生产乙酸的方法-无效决定


发明创造名称:生产乙酸的方法
外观设计名称:
决定号:12334
决定日:2008-10-14
委内编号:
优先权日:
申请(专利)号:94115261.8
申请日:1994-09-10
复审请求人:
无效请求人:刘桂花
授权公告日:1999-02-03
审定公告日:
专利权人:英国石油化学品有限公司
主审员:娄 宁
合议组组长:汪送来
参审员:潘 剑
国际分类号:C07C53/08,C07C51/12
外观设计分类号:
法律依据:专利法第26条第3款、第4款,专利法第33条,专利法实施细则第20条第1款,专利法实施细则第21条第2款
决定要点:说明书是否充分公开应以所属技术领域的技术人员能够实现为判断标准。能够实现,是指所属技术领域的技术人员按照说明书记载的内容就能够实现要求保护的发明,解决其技术问题,并且产生预期的技术效果。

对于方法权利要求来说,如果本领域技术人员根据现有技术可以确定方法中所涉及的工艺参数,并且也没有证据表明权利要求中所概括的实施例的等同替换方式不能解决发明所要解决的技术问题,不能因为权利要求中的文字描述与说明书不完全相同而认为该权利要求得不到说明书的支持。

??如果修改后本领域
全文:
案由

本无效宣告请求涉及国家知识产权局于1999年2月3日授权公告的、名称为“生产乙酸的方法”的第94115261.8号发明专利权(下称本专利),其申请日为1994年9月10日,专利权人为英国石油化学品有限公司。本专利授权公告的权利要求书为:

“1、通过甲醇或其活性衍生物的羰基化作用生产乙酸的方法,该方法包括在一个羰基化反应器中使甲醇或其活性衍生物在液体反应组合物中与一氧化碳接触,其特征在于液体反应组合物包括:

(a)乙酸,(b)铱催化剂,(c)甲基碘,(d)至少一定限量的水,(e)乙酸甲酯和(f)作为助催化剂的钌和锇的至少一种。

2、根据权利要求1的方法,其中在所述反应器中一氧化碳的分压小于15巴。

3、根据权利要求1或2的方法,其中助催化剂与铱的摩尔比在0.1∶1-15∶1的范围内。

4、根据权利要求3的方法,其中所用的助催化剂是钌。

5、根据权利要求1或2的方法,其中该液体反应组合物含有100至6000ppm(重量)的铱。

6、根据权利要求5的方法,其中助催化剂与铱的摩尔比在0.1∶1至15∶1的范围内。

7、根据权利要求6的方法,其中该助催化剂是钌。

8、根据权利要求1或2的方法,其中该液体反应组合物含有0.1至15%(重量)的水。

9、根据权利要求1或2的方法,其中该液体反应组合物含有1至20%(重量)的甲基碘。

10、根据权利要求1或2的方法,其中该液体反应组合物含有1至70%(重量)的乙酸甲酯。

11、根据权利要求1或2的方法,其中该液体反应组合物含有100至6000ppm(重量)的铱,0.1至15%(重量)的水,1至20%(重量)的甲基碘和1至70%(重量)的乙酸甲酯。

12、根据权利要求11的方法,其中助催化剂与铱的摩尔比在0.1:1至15:1的范围内。

13、根据权利要求12的方法,其中该助催化剂是钌。”

2008年2月22日,针对上述专利权,刘桂花(下称请求人)向国家知识产权局专利复审委员会提出无效宣告请求,理由是本专利不符合专利法第26条第3款、第4款和专利法第33条,专利法实施细则第20条第1款和第21条第2款的规定,并提交了本专利的授权文本和证据1:

证据1:第94115261.8号中国发明专利申请公开说明书,公开日1995年8月30日,中文共35页;

请求人认为:

