发明创造名称：储氢合金以及二次电池
外观设计名称：
决定号：10212
决定日：2007-06-27
委内编号：4W01502
优先权日：
申请（专利）号：98103175.7
申请日：1998-06-17
复审请求人：
无效请求人：三德株式会社
授权公告日：2003-07-23
审定公告日：
专利权人：株式会社东芝
主审员：汤锷
合议组组长：黄毅斐
参审员：孙克良
国际分类号：H01M4/38,H01M4/24,C22C19/00
外观设计分类号：
法律依据：专利法第26条第3;4款；专利法第22条第3款；专利法实施细则第20条第1款;第21条第2款
决定要点：如果所属技术领域的技术人员根据发明专利申请说明书记载的内容并结合本领域的普通技术知识，能够实现该发明的技术方案，解决其技术问题，并且产生预期的技术效果，则该说明书已对发明作出了清楚、完整的说明，符合专利法第26条第3款的规定。如果要求保护的发明相对于最接近的现有技术存在区别技术特征，同时现有技术中没有给出将上述区别技术特征应用到该最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示，并且要求保护的发明能够产生有益的技术效果，则认为该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，符合专利法第22条第3款的规定。
全文：
一、案由
本无效宣告请求涉及中华人民共和国国家知识产权局于2003年7月23日授权公告的98103175.7号发明专利，其名称为“储氢合金以及二次电池”，申请日为1998年6月17日，优先权日为1997年6月17日、1997年9月18日、1997年11月28日、1998年1月9日、1998年3月16日，专利权人是株式会社东芝。该专利授权公告时的权利要求如下：
“1.一种储氢合金，它含有用铸造或烧结方法生产的合金块或所述合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(1)表示：
(Mg1-a-bR1aM1b)Niz (1)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；M1是从A1，Ta，V，Nb，Ga，Mo，Sn，Si和Ag构成的组中选出的至少一种元素；且a，b和z的值分别满足下列条件：0.1≤a≤0.8，0＜b≤0.9，1-a-b＞0，以及3≤z≤3.8。
2.一种储氢合金，它含有用铸造或烧结方法生产的合金块或所述合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(2)表示：
Mg1-aR1a(Ni1-xM2x)z (2)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；M2是从Cr,Mn,Fe,Co,Cu和Zn构成的组中选出的至少一种元素；且a，x和z的值分别满足下列条件：0.1≤a≤0.8，0＜x≤0.9，以及3≤z≤3.8。
3.一种储氢合金，它含有用铸造或烧结方法生产的合金块或所述合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(3)表示：
Mg1-a-bR1aM1b(Ni1-xM2x)z (3)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；M2是从Cr,Mn,Fe,Co,Cu和Zn构成的组中选出的至少一种元素；M1是从Al，Ta，In，Ge，Pb，Si，Ag，B，C和P构成的组中选出的至少一种元素；且a，b，x和z的值分别满足下列条件：0.1≤a≤0.8，0＜b≤0.9，1-a-b＞0，0＜x≤0.9，以及3≤z≤3.8。
4.一种储氢合金，它含有用铸造或烧结方法生产的合金块或所述合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(4)表示：
Mg1-aR1a(Ni1-xM3x)z (4)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；M3是从Co，Mn，Fe，Al，Ga，Zn，Sn，Cu，Si和B构成的组中选出的至少一种元素；且a，x和z的值分别满足下列条件：0.65≤a≤0.8，0＜x≤0.6，以及3≤z≤3.8。
5. 一种储氢合金，它含有用铸造或烧结方法生产的合金块或所述合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(5)表示：
Mg1-a-bR1aT1b(Ni1-xM3x)z (5)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；T1是从Ca，Ti，Zr和Hf构成的组中选出的至少一种元素，M3是从Co，Mn，Fe，Al，Ga，Zn，Sn，Cu，Si和B构成的组中选出的至少一种元素；且a，b，x和z的值分别满足下列条件：0.65≤a＜0.8，0＜b≤0.3，0.65＜(a b)≤0.8，0＜x≤0.6，以及3≤z≤3.8。
6. 一种储氢合金，它含有用铸造或烧结方法生产的合金块或所述合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(6)表示：
MgaR11-a(Ni1-x-yCoxM4y)z (6)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；M4是从Mn，Fe，V，Cr，Nb，Al，Ga，Zn，Sn，Cu，Si，P和B构成的组中选出的至少一种元素；且a，x，y和z的值分别满足下列条件：0.2≤a≤0.35，0＜x≤0.5，0≤y≤0.2，以及3≤z≤3.8。
7.一种储氢合金，它含有用铸造或烧结方法生产的合金块或所述合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(7)表示：
MgaR11-a-bT2b(Ni1-x-yCoxM4y)z (7)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；T2是从Ca，Ti和Zr构成的组中选出的至少一种元素；M4是从Mn，Fe，Al，Ga，Zn，Sn，Cu，Si，和B构成的组中选出的至少一种元素；且a，b，x，y和z的值分别满足下列条件：0.2≤a≤0.35，0＜b≤0.3，0＜x≤0.5，0≤y≤0.2，以及3≤z≤3.8。
8.一种储氢合金，它含有用铸造或烧结方法生产的合金块或所述合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(8)表示：
Mga(La1-bR1b)1-aNiz (8)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素，但不是La；a，b和z的值分别满足下列条件：0.2≤a≤0.35，0.01≤b＜0.5，以及3≤z≤3.8。
9.如权利要求8的储氢合金，其中所述合金块维氏硬度低于700 Hv。
10.一种储氢合金，它含有用铸造或烧结方法生产的合金块或所述合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(9)表示：
Mga(La1-bR1b)1-a(Ni1-xM3x)z (9)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素，但不是La；M3是从Co，Mn，Fe，Al，Ga，Zn，Sn，Cu，Si和B构成的组中选出的至少一种元素；且a，b，x和z的值分别满足下列条件：0.2≤a≤0.35，0.01≤b＜0.5，0.1≤x≤0.6，以及3≤z≤3.8。
11.如权利要求10的储氢合金，其中所述合金块维氏硬度低于700 Hv。
12.一种储氢合金，它含有下述通式(10)表示的合金：
MgaR21-a-bT1b(Ni1-xM3x)z (10)
其中R2是从稀土元素和Y中选出的两种或两种以上元素，构成所述R2的Ce含量少于20wt％；T1是从Ca，Ti，Zr和Hf构成的组中选出的至少一种元素；M3是从Mn，Fe，Co，Al，Ga，Zn，Sn，Cu，Si和B构成的组中选出的至少一种元素；且a，b，x和z的值分别满足下列条件：0＜a≤0.5，0≤b≤0.3，0≤x≤0.9，以及3≤z＜4。
13.如权利要求12的储氢合金，其中所述R2至少含有作为一种稀土元素的La，所述R2中La的含量大于70wt％。
14.一种储氢合金，它含有下述通式(11)表示的合金：
MgaR31-a-bT1b(Ni1-x-yM5xCoy)z (11)
