页第12-16行公开了所述组合物中前躯体的添加量，以二氧化硅重量计，优选为催化剂粒子含量的0.2-1倍，可见本专利权利要求1中所述“以Si02计，有机硅树脂含量为涂料中二氧化钛含量的0.2-l倍”的技术特征已被附件1所公开。
由此可见，将本专利权利要求1与附件1公开的内容相比，其区别在于：（A）权利要求1中的涂料中含有有机硅树脂，而附件1中则为从二氧化硅微粒子、可形成硅酮树脂皮膜的硅酮树脂皮膜前躯体、和可形成二氧化硅皮膜的二氧化硅皮膜前躯体中至少选出一种，（B）权利要求1中所述二氧化钛纳米粒子还可以是锐钛结构和金红石结构的混合晶型。
对于区别技术特征（A），合议组认为，由附件5可知，有机硅树脂的含义是指“在中国习惯上将硅烷单体及聚硅氧烷通称为有机硅，……聚硅氧烷树脂为硅树脂，聚硅氧烷主链结构为Si-O-Si”（参见附件5第332页倒数第2、3段）；附件3公开了一种光催化用氧化钛涂膜形成性组合物，其由钛氧化物、加水分解性硅化合物的加水分解物以及溶剂构成，其中所述加水分解性硅化合物可以以烷基硅酸酯如甲基、乙基、异丙基硅酸酯等部分加水分解而生成的低聚物的形式使用，尤其是使用由通式SinOn-1(OR)2n 2表示的烷基硅酸酯缩合物（参见附件3译文第[0013]段），该缩合物的主链结构显然是Si-O-Si，因此其属于有机硅树脂，可见，该区别技术特征已被附件3所公开；此外，本专利与附件3的技术领域相同，本专利中所述有机硅树脂是作为粘结剂使用的，使得光催化涂膜与基材粘着在一起，而附件3中所述加水分解性硅化合物的加水分解物（属于有机硅树脂）也是起到同样的作用，因此，附件3中给出了将该区别技术特征（A）应用到附件1已解决其技术问题的技术启示，因此，该区别技术特征（A）对本领域技术人员来说是显而易见的。
对于区别技术特征（B），合议组认为，在附件1公开了光催化剂粒子可以为锐钛矿型氧化钛粒子或金红石型氧化钛粒子，以及附件3在描述其采用的二氧化钛时明确指出其晶型为锐钛矿型、金红石型、板钛矿型或这三种晶型的混合晶型（参见附件3译文的说明书第[0009]段）的基础上，本领域技术人员可以很容易的想到采用锐钛结构和金红石结构的混合晶型结构作为二氧化钛纳米粒子，并且本专利说明书中也没有说明该混合晶型结构的二氧化钛纳米粒子能够产生意想不到的技术效果，因此，该区别技术特征对本领域技术人员来说也是显而易见的。
综上所述，权利要求1要求保护的技术方案相对于附件1和3的结合没有突出的实质性特点，因而不具有创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
（2）权利要求2-4的创造性
权利要求2的附加技术特征为：所述的二氧化钛纳米粒子在涂料中的含量是2-lOg/l，按照上述对权利要求1的评述可知，所述二氧化钛纳米粒子的百分比含量约为0.22-1.11重量%，可见，该附加技术特征已经被附件1所公开，因此，在权利要求1不具有创造性的前提下，权利要求2要求保护的技术方案相对于附件1和3的结合不具有创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
权利要求3的附加技术特征为：所述的二氧化钛纳米粒子的平均粒径在 3-100纳米之间，而该技术特征也已经被附件1所公开，具体为：附件1说明书第7页第23-25行公开了所述光催化剂粒子的平均粒径优选在100nm以下，在3nm以上（即平均粒径在3-100nm），因此，在权利要求1不具有创造性的前提下，权利要求3要求保护的技术方案相对于附件1和3的结合不具有创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
权利要求4的附加技术特征为：所述的二氧化钛纳米粒子的平均粒径在 10-20纳米之间，附件1说明书第7页第23-25行公开了所述光催化剂粒子的平均粒径优选在20nm以下，在3nm以上（即平均粒径在3-20nm），由于本申请说明书中没有记载上述粒径范围的具体选择能够产生预料不到的技术效果，因此，上述粒径范围的选择对本领域技术人员来说是显而易见的，在权利要求1-3不具有创造性的前提下，权利要求4要求保护的技术方案相对于附件1和3的结合不具有创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
（3）权利要求5的创造性
权利要求5要求保护一种权利要求l所述的涂料的制备方法：常温下，将二氧化铁纳米粒子溶胶、有机硅树脂及水和甲醇混合均匀，其中二氧化钛纳米粒子含量为3-10克/升，有机硅树脂含量为涂料体系中二氧化钛含量的0.2-l倍，制得用于形成光催化透明亲水涂层的二氧化钛涂料。可见，权利要求5要求保护的技术方案是将权利要求1所述的涂料的各组成在常温下进行均匀混合，得到所述权利要求1所述的涂料。附件3公开了一种制备光催化氧化钛涂膜形成性组合物的方法，包括将平均粒径为1～500nm的钛氧化物水性分散液与低级烷基硅酸酯或四氯化硅在乙醇中分解得到的溶胶在10～50℃下混合，钛、硅分别换算成二氧化钛和二氧化硅后的重量比为30～96:70~4，组合物的总固体含量低于30重量％（参见附件3权利要求5）。
结合对权利要求1的评述可知，权利要求5相对于附件1与3的结合，其区别在于：本专利中混合温度是常温，附件3的混合温度为10-50℃。但是，附件3的实施例2采用的混合温度是30℃，因此对所属技术领域的技术人员来说，上述温度的选择是本领域的常规技术手段，是显而易见的，并且这种具体的选择并没有给请求保护的技术方案带来预料不到的技术效果。因此，权利要求5相对于附件1和3不具有创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
根据上述的事实和理由，本案合议组依法做出以下决定。
三、决定
宣告01115626.0号发明专利权全部无效。
当事人对本决定不服的，可以根据专利法第46条第2款的规定，自收到本决定之日起三个月内向北京市第一中级人民法院起诉。根据该款的规定，一方当事人起诉后，另一方当事人应当作为第三人参加诉讼。
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