(1)本专利权利要求1中包括甲醇或其衍生物的羰基化生产乙酸的方法,说明书中指出可以以间歇或连续方式进行反应,但是,说明书中没有公开以间歇式进行反应时甲醇与液体反应组合物加入量的比例关系;没有给出以连续方式反应时,连续加入液体组合物及甲醇或甲醇衍生物的进料速度、甲醇或甲醇活性衍生物的量与加入液体反应组合物的量的比例关系、将反应后的产物组合物从反应器中移出的速度、从产物组合物中分离出乙酸之后的液体组合物返回到反应器中的循环速度;缺少以甲醇为原料的间歇式生产实施例;缺少以二甲醚为原料的实施例;缺少以甲醇活性衍生物为原料连续方式生产的实施例;以甲醇为原料连续式生产的实施例17、20中没有公开连续加入液体反应组合物的量与加入的甲醇量的比例关系、甲醇加入速度、将产物组合物从反应器中移出速度及分离乙酸后的液体组合物返回到反应器中的循环速度。因此,说明书公开不充分。

(2)权利要求1中的“至少一定限量的水”没有得到说明书“至少一定浓度的水”的支持(说明书第2页倒数第6行);以甲醇为原料间歇方式生产乙酸的技术方案没有实施例支持;以二甲醚为原料的间歇方式或连续方式生产乙酸的技术方案没有实施例支持;以乙酸甲酯、甲基碘为原料连续生产乙酸的方案没有实施例支持;没有对乙酸的浓度进行限定得不到说明书支持;说明书中记载的是“分压…最优选1-15巴”的支持(说明书第5页第1-2行),实施例的1-17、20中未给出一氧化碳的分压值,实施例18-20给出的分压分别为13.4、13.9、12.6巴,权利要求2中“分压小于15巴”没有得到说明书的支持;权利要求8中“0.1至15%(重量)的水”、权利要求9中“1-20%(重量)的甲基碘”、权利要求10中“1至70%(重量)的乙酸甲酯”得不到说明书支持,同理,权利要求11也得不到说明书支持;权利要求3-13由于引用了权利要求1或权利要求2,也得不到说明书支持。

(3)由公开文本的权利要求1和说明书中记载的“…(d)至少一定浓度的水,…”,不能导出权利要求1中“…(d)至少一定限量的水,….”的技术特征,因此权利要求1修改超出了原始文本;权利要求2-13由于引用了权利要求1,也修改超范围。

(4)权利要求1没有明确指出所保护的是间歇式、连续式的或者二者均在保护范围之内,权利要求1保护范围不清楚;权利要求2中关于一氧化碳的分压>0至小于1巴的范围内能否实施难于判断,权利要求2没有清楚、简要地表述其请求保护的范围;权利要求8、11对浓度的限定与权利要求1“量”的限定没有关联性,这样的引用构成权利要求书作为一个整体不清楚;权利要求3-13由于引用了权利要求1、2不清楚;权利要求3、5、8-11与权利要求2中的技术特征一氧化碳的分压毫无关系,因此他们之间没有关联性,这样的引用构成权利要求书作为一个整体不清楚。

(5)权利要求1以间歇方式生产时,缺少反应器总压力、反应温度、甲醇或甲醇衍生物加入量(或反应初时浓度)等工艺参数;权利要求1以连续方式生产时,缺少甲醇或甲醇衍生物加入量与其他组分加入量的比例关系、甲醇或甲醇衍生物及液体组合物进料速度,缺少连续引出产物组合物速度和分离出乙酸的组合物的再循环速度,缺少反应容器总压力和温度,因此,权利要求1缺少上述必要技术特征。

经形式审查合格后,专利复审委员会受理了该无效宣告请求,并于2008年3月10日向双方当事人发出了《无效宣告请求受理通知书》,并向专利权人转送了《专利权无效宣告请求书》及其附件清单中所列附件的副本。同时成立合议组对本无效请求案进行审理。

2008年4月25日,专利权人针对无效宣告请求提交了意见陈述书并提交了以下证据:

反证1:专利号为US3772380的美国专利,复印件13页,授权公告日1973年11月13日,及其部分中文译文26页。

专利权人认为:

(1)关于专利法第26条第3款,由说明书公开内容可见,本发明在于对羰基化方法的催化剂体系进行改进,而有关羰基化方法的步骤细节等则属于现有技术的范畴,说明书中对技术方案进行了详细描述,并且提供了20多个实施例和测试数据,证明了本发明的技术方案能够产生预期的效果。其中,说明书第3-6页中对反应体系中的各组分以及反应条件进行了详细描述,由此本领域技术人员可以理解发明的技术方案,并根据说明书的内容来制备乙酸。