其中R3是从稀土元素和Y中选出的两种或两种以上元素；T1是从Ca，Ti，Zr和Hf构成的组中选出的至少一种元素；M5是从Mn，Fe，Al，Ga，Zn，Sn，Cu，Si和B构成的组中选出的至少一种元素；且a，b，x，y和z的值分别满足下列条件：0＜a≤0.5，0≤b≤0.3，0≤x≤0.9，0＜y≤0.4，x y≤0.9，以及3≤z＜4，构成所述R3的Ce含量少于m wt％，这里m由下述公式(I)表示：
m＝125y 20 (I)
其中y是上述通式(11)中的Co量。
15.一种储氢合金，它含有下述通式(12)表示的合金，所述合金含有主相，主相成分中所述通式(12)中的a和z满足下述公式(II)，且所述合金在所述主相中的平面缺陷在数值上每100nm不大于20：
MgaR11-a-bT1b(Ni1-xM6x)z (12)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；T1是从Ca，Ti，Zr和Hf构成的组中选出的至少一种元素；M6是从Co，Mn，Fe，Al，Ga，Zn，Sn，Cu，Si，B，Nb，W，Mo，V，Cr，Ta，P和S构成的组中选出的至少一种元素；且a，b，x和z的值分别满足下列条件：0.2≤a≤0.35，0≤b≤0.3，0＜x≤0.6，以及3≤z≤3.8：
z＝-6×a δ (II)
其中δ是5±0.2。
16.如权利要求15的储氢合金，其中所述主相中的所述平面缺陷数值上每100nm不大于10。
17.如权利要求15的储氢合金，其中所述R1是两种或两种以上稀土元素并包括Ce，所述R1中Ce的含量低于20wt％。
18.一种储氢合金，它含有下述通式(13)表示的合金，所述合金含有70％体积以上、平面缺陷在数值上每100nm不大于20的晶粒和主相，主相成分中所述通式(13)中的a和z满足下述公式(II)：
MgaR11-a-bT1b(Ni1-xM6x)z (13)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；T1是从Ca，Ti，Zr和Hf构成的组中选出的至少一种元素；M6是从Co，Mn，Fe，Al，Ga，Zn，Sn，Cu，Si，B，Nb，W，Mo，V，Cr，Ta，P和S构成的组中选出的至少一种元素；且a，b，x和z的值分别满足下列条件：0.2≤a≤0.35，0≤b≤0.3，0＜x≤0.6，以及3≤z≤3.8：
z＝-6×a δ (II)
其中δ是5±0.2。
19.如权利要求18的储氢合金，其中所述晶粒中的所述平面缺陷数值上每100nm不大于10。
20.如权利要求18的储氢合金，其中所述R1是两种或两种以上稀土元素并包括Ce，所述R1中Ce的含量低于20wt％。
21.一种储氢合金，它含有下述通式(14)表示的合金，所述合金含有主相，主相成分中所述通式(14)中的a和z满足下述公式(II)，不大于20％体积的相具有CaCu5型晶体结构而不大于10％体积的相具有MgCu2型晶体结构：
MgaR11-a-bT1b(Ni1-xM6x)z (14)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；T1是从Ca，Ti，Zr和Hf构成的组中选出的至少一种元素；M6是从Co，Mn，Fe，Al，Ga，Zn，Sn，Cu，Si，B，Nb，W，Mo，V，Cr，Ta，P和S构成的组中选出的至少一种元素；且a，b，x和z的值分别满足下列条件：0.2≤a≤0.35，0≤b≤0.3，0＜x≤0.6，以及3≤z≤3.8：
z＝-6×a δ (II)
其中δ是5±0.2。
22.如权利要求21的储氢合金，其中所述R1是两种或两种以上稀土元素并包括Ce，所述R1中Ce的含量低于20wt％。
23.一种有负极的二次电池，该负极含储氢合金颗粒，该储氢合金颗粒含有用铸造或烧结方法生产的合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(1)表示：
(Mg1-a-bR1aM1b)Niz (1)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；M1是从Al，Ta，Ga，V，Nb，Ga，Mo，Sn，Si和Ag 构成的组中选出的至少一种元素；且a，b和z的值分别满足下列条件：0.1≤a≤0.8，0＜b≤0.9，1-a-b＞0，以及3≤z≤3.8。
24. 一种有负极的二次电池，该负极含储氢合金颗粒，该储氢合金颗粒含有用铸造或烧结方法生产的合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(2)表示：
Mg1-aR1a(Ni1-xM2x)z (2)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；M2是从Cr，Mn，Fe，Co，Cu和Zn构成的组中选出的至少一种元素；且a，x和z的值分别满足下列条件：0.1≤a≤0.8，0＜x≤0.9，以及3≤z≤3.8。
25.一种有负极的二次电池，该负极含储氢合金颗粒，该储氢合金颗粒含有用铸造或烧结方法生产的合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(3)表示：
Mg1-a-bR1aM1b(Ni1-xM2x)z (3)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；M2是从Cr，Mn，Fe，Co，Cu和Zn构成的组中选出的至少一种元素；M1是从负Al,Ta,In,Ge,Pb,Si,Ag,B,C和P构成的组中选出的至少一种元素；且a，b，x和z的值分别满足下列条件：0.1≤a≤0.8，0＜b≤0.9，1-a-b＞0，0＜x≤0.9，以及3≤z≤3.8。
26.一种有负极的二次电池，该负极含储氢合金颗粒，该储氢合金颗粒含有用铸造或烧结方法生产的合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(4)表示：
Mg1-aR1a(Ni1-xM3x)z (4)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；M3是从Co，Mn，Fe，Al，Ga，Zn，Sn，Cu，Si和B构成的组中选出的至少一种元素；且a，x和z的值分别满足下列条件：0.65≤a≤0.8，0＜x≤0.6，以及3≤z≤3.8。
27.一种有负极的二次电池，该负极含储氢合金颗粒，该储氢合金颗粒含有用铸造或烧结方法生产的合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(5)表示：
Mg1-a-bR1aT1b(Ni1-xM3x)z (5)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；T1是从Ca，Ti，Zr和Hf构成的组中选出的至少一种元素，M3是从Co，Mn，Fe，Al，Ga，Zn，Sn，Cu，Si和B构成的组中选出的至少一种元素；且a，b，x和z的值分别满足下列条件：0.65≤a＜0.8，0＜b≤0.3，0.65＜(a b)≤0.8，0＜x≤0.6，以及3≤z≤3.8。
28.一种有负极的二次电池，该负极含储氢合金颗粒，该储氢合金颗粒含有用铸造或烧结方法生产的合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(6)表示：
MgaR11-a(Ni1-x-yCoxM4y)z (6)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；M4是从Mn，Fe，V，Cr，Nb，Al，Ga，Zn，Sn，Cu，Si，P和B构成的组中选出的至少一种元素；且a，x，y和z的值分别满足下列条件：0.2≤a≤0.35，0＜x≤0.5，0≤y≤0.2，以及3≤z≤3.8。
29.一种有负极的二次电池，该负极含储氢合金颗粒，该储氢合金颗粒含有用铸造或烧结方法生产的合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(7)表示：
MgaR11-a-bT2b(Ni1-x-yCoxM4y)z (7)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；T2是从Ca，Ti和Zr构成的组中选出的至少一种元素；M4是从Mn，Fe，Al，Ga，Zn，Sn，Cu，Si和B构成的组中选出的至少一种元素；且a，b，x，y和z的值分别满足下列条件：0.2≤a≤0.35，0＜b≤0.3，0＜x≤0.5，0≤y≤0.2，以及3≤z≤3.8。