对于请求人提出的具体无效理由,①关于间歇式反应实施例中没有公开醇加入量与液体反应物加入量的关系,由于有关间歇式反应的实施例1-17中并未使用甲醇,因此不存在公开不充分问题;②关于连续式反应实施例中没有公开工艺条件的技术细节,由于本发明与现有技术的区别在于催化剂体系,制备乙酸的具体技术可以仍然采用现有技术中的那些;③关于说明书没有以甲醇做原料来间歇制备乙酸的实施例,由于间歇法与连续法的差别仅在于原料加入反应器的方式不同,基于实施例以甲醇为原料的连续式反应,以及实施例中以甲醇活性衍生物为原料的间歇式反应,本领域技术人员可以实施甲醇为原料的间歇式反应;④关于说明书中没有提供所有的具体甲醇活性衍生物实施例,不能仅凭实施例是否举例说明了所有技术方案来判断,同上的理由,根据实施例本领域技术人员完全能够用二甲醚为原料实施本发明;⑤关于说明书没有甲醇活性衍生物做原料连续制备乙酸的实施例,由说明书对连续操作的描述可知实施例18-20使用的是甲醇与乙酸甲酯的混合物作为原料,并且甲醇会与乙酸反应从而生成乙酸甲酯。

(2)关于专利法第26条第4款,从说明书公开的内容,本领域技术人员完全能够合理预见到实施例没有说明的技术方案也能够实施,并获得理想的结果,因此权利要求书能得到说明书的支持,具体而言,①权利要求1中“至少一定限量的水”与“至少一定浓度的水”的表述虽然使用了不同的词语,但具有相同的含义,从而能得到说明书的支持;②不是所有的技术方案均应当提供相应的实施例,根据对技术方案的描述和实施例的举例说明,并结合本领域的公知常识,本领域技术人员完全能够合理预期实施例没有举例说明的技术方案也能实施,因此权利要求1得到了说明书的支持;③虽然权利要求1没有限定乙酸的浓度,但使用乙酸来作反应溶剂已经体现在现有技术的方案中,可以根据本领域的公知常识来确定适用的量,因此权利要求1得到说明书支持;④权利要求2的“一氧化碳的分压小于15巴”完全能够实施,首先分压为负值的情况不符合逻辑,也违反权利要求中隐含限定必须存在一氧化碳的技术特征,另外只要组合物中存在一氧化碳,其分压就大于0,并且其就会与甲醇或甲醇活性衍生物反应生成乙酸,因此可在低CO分压下制备乙酸,因此权利要求2的整个范围内发明都能实施,得到了说明书的支持;⑤虽然实施例中举例说明的一氧化碳分压小于权利要求2请求保护的范围,但本发明不同于现有技术之处在于催化剂体系,制备乙酸的具体技术细节可以采用现有技术中的,权利要求2能得到说明书支持;⑥虽然实施例中举例说明的液体反应组合物各组分的含量范围小于相应权利要求请求保护的范围,但乙酸的制备独立于液体反应组合物中各组分的存在量,因此在相关权利要求请求保护的范围内,本发明都可以实施,从而得到说明书的支持;⑦由于权利要求1和2均得到了说明书的支持,引用权利要求1或2的在后权利要求得不到说明书支持的问题也均不存在。

(3)关于专利法第33条,“至少一定限量的水”与“至少一定浓度的水”均表示在液体反应混合物中必须存在水,从整体考虑权利要求1所限定的技术方案时,完全可以看出,虽然使用了不同的词语,但上述表达具有相同的含义,因此,上述修改可以由原说明书和权利要求书文字记载的内容直接地、毫无疑义地确定。

(4)关于专利法实施细则第20条第1款,①权利要求1中未限定本发明方法的进行方式意味方法对此没有限制,这并不造成权利要求1的范围不清楚;②权利要求1中隐含限定了必须存在一氧化碳,由于权利要求2引用权利要求1从而包括其所有技术特征,而分压为负值不符合逻辑,也违反权利要求1的限定。另外,只要液体反应组合物中存在一氧化碳就会与甲醇或甲醇活性衍生物反应,因此低的一氧化碳分压下也能制备乙酸。因此,权利要求2清楚地限定了请求保护的范围;③同上,“至少一定限量的水”与“至少一定浓度的水”虽然使用了不同的词语,但是它们具有相同的含义,因此,权利要求8是对权利要求1的进一步限定,符合实施细则第20条第1款的规定;④由于权利要求1和2清楚的限定了请求保护的范围,引用权利要求1或2的在后权利要求不清楚的问题也均不存在。

(5)关于专利法实施细则第21条第2款,由于本发明使用的催化剂体系是区别于现有技术的特征,因此,反应方式、反应中的工艺条件等均是本发明方法中的具体技术细节,并不是必要技术特征,因此权利要求1已经记载了实施发明所需的所有必要技术特征。

2008年6月25日,专利复审委员会本案合议组向双方当事人发出《无效宣告请求口头审理通知书》,拟定于2008年8月26日对本案进行口头审理。同时将专利权人于2008年4月25日提交的意见陈述书及所附附件的副本转交给请求人,要求请求人在一个月内答复。

2008年7月25日,请求人提交了意见陈述书,并提交了以下证据(编号续前):

证据2:“现代汉语词典”,版权页、第838-839、1252-1253、1300-1301页,商务印书馆出版,1983年1月第2版,复印件共4页。

请求人认为:

(1)虽然本发明的改进在于催化体系,但由于催化剂体系的改变,其反应所用的原料组合物、反应温度、反应的总压力,一氧化碳的分压等工艺条件一定会发生改变;由反证1译文第3页中关于温度、压力的记载能够证明这一点;虽然说明书中给出了20多个实施例和测试数据,但其大多数实施例是不完整的、公开是不充分的,说明书中也仅给出了部分的工艺参数,根据说明书对发明技术方案的描述,再参考实施例,本领域技术人员不能理解并再现其技术方案,说明书不符合专利法26条第3款;

具体而言,说明书缺少以甲醇为原料的间歇反应生产乙酸的实施例;实施例17、20、21、22和23没有给出甲醇的加入量、甲醇的进料速度、反应产物移出反应器的移出速度等工艺参数;反证1译文的现有技术中也并没有给出本发明所需要的工艺参数;专利权人认为二甲醚能够实施本发明专利制备乙酸、甲醇活性衍生物能够用来连续制备乙酸,但没有给出证据予以证实。

(2)由证据2的内容可以看出“一定限量”和“一定浓度”不是虚词,“限量”和“浓度”也不是虚词,而由说明书第2页倒数第4行和倒数第6行、第3页第9-12行所公开的内容也无法概括得出“至少一定限量的水”的技术特征,乙酸的浓度可以用本领域已知的任何量没有证据支持,权利要求1得不到说明书支持;由于权利要求2要求的小于15巴这一范围是包括负值、1巴以下和所有小于15巴的数值范围,但不包括15巴。尽管本领域技术人员会判断出一氧化碳的压力为负值或零值是不能实施的,但说明书中记载的范围为1-70巴、1-35巴、1-15巴,权利要求2与权利要求1之间存在矛盾,且说明书中记载的范围也不包括小于1巴的情形,权利要求2得不到说明书的支持;其他权利要求由于对权利要求1或2的引用也得不到说明书的支持。

(3)同前述理由,由原说明书和权利要求书文字记载的内容不能直接地毫无疑义地确定出修改的内容“至少一定限量的水”,因此这种修改不符合专利法第33条的规定。

(4)权利要求1中判断不出其要求保护的技术方案中包括了连续生产乙酸的技术方案,没有清楚、简要地表述其要求保护的范围;权利要求2的范围包括小于1且大于0范围的分压能否实施,本领域技术人员难以判断,权利要求2也没有清楚、简要地表述其要求保护的范围;权利要求8中所限定的是水的浓度,权利要求1所限定的是水的数量,浓度和数量没有关联,因此权利要求不清楚;同样权利要求11和权利要求1也存在矛盾。