30.一种有负极的二次电池，该负极含储氢合金颗粒，该储氢合金颗粒含有用铸造或烧结方法生产的合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(8)表示：
Mga(La1-bR1b)1-aNiz (8)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素，但不是La；a，b和z的值分别满足下列条件：0.2≤a≤0.35，0.01≤b＜0.5，以及3≤z≤3.8。
31.如权利要求30的二次电池，其中所述储氢合金块维氏硬度低于700 Hv。
32.一种有负极的二次电池，该负极含储氢合金颗粒，该储氢合金颗粒含有用铸造或烧结方法生产的合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(9)表示：
Mga(La1-bR1b)1-a(Ni1-xM3x)z (9)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素，但不是La；M3是从Co，Mn，Fe，Al，Ga，Zn，Sn，Cu，Si和B构成的组中选出的至少一种元素；且a，b，x和z的值分别满足下列条件：0.2≤a≤0.35，0.01≤b＜0.5，0.1≤x≤0.6，以及3≤z≤3.8。
33.如权利要求32的二次电池，其中所述储氢合金块维氏硬度低于700 Hv。
34.一种有负极的二次电池，该负极含储氢合金，该储氢合金含有下述通式(10)表示的合金：
MgaR21-a-bT1b(Ni1-xM3x)z (10)
其中R2是从稀土元素和Y中选出的两种或两种以上元素，构成R2的Ce含量少于20wt％；T1是从Ca，Ti，Zr和Hf构成的组中选出的至少一种元素；M3是从Mn，Fe，Co，Al，Ga，Zn，Sn，Cu，Si和B构成的组中选出的至少一种元素；且a，b，x和z的值分别满足下列条件：0＜a≤0.5，0≤b≤0.3，0≤x≤0.9，以及3≤z＜4。
35.如权利要求34的二次电池，其中所述通式(10)中的所述R2至少含有作为一种稀土元素的La，所述R2中La的含量大于70wt％。
36.一种有负极的二次电池，该负极含储氢合金，该储氢合金含有下述通式(11)表示的合金：
MgaR31-a-bT1b(Ni1-x-yM5xCoy)z (11)
其中R3是从稀土元素和Y中选出的两种或两种以上元素；T1是从Ca，Ti，Zr和Hf构成的组中选出的至少一种元素；M5是从Mn，Fe，Al，Ga，Zn，Sn，Cu，Si和B构成的组中选出的至少一种元素；且a，b，x，y和z的值分别满足下列条件：0＜a≤0.5，0≤b≤0.3，0≤x≤0.9，0＜y≤0.4，x y≤0.9，以及3≤z＜4，构成R3的Ce含量少于m wt％，这里m由下述公式(I)表示：
m＝125y 20 (I)
其中y是上述通式(11)中的Co量。
37.一种有负极的二次电池，该负极含储氢合金，该储氢合金含有下述通式(12)表示的合金，所述合金含有主相，主相成分中的通式(12)中的a和z满足下述公式(II)，且所述合金在所述主相中具有平面缺陷，它在数值上每100nm不大于20：
MgaR11-a-bT1b(Ni1-xM6x)z (12)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；T1是从Ca，Ti，Zr和Hf构成的组中选出的至少一种元素；M6是从Co，Mn，Fe，Al，Ga，Zn，Sn，Cu，Si，B，Nb，W，Mo，V，Cr，Ta，P和S构成的组中选出的至少一种元素；且a，b，x和z的值分别满足下列条件：0.2≤a≤0.35，0≤b≤0.3，0＜x≤0.6，以及3≤z≤3.8；
z＝-6×a δ (II)
其中δ是5±0.2。
38.如权利要求37的二次电池，其中所述合金所述主相中的所述平面缺陷数值上每100nm不大于10。
39.如权利要求38的二次电池，其中所述通式(12)中所述R1是两种或两种以上稀土元素并包括Ce，所述R1中Ce的含量低于20wt％。
40.一种有负极的二次电池，该负极含储氢合金，该储氢合金含有下述通式(13)表示的合金，所述合金含有70％体积以上、平面缺陷在数值上每100nm不大于20的晶粒和主相，主相成分中所述通式(13)中的a和z满足下述公式(II)：
MgaR11-a-bT1b(Ni1-xM6x)z (13)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；T1是从Ca，Ti，Zr和Hf构成的组中选出的至少一种元素；M6是从Co，Mn，Fe，Al，Ga，Zn，Sn，Cu，Si，B，Nb，W，Mo，V，Cr，Ta，P和S构成的组中选出的至少一种元素；且a，b，x和z的值分别满足下列条件：0.2≤a≤0.35，0≤b≤0.3，0＜x≤0.6，以及3≤z≤3.8：
z＝-6×a δ (II)
其中δ是5±0.2。
41.如权利要求40的二次电池，其中所述储氢合金的所述晶粒中的所述平面缺陷数值上每100nm不大于10。
42.如权利要求40的二次电池，其中所述通式(13)中所述R1是两种或两种以上稀土元素并包括Ce，所述R1中Ce的含量低于20wt％。
43.一种有负极的二次电池，该负极含储氢合金，该储氢合金含有下述通式(14)表示的合金，所述合金具有主相，主相成分中所述通式(14)中的a和z满足下述公式(II)，不大于20％体积的相具有CaCu5型晶体结构而不大于10％体积的相具有MgCu2型晶体结构：
MgaR11-a-bT1b(Ni1-xM6x)z (14)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；T1是从Ca，Ti，Zr和Hf构成的组中选出的至少一种元素；M6是从Co，Mn，Fe，Al，Ga，Zn，Sn，Cu，Si，B，Nb，W，Mo，V，Cr，Ta，P和S构成的组中选出的至少一种元素；且a，b，x和z的值分别满足下列条件：0.2≤a≤0.35，0≤b≤0.3，0＜x≤0.6，以及3≤z≤3.8：
z＝-6×a δ (II)
其中δ是5±0.2。
44.如权利要求43的二次电池，其中所述通式(14)中所述R1是两种或两种以上稀土元素并包括Ce，所述R1中Ce的含量低于20wt％。”
针对上述专利权(下称本专利)，三德株式会社(下称请求人)于2006年8月15日向专利复审委员会提出无效宣告请求，其无效理由为：(1)本专利权利要求1-11、23-33中限定的“铸造方法”的特征，权利要求15中限定的“且所述合金在所述主相中的平面在数值上每100nm不大于20”的特征未在说明书中作出清楚、完整的说明，不符合专利法第26条第3款的规定；(2) 本专利权利要求1-11、23-33中限定的“铸造方法”的特征，权利要求15中限定的“且所述合金在所述主相中的平面在数值上每100nm不大于20”的特征得不到说明书的支持，不符合专利法第26条第4款的规定；(3)权利要求1－11、23－33中限定的“铸造方法”的特征不清楚，不符合专利法实施细则第20条第1款的规定；基于同样的事实也不符合专利法实施细则第21条第2款的规定；(4)权利要求1－11、23－33不符合专利法第22条第2、3款的规定；(5)权利要求12－14、21、22、34－36、43、44不符合专利法第22条第3款的规定。
同时请求人提交如下附件作为证据：
附件1：日本专利公开特开平4－358008，公开日1992年12月11日，2份，每份6页(下称证据1)；
附件2：证据1的中文译文，2份，每份6页
附件3：中华人民共和国北京市公证处于2006年6月13日出具的（2006）京证经字第16765号公证书原件以及该公证书所附的附件：机械工业出版社出版、1990年8月第一版第一次印刷的《金属的凝固：理论、实践及应用》的复印件，2份，每份90页(下称证据2)；
附件4：2006年7月20日东京法务局作出的平成18年第83号公证书原件及其所附以下文件（2份）：
1996年出版的《熔融盐以及高温化学》第39卷第3期的封面、目录、版权页、正文的第38-46页的文章《Mm（混合稀土）－Ni类储氢合金的微细结构》复印件 (下称证据3)；
大角泰章著、株式会社agne技术中心发行、1993年10月30日发行、名称为《储氢合金－其物性和应用》的封面、目录、版权页、以及正文的第230、231、316-323页复印件（下称证据4）；
株式会社东芝技术企化室发行、2002年1月1日发行、名称为《东芝评论》第57卷第1期复印件（下称证据8）；
中华人民共和国驻大阪总领事馆于2006年7月25日出具的（2006）阪领认字第0003121号认证书原件；
附件5：证据3、4、8的公证认证书的中文译文，2份，每份12页；
附件6：证据3的中文译文，2份，每份4页；
附件7：证据4的中文译文，2份，每份5页；