(5)如果权利要求1所要求保护的范围中包括连续生产乙酸的技术方案,则权利要求1就缺少了连续生产乙酸的技术方案的必要技术特征。

2008年8月15日,合议组将请求人的意见陈述书及所附的附件的副本转交给专利权人。

2008年8月26日,口头审理如期举行,双方当事人的代理人参加了口头审理。庭审过程中,本案合议组就本案的无效理由和证据逐一进行了调查,充分听取了双方的意见。

在口头审理过程中,合议组记录了以下事项,请求人确定无效理由为,依据证据1主张说明书不符合专利法第26条第3款,依据证据1、2主张权利要求1-13不符合专利法第26条第4款、权利要求1-13不符合专利法实施细则第20条第1款、权利要求1-13不符合专利法实施细则第21条第2款,依据证据1、2主张权利要求1不符合专利法第33条。

专利权人当庭提交了反证2(编号续前),专利权人认为反证2是公知常识性证据,由反证2可知甲醇与二甲醚、乙酸和甲醇与乙酸甲酯之间存在平衡,由此证明甲醇与甲醇衍生物是等同反应物,都能实现本发明的技术方案。

反证2:“ADVANCED INORGANIC CHEMISTRY A Comprehensive Text”,F. ALBERT COTTON和GEOFFREY WILKINSON,封面页、版权信息页、第1294页和第1295页,JOHN WILLEY & SONS 出版社,1980年,英文4页,中文译文2页。

合议组当庭将反证2转交给请求人。

专利权人对请求人提交的证据1-2的真实性没有异议,请求人对专利权人提交的反证1-2的真实性没有异议。

请求人指出,反证1中存在两处译文翻译错误,反证1的英文第11栏第63行、译文的第12页倒数第2行,译文不应是“液体反应溶液”而是“液体催化剂溶剂”,反证1的英文第17栏67行、中文译文第20页第6行分子式中的“P” 应为“As”。请求人对反证1其他部分中文译文的准确性没有异议。

对于请求人提出异议部分的反证1的中文译文,专利权人同意以请求人校正后的中文译文为准。

合议组另给予请求人7日期限对反证2发表意见,若逾期不发表意见,则视为请求人无进一步的意见。请求人对此表示同意。

双方核对了本专利的原始申请文本和公开文本,双方认可原始申请文本与公开文本是一致的。

2008年8月27日,请求人提交了意见陈述书,请求人认为:反证2不是教科书,不属于公知常识证据,因此反证2的举证超过了法定期限,且其中的催化剂、产物均与本专利的组成不同,对反证2中文译文的准确性无异议。

经过上述审理程序,合议组认为本案事实已经清楚,可以依法作出审查决定。

决定的理由

1、关于审查文本

本决定以本专利授权公告的文本为审查基础。

2、关于证据

证据1是本专利的公开文本,专利权人对证据1的真实性无异议,且双方均确认原始申请文本和证据1的内容是一致的。合议组经审查,对证据1的真实性以及本专利原始申请文本与证据1的内容的一致性予以确认,因此可以将本专利修改的内容与证据1进行对比,以评价修改是否符合专利法第33条的规定。

证据2是一本词典,专利权人对证据2的真实性及公开性无异议,合议组经审查对其真实性、公开性予以确认。证据2的公开日期在本专利的申请日前,在本案中可以作为公知常识性证据使用。

反证1是一份美国专利,请求人对反证1的真实性、公开性均无异议,合议组经审查对反证1的真实性、公开性予以确认。反证1的公开日期在本专利的申请日前,因此,反证1可以作为本专利的现有技术证据使用。此外,请求人提出反证1中存在两处译文翻译错误,反证1的英文第11栏第63行、译文的第12页倒数第2行,译文不应是“液体反应溶液”而是“液体催化剂溶剂”,反证1的英文第17栏67行、中文译文第20页第6行分子式中的“P” 应为“As”,请求人对反证1其他部分中文译文的准确性无异议。专利权人同意以请求人校正后的中文译文为准,合议组经审查,对校正后的反证1的中文译文准确性予以确认。

反证2是英文版的高等无机化学,请求人对反证2的真实性、公开性及中文译文的准确性无异议,但请求人认为反证2不是公知常识性证据,其举证超过法定期限。合议组查明,反证2的公开日期在本专利的申请日前,并且在反证2版权信息页的前言部分,明确表明该书的读者为无机和有机金属领域的学生或其他读者,合议组认为学生用教科书是专利法意义的公知常识性证据,而公知常识性证据可以在口头审理辩论终结前提交,因此反证2的举证符合专利法和审查指南的相关规定,应予以考虑。

3、关于专利法第26条第3款

专利法第26条第3款规定,说明书应当对发明或者实用新型作出清楚、完整的说明,以所属技术领域的技术人员能够实现为准。

说明书是否充分公开应以所属技术领域的技术人员能够实现为判断标准。能够实现,是指所属技术领域的技术人员按照说明书记载的内容就能够实现要求保护的发明,解决其技术问题,并且产生预期的技术效果。

本专利权利要求1保护由甲醇或其活性衍生物的羰基化作用生产乙酸的方法。由本专利说明书的描述可知,通过醇、卤代物、醚、酯等羰基化制备一元羧酸属于现有技术,反证1进一步佐证了这一点。本发明所要解决的技术问题是通过采用钌或锇助催化剂,对在铱催化剂存在下的甲醇或其活性衍生物羰基化反应速度等产生有益的影响,本发明所能够达到的技术效果是提高羰基化反应速度等。本专利说明书第3页第1段记载了本发明所用的甲醇、甲醇活性衍生物及其用量,说明书第3页第2段记载了本发明所用的水及其用量,说明书第3页第3-4段记载了本发明所用的铱催化剂及其用量,说明书第4页第1-4段记载了本发明所用的钌/锇催化剂及其用量,说明书第4页第5段记载了本发明的液体反应组合物中甲基碘的浓度,说明书第5页第2段-第6页第2段记载了本发明的工艺条件,实施例1-16公开了以甲醇活性衍生物为原料以间歇式生产乙酸的方法、实施例17-23给出了甲醇作为原料连续式乙酸的生产方法,其中包括本发明的生产方法实施例和用于对比的非本发明的生产方法实施例。这些实施例给出了用乙酸甲酯间歇式生产乙酸的方法的具体工艺,包括乙酸甲酯、水、甲基碘、乙酸、铱催化剂、钌助催化剂、锇助催化剂的用量以及具体操作条件(如实施例1),并且也给出了用甲醇作为原料连续式生产乙酸的具体工艺条件,包括甲醇的工作质量、压力、装置等。并且,说明书中还给出了检测结果,检测结果表明,使用钌、锇助催化剂有益于提高羰基化速度(参见例如实施例1、说明书第31页最后一段、表7等)。

合议组认为,说明书中已经对本专利的方法进行了具体说明,对反应原料组分、催化剂体系、反应条件均进行了详细的描述,并给出了检测数据,表明本专利的方法具有提高羰基化反应速度等技术效果。本领域技术人员在说明书公开的上述内容的基础上,能够实现本专利权利要求1保护的生产乙酸的方法,解决其所要解决的技术问题,并达到预期的技术效果。

请求人认为,(1)本专利权利要求1中包括甲醇或其活性衍生物的羰基化生产乙酸的方法,说明书中指出可以以间歇或连续方式进行反应,但是,说明书中没有公开以间歇式进行反应时甲醇与液体反应组合物加入量的比例关系;没有给出以连续方式反应时,连续加入液体组合物及甲醇或甲醇活性衍生物的进料速度、甲醇或甲醇活性衍生物的量与加入液体反应组合物的量的比例关系、将反应后的产物组合物从反应器中移出的速度、从产物组合物中分离出乙酸之后的液体组合物返回到反应器中的循环速度、产物组合物中分离出乙酸之后的液体组合物返回到反应器中的循环速度;实施例17、20中没有公开连续加入液体反应组合物的量与加入的甲醇量的比例关系、甲醇加入速度、将产物组合物从反应器中移出速度及分离乙酸后的液体组合物返回到反应器中的循环速度。(2)缺少以甲醇为原料的间歇式生产实施例;缺少以二甲醚为原料的实施例;缺少以甲醇活性衍生物为原料连续方式生产实施例。因此,说明书公开不充分,不符合专利法第26条第3款的规定。