附件8：证据8的中文译文，2份，每份4页；
附件9：公开号为WO97/03213，公开日为1997年1月30日的专利文件，2份，每份39页（下称证据5）；
附件10：证据5的中文译文，2份，每份32页；
附件11：日本专利公开特开平6－145851，公开日为1994年5月27日，2份，每份9页（下称证据6）；
附件12：证据6的中文译文，2份，每份7页；
附件13：日本专利公开平3－274241，公开日1991年12月5日，2份，每份6页（下称证据7）；
附件14：证据7的中文译文，2份，每份7页；
附件15：本专利授权公告文本，2份，每份124页。
经形式审查合格后，专利复审委员会依法受理了上述请求，于2006年9月4日向双方当事人发出了无效宣告请求受理通知书，并将无效宣告请求书及其附件清单中所列附件的副本转送给专利权人，要求其在指定的期限内答复。
2006年10月19日，专利权人寄交了针对无效宣告请求的意见陈述书，并提交如下反证：
反证1：《Microstructures and defect structures in intermetallic compounds in the La-Ni alloy system》复印件，2份，每份6页。
专利权人认为：(1) 权利要求1-11、23-33中限定的“铸造方法”的特征，在本专利实施例说明了“铸造方法”的实施方法，并通过该铸造方法制得储氢合金，并且实施例所获得的大量实验数据证明通过铸造制得的储氢合金在最大放电容量、循环寿命、可再充贮氢容量等方面性能优异，解决了技术问题，因此，本领域技术人员根据本专利说明书的记载，能够实现本发明的技术方案，本专利说明书符合专利法第26第3款的规定。证据3、5和8不能证明权利要求15中限定的“且所述合金在所述主相中的平面在数值上每100nm不大于20”的特征在说明书中未作出清楚完整的说明，本专利说明书已经清楚、完整地记载了权利要求15的制造方法，本领域技术人员根据本专利说明书的记载，能够实现本发明权利要求15的技术方案，符合专利法第26条第3款的规定。(2)基于同样的事实，权利要求1-11、15、23-33所限定的特征得到说明书的支持，符合专利法第26条第4款的规定。(3) 权利要求1－11、23－33中除了用方法之外还用合金组成对本发明的合金进行了限定，清楚表达了保护范围，符合专利法实施细则第20条第1款的规定。(4) 权利要求1－11、23－33通过用铸造或烧结方法来生产合金并选用特定的合金组成来解决本发明的技术问题，符合专利法实施细则第21条第2款的规定。(5)证据5没有公开“以Mg为必要组成元素”、“通过铸造方法或烧结方法制造”的技术特征，采用铸造法无法制得证据5的合金，证据1、2、4中铸造方法这一特征对其中的产品合金没有实质性限定作用，因此，权利要求1-11和23-33具有新颖性、创造性。(6)证据5中没有公开或教导本发明中各技术特征的组合，证据4、6和7都仅仅是作为一般性的稀土元素提到了Ce的量，因此，权利要求12－14、21、22、34－36、43、44具有创造性。
2006年11月15日，专利权人补充提交反证1的中文译文以及反证1的更清楚的文本。
2006年12月15日，专利复审委员会向双方当事人发出了口头审理通知书，定于2007年2月1日对本案进行口头审理。
口头审理如期举行，双方当事人对对方出庭人员的身份没有异议。双方当事人对合议组成员没有回避请求，对合议组成员的变更没有异议。
1.请求人当庭表示放弃新颖性的无效理由；放弃使用证据8。
2.专利权人当庭表示对证据1-7的真实性没有异议，对证据1、3-7中文译文的准确性没有异议。专利权人当庭表示放弃使用提交的反证1。
3.请求人明确其无效理由为：
本专利说明书中未对权利要求1-11、23-33中限定的“铸造方法”的特征、权利要求15中限定的“且所述合金在所述主相中的平面在数值上每100nm不大于20”作出清楚、完整的说明，不符合专利法第26条第3款的规定；
本专利权利要求1－11、23－33中限定的“铸造方法”的特征、权利要求15中限定的“且所述合金在所述主相中的平面在数值上每100nm不大于20”未得到本专利说明书的支持，不符合专利法第26条第4款的规定；
本专利权利要求1－11、23－33中限定的“铸造方法”的特征不清楚，不符合专利法实施细则第20条第1款的规定；基于同样的事实，也不符合专利法实施细则第21条第2款的规定；
以证据5作为最接近的现有技术，结合证据3或4评述本专利权利要求1-11、23-33不具有创造性；
以证据5作为最接近的现有技术，结合证据4或6或7评述本专利权利要求12－14、34-36不具有创造性；
以证据5作为最接近的现有技术，结合证据3评述本专利权利要求21、43不具有创造性；
以证据5作为最接近的现有技术，结合证据3并再结合证据4或6或7评述本专利权利要求22、44不具有创造性。
4.请求人当庭请求进行第三方鉴定以证明本专利权利要求1-11、23-33的技术方案无法实现其说明书记载的性能。
2007年4月25日，专利权人提交了修改后的权利要求书，主动删除了权利要求12-14、21、22、34-36、43和44。其修改后的权利要求书为：
“1.一种储氢合金，它含有用铸造或烧结方法生产的合金块或所述合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(1)表示：
(Mg1-a-bR1aM1b)Niz (1)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；M1是从A1，Ta，V，Nb，Ga，Mo，Sn，Si和Ag构成的组中选出的至少一种元素；且a，b和z的值分别满足下列条件：0.1≤a≤0.8，0＜b≤0.9，1-a-b＞0，以及3≤z≤3.8。
2.一种储氢合金，它含有用铸造或烧结方法生产的合金块或所述合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(2)表示：
Mg1-aR1a(Ni1-xM2x)z (2)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；M2是从Cr,Mn,Fe,Co,Cu和Zn构成的组中选出的至少一种元素；且a，x和z的值分别满足下列条件：0.1≤a≤0.8，0＜x≤0.9，以及3≤z≤3.8。
3.一种储氢合金，它含有用铸造或烧结方法生产的合金块或所述合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(3)表示：
Mg1-a-bR1aM1b(Ni1-xM2x)z (3)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；M2是从Cr,Mn,Fe,Co,Cu和Zn构成的组中选出的至少一种元素；M1是从Al，Ta，In，Ge，Pb，Si，Ag，B，C和P构成的组中选出的至少一种元素；a，b，x和z的值分别满足下列条件：0.1≤a≤0.8，0＜b≤0.9，1-a-b＞0，0＜x≤0.9，以及3≤z≤3.8。
4.一种储氢合金，它含有用铸造或烧结方法生产的合金块或所述合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(4)表示：
Mg1-aR1a(Ni1-xM3x)z (4)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；M3是从Co，Mn，Fe，Al，Ga，Zn，Sn，Cu，Si和B构成的组中选出的至少一种元素；且a，x和z的值分别满足下列条件：0.65≤a≤0.8，0＜x≤0.6，以及3≤z≤3.8。
5. 一种储氢合金，它含有用铸造或烧结方法生产的合金块或所述合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(5)表示：
Mg1-a-bR1aT1b(Ni1-xM3x)z (5)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；T1是从Ca，Ti，Zr和Hf构成的组中选出的至少一种元素，M3是从Co，Mn，Fe，Al，Ga，Zn，Sn，Cu，Si和B构成的组中选出的至少一种元素；且a，b，x和z的值分别满足下列条件：0.65≤a＜0.8，0＜b≤0.3，0.65＜(a b)≤0.8，0＜x≤0.6，以及3≤z≤3.8。
6. 一种储氢合金，它含有用铸造或烧结方法生产的合金块或所述合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(6)表示：
MgaR11-a(Ni1-x-yCoxM4y)z (6)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；M4是从Mn，Fe，V，Cr，Nb，Al，Ga，Zn，Sn，Cu，Si，P和B构成的组中选出的至少一种元素；且a，x，y和z的值分别满足下列条件：0.2≤a≤0.35，0＜x≤0.5，0≤y≤0.2，以及3≤z≤3.8。
7.一种储氢合金，它含有用铸造或烧结方法生产的合金块或所述合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(7)表示：
MgaR11-a-bT2b(Ni1-x-yCoxM4y)z (7)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；T2是从Ca，Ti和Zr构成的组中选出的至少一种元素；M4是从Mn，Fe，Al，Ga，Zn，Sn，Cu，Si，和B构成的组中选出的至少一种元素；且a，b，x，y和z的值分别满足下列条件：0.2≤a≤0.35，0＜b≤0.3，0＜x≤0.5，0≤y≤0.2，以及3≤z≤3.8。
8.一种储氢合金，它含有用铸造或烧结方法生产的合金块或所述合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(8)表示：
Mga(La1-bR1b)1-aNiz (8)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素，但不是La；a，b和z的值分别满足下列条件：0.2≤a≤0.35，0.01≤b＜0.5，以及3≤z≤3.8。
9.如权利要求8的储氢合金，其中所述合金块维氏硬度低于700 Hv。
10.一种储氢合金，它含有用铸造或烧结方法生产的合金块或所述合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(9)表示：
Mga(La1-bR1b)1-a(Ni1-xM3x)z (9)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素，但不是La；M3是从Co，Mn，Fe，Al，Ga，Zn，Sn，Cu，Si和B构成的组中选出的至少一种元素；且a，b，x和z的值分别满足下列条件：0.2≤a≤0.35，0.01≤b＜0.5，0.1≤x≤0.6，以及3≤z≤3.8。
11.如权利要求10的储氢合金，其中所述合金块维氏硬度低于700 Hv。
12.一种储氢合金，它含有下述通式(12)表示的合金，所述合金含有主相，主相成分中所述通式(12)中的a和z满足下述公式(II)，且所述合金在所述主相中的平面缺陷在数值上每100nm不大于20：
MgaR11-a-bT1b(Ni1-xM6x)z (12)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；T1是从Ca，Ti，Zr和Hf构成的组中选出的至少一种元素；M6是从Co，Mn，Fe，Al，Ga，Zn，Sn，Cu，Si，B，Nb，W，Mo，V，Cr，Ta，P和S构成的组中选出的至少一种元素；且a，b，x和z的值分别满足下列条件：0.2≤a≤0.35，0≤b≤0.3，0＜x≤0.6，以及3≤z≤3.8：
z＝-6×a δ (II)
其中δ是5±0.2。
13.如权利要求12的储氢合金，其中所述主相中的所述平面缺陷数值上每100nm不大于10。
14.如权利要求12的储氢合金，其中所述R1是两种或两种以上稀土元素并包括Ce，所述R1中Ce的含量低于20wt％。
15.一种储氢合金，它含有下述通式(13)表示的合金，所述合金含有70％体积以上、平面缺陷在数值上每100nm不大于20的晶粒和主相，主相成分中所述通式(13)中的a和z满足下述公式(II)：
MgaR11-a-bT1b(Ni1-xM6x)z (13)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；T1是从Ca，Ti，Zr和Hf构成的组中选出的至少一种元素；M6是从Co，Mn，Fe，Al，Ga，Zn，Sn，Cu，Si，B，Nb，W，Mo，V，Cr，Ta，P和S构成的组中选出的至少一种元素；且a，b，x和z的值分别满足下列条件：0.2≤a≤0.35，0≤b≤0.3，0＜x≤0.6，以及3≤z≤3.8：
z＝-6×a δ (II)
其中δ是5±0.2。
16.如权利要求15的储氢合金，其中所述晶粒中的所述平面缺陷数值上每100nm不大于10。
17.如权利要求15的储氢合金，其中所述R1是两种或两种以上稀土元素并包括Ce，所述R1中Ce的含量低于20wt％。
18.一种有负极的二次电池，该负极含储氢合金颗粒，该储氢合金颗粒含有用铸造或烧结方法生产的合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(1)表示：
(Mg1-a-bR1aM1b)Niz (1)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；M1是从Al，Ta，Ga，V，Nb，Ga，Mo，Sn，Si和Ag 构成的组中选出的至少一种元素；且a，b和z的值分别满足下列条件：0.1≤a≤0.8，0＜b≤0.9，1-a-b＞0，以及3≤z≤3.8。
19. 一种有负极的二次电池，该负极含储氢合金颗粒，该储氢合金颗粒含有用铸造或烧结方法生产的合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(2)表示：
Mg1-aR1a(Ni1-xM2x)z (2)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；M2是从Cr，Mn，Fe，Co，Cu和Zn构成的组中选出的至少一种元素；且a，x和z的值分别满足下列条件：0.1≤a≤0.8，0＜x≤0.9，以及3≤z≤3.8。
20.一种有负极的二次电池，该负极含储氢合金颗粒，该储氢合金颗粒含有用铸造或烧结方法生产的合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(3)表示：
Mg1-a-bR1aM1b(Ni1-xM2x)z (3)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；M2是从Cr，Mn，Fe，Co，Cu和Zn构成的组中选出的至少一种元素；M1是从负Al,Ta,In,Ge,Pb,Si,Ag,B,C和P构成的组中选出的至少一种元素；且a，b，x和z的值分别满足下列条件：0.1≤a≤0.8，0＜b≤0.9，1-a-b＞0，0＜x≤0.9，以及3≤z≤3.8。
21.一种有负极的二次电池，该负极含储氢合金颗粒，该储氢合金颗粒含有用铸造或烧结方法生产的合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(4)表示：
Mg1-aR1a(Ni1-xM3x)z (4)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；M3是从Co，Mn，Fe，Al，Ga，Zn，Sn，Cu，Si和B构成的组中选出的至少一种元素；且a，x和z的值分别满足下列条件：0.65≤a≤0.8，0＜x≤0.6，以及3≤z≤3.8。
22.一种有负极的二次电池，该负极含储氢合金颗粒，该储氢合金颗粒含有用铸造或烧结方法生产的合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(5)表示：
Mg1-a-bR1aT1b(Ni1-xM3x)z (5)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；T1是从Ca，Ti，Zr和Hf构成的组中选出的至少一种元素，M3是从Co，Mn，Fe，Al，Ga，Zn，Sn，Cu，Si和B构成的组中选出的至少一种元素；且a，b，x和z的值分别满足下列条件：0.65≤a＜0.8，0＜b≤0.3，0.65＜(a b)≤0.8，0＜x≤0.6，以及3≤z≤3.8。
23.一种有负极的二次电池，该负极含储氢合金颗粒，该储氢合金颗粒含有用铸造或烧结方法生产的合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(6)表示：
MgaR11-a(Ni1-x-yCoxM4y)z (6)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；M4是从Mn，Fe，V，Cr，Nb，Al，Ga，Zn，Sn，Cu，Si，P和B构成的组中选出的至少一种元素；且a，x，y和z的值分别满足下列条件：0.2≤a≤0.35，0＜x≤0.5，0≤y≤0.2，以及3≤z≤3.8。