对此,合议组认为,本发明重点在于对催化体系进行改进,具体是使用钌助催化剂或锇助催化剂,以提高在铱催化剂存在下的甲醇及其活性衍生物羰基化生成乙酸的速度等。说明书对原料、催化剂、反应条件等进行了具体描述,并给出了以乙酸甲酯为原料间歇式生产乙酸的实施例以及以甲醇为原料连续式生产乙酸的实施例,并给出了检测结果证实了本专利的方法具有提高反应速度等技术效果,在此基础上,本领域技术人员结合现有技术并通过常规的实验手段即可确定以甲醇或者以乙酸甲酯以外的甲醇活性衍生物为原料间歇式生产乙酸,以及以甲醇活性衍生物为原料连续式生产乙酸的具体条件,并且,能够合理地确定本专利权利要求1所保护的方法能够实现。在这种情况下,说明书中并不是必须给出本专利权利要求所包括的所有可能的技术方案的具体实施例、具体工艺条件才能满足充分公开的要求,并且,请求人也没有证据证明本专利所保护的生产乙酸的方法不能实现。因此,对于请求人的上述主张,合议组不予支持,请求人有关本专利不符合专利法第26条第3款规定的理由不成立。

4、关于专利法第26条第4款的无效理由

专利法第26条第4款规定,权利要求书应当以说明书为依据,说明要求专利保护的范围。

对于化学方法权利要求来说,根据方法发明要求保护的主题、所解决的技术问题以及发明的实质或者改进不同,权利要求选用工艺、物质以及设备这三种技术特征的重点可以不相同。如果化学方法中的各具体步骤的反应类型是本领域已知的,本领域技术人员根据现有技术和常规的实验手段可以确定该化学方法中所涉及的工艺条件,则权利要求可以选择物质作为重点技术特征进行限定,不能仅因为权利要求没有限定上述工艺条件,或者所限定的工艺条件与说明书中描述的不一致而认为该权利要求得不到说明书的支持。

如果本领域技术人员根据说明书的内容能够合理预测权利要求所概括的技术方案能够实现,则在没有相反证据的情况下,不能仅因为说明书中没有给出权利要求所包含的所有可能的技术方案的实施例而认为权利要求得不到说明书的支持。

本专利的权利要求1要求保护一种通过甲醇或其活性衍生物羰基化作用生产乙酸的方法,该方法包括在一个羰基化反应器中使甲醇或其活性衍生物在液体反应组合物中与一氧化碳接触,其特征在于液体反应组合物包括:(a)乙酸,(b)铱催化剂,(c)甲基碘,(d)至少一定限量的水,(e)乙酸甲酯和(f)作为助催化剂的钌和锇的至少一种。

请求人认为:证据2证明限量和浓度都不是虚词,权利要求1中“至少一定限量的水”没有得到说明书“至少一定浓度的水”的支持;权利要求1中没有对乙酸的浓度进行限定得不到说明书支持;权利要求1中以甲醇为原料间歇方式生产乙酸的技术方案、以二甲醚为原料的间歇方式或连续方式生产乙酸的技术方案、以及以乙酸甲酯、甲基碘为原料连续生产乙酸的方案没有实施例支持。因此,权利要求1不符合专利法第26条第4款的规定。

对此,合议组认为,如上所述,通过醇、卤代物、醚、酯等羰基化制备一元羧酸属于现有技术,本发明所要解决的技术问题是通过采用钌或锇助催化剂,对在铱催化剂存在下的甲醇或其活性衍生物羰基化反应速度等产生有益的影响,本专利权利要求1中限定了反应组合物中包括作为助催化剂的钌和锇中的至少一种,说明书中也通过实施例验证了钌或锇助催化剂具有提高反应速度等技术效果。在这种情况下,权利要求中可以以钌、锇助催化剂作为重点技术特征进行限定,而其他工艺条件例如水的用量、乙酸的浓度等则是本领域技术人员根据现有技术和常规的实验手段可以确定的,可以根据说明书内容对其工艺条件进行适当的概括,或者不对其进行限定。此时,不能因为权利要求1中的“至少一定限量的水”与说明书“至少一定浓度的水”不一致,或者权利要求1没有对乙酸的浓度进行限定,而认为权利要求1得不到说明书的支持。另外,如上所述,本领域技术人员结合现有技术并通过常规的实验手段即可确定以甲醇或者以乙酸甲酯以外的甲醇活性衍生物为原料间歇式生产乙酸,以及以甲醇活性衍生物为原料连续式生产乙酸的具体条件,并且,能够合理地确定本专利权利要求1所保护的方法能够实现,在请求人没有反证的情况下,不能仅因为说明书中没有提供以甲醇为原料间歇方式生产乙酸、以二甲醚为原料的间歇方式或连续方式生产乙酸、以及以乙酸甲酯、甲基碘为原料连续生产乙酸的实施例而认为权利要求1得不到说明书的支持。