24.一种有负极的二次电池，该负极含储氢合金颗粒，该储氢合金颗粒含有用铸造或烧结方法生产的合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(7)表示：
MgaR11-a-bT2b(Ni1-x-yCoxM4y)z (7)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；T2是从Ca，Ti和Zr构成的组中选出的至少一种元素；M4是从Mn，Fe，Al，Ga，Zn，Sn，Cu，Si和B构成的组中选出的至少一种元素；且a，b，x，y和z的值分别满足下列条件：0.2≤a≤0.35，0＜b≤0.3，0＜x≤0.5，0≤y≤0.2，以及3≤z≤3.8。
25.一种有负极的二次电池，该负极含储氢合金颗粒，该储氢合金颗粒含有用铸造或烧结方法生产的合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(8)表示：
Mga(La1-bR1b)1-aNiz (8)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素，但不是La；a，b和z的值分别满足下列条件：0.2≤a≤0.35，0.01≤b＜0.5，以及3≤z≤3.8。
26.如权利要求25的二次电池，其中所述储氢合金块维氏硬度低于700 Hv。
27.一种有负极的二次电池，该负极含储氢合金颗粒，该储氢合金颗粒含有用铸造或烧结方法生产的合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(9)表示：
Mga(La1-bR1b)1-a(Ni1-xM3x)z (9)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素，但不是La；M3是从Co，Mn，Fe，Al，Ga，Zn，Sn，Cu，Si和B构成的组中选出的至少一种元素；且a，b，x和z的值分别满足下列条件：0.2≤a≤0.35，0.01≤b＜0.5，0.1≤x≤0.6，以及3≤z≤3.8。
28.如权利要求27的二次电池，其中所述储氢合金块维氏硬度低于700 Hv。
29.一种有负极的二次电池，该负极含储氢合金，该储氢合金含有下述通式(12)表示的合金，所述合金含有主相，主相成分中的通式(12)中的a和z满足下述公式(II)，且所述合金在所述主相中具有平面缺陷，它在数值上每100nm不大于20：
MgaR11-a-bT1b(Ni1-xM6x)z (12)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；T1是从Ca，Ti，Zr和Hf构成的组中选出的至少一种元素；M6是从Co，Mn，Fe，Al，Ga，Zn，Sn，Cu，Si，B，Nb，W，Mo，V，Cr，Ta，P和S构成的组中选出的至少一种元素；且a，b，x和z的值分别满足下列条件：0.2≤a≤0.35，0≤b≤0.3，0＜x≤0.6，以及3≤z≤3.8；
z＝-6×a δ (II)
其中δ是5±0.2。
30.如权利要求29的二次电池，其中所述合金所述主相中的所述平面缺陷数值上每100nm不大于10。
31.如权利要求30的二次电池，其中所述通式(12)中所述R1是两种或两种以上稀土元素并包括Ce，所述R1中Ce的含量低于20wt％。
32.一种有负极的二次电池，该负极含储氢合金，该储氢合金含有下述通式(13)表示的合金，所述合金含有70％体积以上、平面缺陷在数值上每100nm不大于20的晶粒和主相，主相成分中所述通式(13)中的a和z满足下述公式(II)：
MgaR11-a-bT1b(Ni1-xM6x)z (13)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；T1是从Ca，Ti，Zr和Hf构成的组中选出的至少一种元素；M6是从Co，Mn，Fe，Al，Ga，Zn，Sn，Cu，Si，B，Nb，W，Mo，V，Cr，Ta，P和S构成的组中选出的至少一种元素；且a，b，x和z的值分别满足下列条件：0.2≤a≤0.35，0≤b≤0.3，0＜x≤0.6，以及3≤z≤3.8：
z＝-6×a δ (II)
其中δ是5±0.2。
33.如权利要求32的二次电池，其中所述储氢合金的所述晶粒中的所述平面缺陷数值上每100nm不大于10。
34.如权利要求32的二次电池，其中所述通式(13)中所述R1是两种或两种以上稀土元素并包括Ce，所述R1中Ce的含量低于20wt％。”
至此，合议组认为本案事实已经调查清楚，现依法作出审查决定。
二、决定的理由
1、关于证据和现有技术
专利权人对请求人提交的证据1-7的真实性没有异议，证据1-7可以作为本案证据使用。同时由于证据1-7的公开日期在本专利的优先权日前，因此可以作为本专利的现有技术使用。
专利权人对证据1、3-7的中文译文也没有异议，因此证据1、3-7的公开内容以其中文译文为准。
关于“请求人当庭请求进行第三方鉴定以证明本专利权利要求1-11、23-33的技术方案无法实现其说明书记载的性能”，这是请求人在提出无效宣告请求之日起一个月后于口头审理时提出的，超过了《审查指南》第四部分第三章第4.3节规定的举证期限，因此合议组不予考虑。
关于专利权人提交的修改文本
《审查指南》第四部分第三章第4.6节在“无效宣告程序中专利文件的修改”中对修改原则、修改方式和修改方式的限制进行了规定。其中在修改方式的限制中规定在专利复审委员会作出审查决定之前，专利权人可以删除权利要求或者权利要求中包括的技术方案。合议组经审查后认为：专利权人于2007年4月25日提交的权利要求书的修改文本符合《审查指南》的上述规定，本决定以专利权人于2007年4月25日提交的权利要求书的修改文本为基础作出的。
3、关于专利法第26条第3款。
专利法第26条第3款规定：说明书应当对发明或者实用新型作出清楚、完整的说明，以所属技术领域的技术人员能够实现为准。
由此可见，所属技术领域的技术人员依据说明书所公开的内容能否实现本发明是本专利说明书是否符合专利法第26条第3款的判定依据。
请求人认为：
本专利的权利要求1－11和23-33中限定了“铸造方法”，在本专利申请时，通过铸造方法制造储氢合金已经被广泛而普遍的应用。含有稀土类元素的合金为了防止氧化，一般通过惰性气体气氛来熔化。而且通过高频感应炉进行熔化也已经被广泛普遍的应用。同时，将熔化的熔体注入到模具等的铸模中使其凝固也是通常采用的方法。上述公知技术记载在如下申请日前的公知文献中：证据1的权利要求1限定了铸造结构的特征，在权利要求3中限定了铸造温度、铸造速度、铸模面间隔、铸模方式等特征。在该证据1的说明书[0003]段中，关于现有技术有如下的记载“通过采用电弧熔化炉、高频熔化炉制造储氢合金的熔体，在通过将其注入到铸模中自然冷却，或者在铜制铸模中水冷的方法制成储氢合金后，将合金进行粗粉碎，接着在球磨机等中进行细粉碎，使其成粉末”。并且在该证据1的第[0009]段中记载“这里所使用的熔化炉例如包括高频熔化炉等，而且气氛优选使用氩气气氛等惰性气体气氛”。并在说明书中[0009]-[0012]段落详细公开了条件及选择所述条件的理由；证据4中的第320页倒数第7行记载了“作为工业规模的稀土类合金的溶解法，使用高频感应真空溶解炉，在氩气气氛中进行。被溶解的合金，铸入铸模中，冷却后从炉内取出。”第322页第4行记载了“确定与各种合金最合适的铸造条件并开发与合金最合适的铸模。”是储氢合金批量生产技术中的难题。也就是说，本专利权利要求1－11及23－33所限定的“铸造方法”，及在说明书第23页第17-23行中所说明的“称量每一元素以获得预定的混合物，然后在如氩气气氛中用高频感应加热将其熔化，并浇铸在模中以获得具有所要成分的合金块”在本专利申请时已经是公知的技术。在本专利申请日之前的专利中，也限定了铸造温度、铸造速度、铸模面间隔、铸模方式、铸造结构等条件。而本专利根本没有限定上述有关的任何条件，仅仅依据简单概括的制备过程，本领域的普通技术人员根本不可能制备出如专利说明书中描述的特定的储氢合金。所述的铸造方法仅仅是合金制造方法之一，而该方法中涉及许多的特定的具体条件，这些条件是制造特定的储氢合金必不可少的条件，条件不同制造出的合金的性能必然不同。同时，从证据2的内容可知，“铸造方法”是一个非常广义的概念。为了获得某种特性，需要进行铸造组织的控制，因此铸模、冷却速度、注入温度等都是很重要的。熔化的合金需要通过某种方法凝固，该凝固方法就是铸造，包括注入到各种形状的铸模中使其凝固，并以得到的形状直接使用，及铸造成型后经后续工艺处理改变形状后再使用。本专利涉及凝固后经热处理等进行粉碎使其成为粉末使用的储氢合金。该储氢合金的特性取决于化学组成和制造工艺。本专利未充分公开为了实施铸造所必须的注入温度、铸模的冷却速度、铸模的材质、冷却方法、铸模形状等实现发明所必需的重要条件。从上述现有技术的记载中，显而易见要进行一个铸造过程，必须考虑上述提及的诸多因素，因为没有这些具体特定的技术要求和条件，这样的工艺是一个不完整的工艺，也是一个不清楚的工艺。本领域的普通技术人员，仅仅根据本专利的公开“称量每一元素以获得预定的混合物，然后在如氩气气氛中用高频感应加热将其熔化，并浇铸在模中以获得具有所要成分的合金块”，根本不可能制备出如专利说明书中特定的储氢合金。因为铸造方法仅仅是一种一般普通的合金制造方法，而该方法中涉及许多特定的具体条件，这些条件是制造特定储氢合金必不可少的条件，条件不同制造出合金的性能必然不同。如在证据2中所提及的即使使用相同的注入法，例如上注法，由于控制的其他条件不同，得到的合金的组织结构也不同。同时，对于不同的熔化淬冷法和铸造方法，请求人针对相同组成的合金，对储氢特性及电化学特性进行了比较试验。从对比试验中再一次可以看出，根据说明书的仅仅是“铸造方法”的记载，制备的合金的性能并不具有本专利声称的比熔化淬冷法制造的合金具有性能上的优越性。因此，根据本专利的说明书的描述，本领域的普通技术人员根本不能重复再现权利要求1-11和权利要求23-33中限定的发明，不符合专利法第26条第3款的规定。
同时，请求人还认为：权利要求15限定的发明，在说明书中也没有给予充分公开。证据5的反相界面的计算在中文说明书第5页第1-4行中如下记载：关于反相界面的测定，可使用加速电压为200kV以上的高分辨率透过型的电子显微镜，使电子束从合金晶粒的[100]轴射入，可拍下放大率为30万倍以上的[100]面的高分辨像片，可计算测定c轴方向（[001]方向）每单位长度的反相界面数。它们都是计算c轴方向的结晶晶格的错位，计算本专利的平面缺陷与证据5的反相界面的数是相同的。证据5所述的“与合金中晶粒C轴垂直存在的反相界面在C轴方向上每20nm含5～25个晶粒，其含量为30体积％～95体积％的合金”是指每50个AB5晶胞（20÷0.3978＝50.2767）存在5～25个反相界面的结晶，即指每个层压2～10个AB5晶胞的结晶晶格中存在反相界面的结晶体。相对于此，本专利的“所述主相中的平面缺陷在数值上每100nm不大于20的合金”是指每251个AB5晶胞（100÷0.3978＝251.3826）中存在 20个以下平面缺陷的结晶体，即指每13个或13以下AB5晶胞（251.3826÷20＝12.5691）存在层压缺陷的结晶体。证据3指出如果ABx的x为小于5，则平面缺陷增加。本专利的实施例176－195中指出，平面缺陷在数值上每100nm不大于20，并且主相的z值为3.13～3.65的合金。证据8，东芝评论vol.57, No1（2002年1月1日发行）的第20页的图5是La5Mg2Ni23（即AB3.29）的合金的透射电子显微镜图像，而表示A2B4和AB5子单元晶胞层压。即，存在反相界面的区域为A2B4子单元晶胞，由于反相界面的存在，进行组成缓和，以使A的比率比AB5大。在AB3.5时，AB5晶胞层压三个，其每种层压存在反相界面。即，AB5子单元晶胞按照两个，A2B4子单元晶胞按照一个单元晶胞来层压。本专利的权利要求15如上所述，AB5晶胞层压13个或13个以上，每其层压存在反相界面。即，可知，根据AB5×12＋A2B4×1＝A14B64＝AB4.57，B位近于5的结晶体。不会有如本专利的实施例176-195，主相的z为3.13～3.65的值，存在矛盾。因此，不符合专利法第26条第3款的规定。
合议组经合议后认为：
（1）关于权利要求1?11、18-28（即原权利要求23-33）的技术方案是否在说明书中充分公开
根据本专利说明书第3页第9～10行的记载，本发明所要解决的技术问题是消除现有镁稀土元素型储氢合金氢太稳定以致难以释放氢的问题，从而提供一种储氢合金，它能容易地实现具有大放电容量的储氢电极。为了解决上述技术问题，本发明提供了14种储氢合金。其中第一～第九种合金（即权利要求1～11和18-28（即原权利要求23-33）中的合金）具有特定的组成并通过铸造方法或烧结方法制造。对于所述铸造方法，本专利说明书第13页第17行～第23行、第15页第5行、第16页第14行、第17页第15行、第18页第27行、第20页第3行、第21页第15行、第22页第14行、第23页第16行中进行了详细的说明。另外，如请求人在请求书第1页倒数第2行～第4页第14行中所列出的，本专利实施例详细说明了上述铸造方法的实施方法，并通过该铸造方法制得了大量的上述合金。并且，实施例所获得的大量实验数据证明通过上述铸造方法制得的储氢合金在最大放电容量、循环寿命、可再充贮氢容量等方面性能优异，能够解决本发明的上述技术问题，并达到本发明所预期的技术效果。对于铸造或烧结方法，本领域技术人员按照本专利说明书的记载并结合本领域的公知常识技术就可以实现。因此，本领域技术人员根据本专利说明书的记载，能够实现本发明的技术方案，解决本发明的技术问题，并达到本发明预期的技术效果。本专利说明书符合专利法第26条第3款的规定。
专利法第26条第3款所规定的“能够实现为准”应当理解为本领域技术人员参照说明书记载的内容能够实施发明的技术方案，并获得预期的技术效果即可，而不是要求对技术方案中属于现有技术的特征进行优化或改良。请求人所说的对铸造方法的具体条件进行的详细限定是对本发明技术方案提出的一种优化要求，远远超出了专利法第26条第3款所规定的“能够实现”的标准。
证据1所要解决的技术问题是通过一种特定的铸造方法来制造吸氢性能和粉碎性能得到提高的合金粉末。该特定的制造方法为：将吸氢合金粉末原料熔融，在铸造温度比其熔点高250℃以上、铸造速度为1～15Kg/秒/m2（其中面积是模的总冷却面积）、模面间隔为20～100mm的条件下，用水冷铸模进行铸造，从而得到铸锭（参照证据1第36页第[0005]～[0007]段，译文第1～2页）。证据1中，将铸造方法的铸造温度、铸造速度、铸模面间隔和铸模类型这些条件限定在特定的范围，由此得到铸造组织的80％以上为柱状组织的合金。因此，证据1的主要发明点就在于提供一种特定的铸造方法。但是，本发明所要解决的技术问题和所采用的技术手段与证据1中的是截然不同的。本专利权利要求1～11的发明是用铸造或烧结方法来生产合金块，并且该合金块具有特定的组成。因此，本发明对现有技术的贡献之一是发现了具有本发明特定组成并且通过铸造或烧结方法生产的合金能解决本发明所要解决的技术问题并获得有益的技术效果。换而言之，本发明的技术手段之一是选用铸造或烧结方法，而不是其它方法来生产上述权利要求的合金。至于上述两种方法怎样实施，本领域技术人员完全可以根据本发明所要解决的技术问题，并参照本专利说明书中上述记载的内容，结合本领域的公知常识，适当地选择各种条件。由此可知，证据1中虽然对铸造方法中的多种条件进行了研究，但这些与本发明所要解决的技术问题以及本发明所采用的技术方案完全不同。因此，本专利说明书中没有必要对这些条件进行一一记载。并且，可以认为证据1本身也只是对合金铸造方法中的有限个条件进行了研究，并没有也不可能囊括到合金铸造方法中可能相关的全部条件。
证据4第320页倒数第7行记载的内容“工业规模的稀土类合金熔融是使用高频感应熔化炉在氩气氛围中进行。将熔融后的合金浇注到铸模中，冷却后从炉中取出”恰恰证明本领域技术人员根据本发明所要解决的技术问题，参照说明书中上述记载的内容，并结合本领域公知技术常识，知道怎样实施本专利中的铸造方法。关于证据4 第321页倒数第1行和第322页第4行记载的内容“确定各种合金的最适铸造条件，开发最适合于合金的铸模是稀土类或钛类等吸氢合金批量生产技术中面临的共同课题之一”，从其中的措词“最适”即可看出是对技术方案的优化，这些内容均与本发明所要解决的技术问题和所采用的技术方案完全不同。?|外，也进一步说明请求人的标准远远超出了??利法第26条第3款所规定的“能够实现”的标准。
证据2是对铸造金属宏观组织的基础理论研究。与上述证据1和4同样，其与本发明所要解决的技术问题和所采用的技术方案无关。因此同理，证据2也不能证明本专利说明书未对本发明作出清楚、完整的说明。
请求人声称通过铸造方法制造了具有本发明特定组成的合金，并对其性能进行了评价。对此，合议组认为：请求人仅仅声称其进行了对比试验，但并没有提供原始的实验数据记录等证据，也没有任何有效的证明。因此，合议组无法确认请求人提供的试验数据的真实性。
综上所述，合议组对关于权利要求1-11、18-28（即原权利要求23-33）的技术方案在说明书中没有充分公开的主张不予支持。
（2）关于权利要求12（即原权利要求15）的技术方案是否在说明书中充分公开
合议组认为，本领域技术人员公知，平面缺陷和反相界面(也叫反相畴)是不同的两个概念，请求人没有任何证据证明本发明中的平面缺陷只包括反相界面，仅仅根据本专利和证据5中描述的测定方法就得出两者的数值是相同的结论是缺乏依据的。由此可知，请求书第17页第10行～第19页的推理中，其前提是不成立的。另外，请求人已经放弃使用证据8。请求书第17页第10行～第19页的基于证据5、3、8的推理的各个环节在技术上和逻辑上缺乏充分的理由和证据。因此，该部分的理由是不能成立的。合议组对其关于权利要求12（即原权利要求15）的技术方案在说明书中没有充分公开的主张不予支持。
4、关于专利法第26条第4款。
专利法第26条第4款规定：权利要求书应当以说明书为依据，说明要求专利保护的范围。权利要求书中的每一项权利要求所要求保护的技术方案应当是所属领域的技术人员能够从说明书充分公开的内容中得到或者概括得出的技术方案，并且不得超出说明书公开的范围。
如果所属技术领域的技术人员可以合理预测说明书给出的实施方式的所有等同替代方式或明显变型方式都具备相同的性能或用途，则应当允许将权利要求的保护范围概括至覆盖其所有等同替代或明显变型的方式。
请求人认为：本专利权利要求1－11、18-28（即原权利要求23-33）中限定的“铸造方法”的特征、权利要求12（即原权利要求15）中限定的“且所述合金在所述主相中的平面在数值上每100nm不大于20”在说明书中没有清楚说明，未得到本专利说明书的支持，不符合专利法第26条第4款的规定。
合议组认为：参考上述关于专利法第26条第3款的评述的理由，权利要求1－11、18-28（即原权利要求23-33）中限定的“铸造方法”已经在说明书中充分说明，能够得到说明书的支持。请求人没有充分的理由和证据证明权利要求12（即原权利要求15）中限定的“且所述合金在所述主相中的平面在数值上每100nm不大于20”在说明书中没有清楚说明。因此，合议组对权利要求1-11、12（即原权利要求15）、18-28（即原权利要求23-33）不符合专利法第26条第4款规定的主张不予支持。
关于专利法实施细则第20条第1款。
专利法实施细则第20条第1款规定：权利要求书应当说明发明或者实用新型的技术特征，清楚、简要地表述请求保护的范围。
请求人认为：本专利权利要求1－11、18-28（即原权利要求23-33）所要保护的是产品，应当用产品特征进行限定，而本专利采用了方法特征进行限定，造成权利要求不清楚；另外，本专利权利要求1－11、18-28（即原权利要求23-33）中限定的“铸造方法”没有进一步限定具体的特征，造成不清楚，不符合专利法实施细则第20条第1款的规定。
合议组认为：本专利权利要求1－11、18-28（即原权利要求23-33）中除了用方法之外还用合金组成对本专利的合金进行了限定，而不是仅仅用方法来进行限定，已经清楚地表述了要求保护的范围，另外，基于上述关于专利法第26条第3款的评述的理由，“铸造方法”不会造成权利要求不清楚。因此，合议组对权利要求1－11、18-28（即原权利要求23-33）不符合专利法实施细则第20条第1款规定的主张不予支持。
关于专利法实施细则第21条第2款。
专利法实施细则第21条第2款规定：独立权利要求应当从整体上反映发明或者实用新型的技术方案，记载解决技术问题的必要技术特征。
请求人认为本专利权利要求1－11、18-28（即原权利要求23-33）中没有对“铸造方法”进一步地限定各种具体条件，缺少解决技术问题的必要技术特征，不符合专利法实施细则第21条第2款的规定。
合议组认为：本专利权利要求1-11、18-28（即原权利要求23-33）的发明是用铸造或烧结方法来生产合金块以及包含该合金的二次电池，并且该合金块具有特定的组成。因此，本发明对现有技术的贡献之一是发现了具有本发明特定组成，并且通过铸造或烧结方法生产的合金能解决本发明所要解决的技术问题，并获得有益的技术效果。换而言之，本发明的技术手段之一是选用铸造或烧结方法，而不是其它方法来生产上述权利要求的合金。至于如何选取上述两种方法的具体参数则不是本发明所要解决的技术问题，而是进一步的优化方案，因此，上述具体参数不是权利要求1-11、18-28（即原权利要求23-33）的必要技术特征。因此，合议组对请求人有关权利要求1-11、18-28（即原权利要求23-33）不符合专利法实施细则第21条第2款规定的主张不予支持。
关于专利法第22条第3款。
创造性，是指同申请日以前已有的技术相比，该发明有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
请求人认为：权利要求1-11、18-28（即原权利要求23-33）中的合金所选择的元素种类和含量都与证据5公开范围存在部分重叠，而铸造方法是现有技术，本领域技术人员很容易预期上述方案的显而易见的组合，相对于证据5、证据3和证据4，权利要求1-22、18-28（即原权利要求23-33）不具备创造性。
合议组经审查后认为：
权利要求1所要求保护的是一种储氢合金，它含有用铸造或烧结方法生产的合金块或所述合金块的粉末产物，且所述合金块由下述通式(1)表示：
(Mg1-a-bR1aM1b)Niz (1)
其中R1是从稀土元素和Y中选出的至少一种元素；M1是从A1，Ta，V，Nb，Ga，Mo，Sn，Si和Ag构成的组中选出的至少一种元素；且a，b和z的值分别满足下列条件：0.1≤a≤0.8，0＜b≤0.9，1-a-b＞0，以及3≤z≤3.8。
证据5公开了一种稀土类金属－镍系氢吸附合金，具有（R1-xLx）（Ni1-yMy）z 所示的组成 ，式中R表示：Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ或其混合元素；Ｌ表示：Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｙ、Ｓｃ、Ｍｇ、Ｃａ及其混合元素；Ｍ表示：Ｃｏ、Ａｌ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｍｏ、Ｓｉ、Ｖ或其混合元素，ｘ、ｙ、ｚ分别为０．０５≤ｘ≤０．４；０≤ｙ≤０．５；３．０≤ｚ＜４．５），与合金晶粒Ｃ轴垂直存在的反相界面层在Ｃ轴方向上每２０ｎｍ含有５－２５个晶粒，其含量为３０体积％－９５体积％，而且上述组成式中的用Ｌ表示的元素配制成在反相区域中其添加量为６０％－９５％。
经过对比可知，本专利权利要求1中的储氢合金是“通过铸造方法或烧结方法制造”的储氢合金，证据5中没有公开权利要求1中的铸造方法，而本专利通过铸造方法或烧结方法制造的储氢合金能够解决现有技术的合金中存在的储氢合金太稳定以致难以释放氢的问题，在最大放电容量、循环寿命、可再充贮氢容量等方面性能优异。证据5的合金是通过使用具有特定表面粗糙度的辊，并且将过冷度和冷却速度控制在特定范围的激冷法而制造的（证据5的译文第4页第1～3行等处）。另外，根据证据5译文第9页第12～13行的记载，如果过冷度和冷却速度在其规定的特定范围之外，则所希望的反相界面层析出的合金就不能得到。同时，证据5译文第9页倒数第3～第10页第3行还记载了如果不满足辊表面粗糙度的特定条件，则得不到LaNi5型单相结构的组织。进一步地，作为没有满足冷却条件的具体例子，证据5第13页倒数第2行～第14页第2行的比较例1－4、第18页比较例2－3、第22页比较例3－3记载了如果用铸造法则无法得到其所需的合金。
从上述内容可知，证据5中明确记载了铸造法无法解决其技术问题，这种技术教导与本专利上述权利要求中作为技术手段之一采用铸造法是完全相反的。在这种相反的技术教导下，本领域技术人员没有任何动机将证据5和证据3、证据4结合。同样，证据3、4中也没有给出任何相关的技术启示以使本领域技术人员有动机将证据5、3、4结合以得到权利要求1所请求保护的技术方案，因此，相对于证据5、3、4的结合权利要求1所请求保护的技术方案是非显而易见的。另外，本专利说明书中记载的大量实施例证实了本专利在提高放氢性能、最大放电容量、循环寿命、可再充贮氢容量等方面性能优异，获得了有益的效果，具有显著的进步。因此，合议组对请求人有关权利要求1相对于证据5、3、4的结合不具备创造性的主张不予支持。
同理，合议组对请求人有关权利要求2-11、18-28（即原权利要求23-33）相对于证据5、3、4的结合不具备创造性的主张均不予支持。
根据上述的事实和理由，本案合议组依法做出以下决定。
三、决定
宣告98103175.7号发明专利权部分无效，在专利权人2007年4月25日提交的权利要求书的修改文本的基础上维持98103175.7号发明专利权继续有效。
当事人对本决定不服的，可以根据专利法第46条第2款的规定，自收到本决定之日起三个月内向北京市第一中级人民法院起诉。根据该款的规定，一方当事人起诉后，另一方当事人应当作为第三人参加诉讼。
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