请求人还认为,权利要求2中一氧化碳“分压小于15巴”、权利要求8中“0.1至15%(重量)的水”、权利要求9中“1-20%(重量)的甲基碘”、权利要求10中“1至70%(重量)的乙酸甲酯”得不到说明书支持,权利要求11也得不到说明书支持;权利要求3-13由于引用了权利要求1或权利要求2,也得不到说明书支持。上述权利要求不符合专利法第26条第4款的规定。

对此,合议组认为,说明书中记载了一氧化碳的分压适于1-70巴,优选1-35巴,最优选1-15巴,且实施例18-20中给出的一氧化碳分压分别为13.4、13.9、12.6巴,均小于15巴。可见,小于15巴的一氧化碳分压是适用于本发明的。并且,如上所述,本专利权利要求可以以钌、锇助催化剂作为重点技术特征进行限定,而一氧化碳分压的下限则是本领域技术人员根据现有技术和常规的实验手段可以确定的,本专利权利要求中可以不对一氧化碳分压的下限进行限定,此时并不要求只要是小于15巴的一氧化碳分压甚至负压都适用于本专利,其具体分压下限可由本领域技术人员根据实际情况确定。此时,不能仅因为权利要求2没有对一氧化碳分压的下限进行限定、一氧化碳分压范围与说明书不一致而认为权利要求2得不到说明书支持。另外,说明书第3页第2段记载了水的浓度优选在0.1-15wt%,更优选1-15wt%,最优选1-10wt%,实施例中使用的浓度为9.3%-9.6%(参见说明书第18页表1实施例8-13),甲基碘的浓度优选在1-20Wt%的范围内,更优选为2-15Wt%,实施例中使用的浓度为4.9-5.1%(参见说明书第18页表1实施例8-13),乙酸甲酯的浓度适于在1-70Wt%范围内,优选2-50Wt%,最优选3-35Wt%,实施例使用的浓度为32.0-32.1%(参见说明书第18页表1实施例8-13),由此,本领域技术人员可以合理的确定在权利要求8-11所限定的水、甲基碘、乙酸甲酯的浓度范围内,所保护的方法能够解决其所要解决的技术问题,并达到预期的技术效果,在没有反证的情况下,请求人有关权利要求8-11得不到说明书的支持的理由不能成立。基于上述同样的理由,请求人有关权利要求3-13得不到说明书支持的理由也不成立。

综上所述,合议组对于请求人有关本专利权利要求1-13不符合专利法第26条第4款规定的无效理由不予支持。

5、关于专利法第33条的无效理由

专利法第33条规定:申请人可以对其专利申请文件进行修改,但是,对发明和实用新型专利申请文件的修改不得超出原说明书和权利要求书记载的范围。

如果修改后的权利要求的技术方案与原申请文件中记载技术方案相比,仅文字表述不同,而内容实际上相同,则可认为修改后的权利要求可以由原申请文件记载的信息中直接地、毫无疑义地确定。

请求人认为,由公开文本的权利要求1和说明书中记载的“…(d)至少一定浓度的水,…”,不能导出授权文本的权利要求1中“…(d)至少一定限量的水,….”的技术特征,因此权利要求1的修改超出了原始文本,不符合专利法第33条的规定;权利要求2-13由于对权利要求1的引用,也超范围。

在口头审理中,双方一致认为本专利原申请文本与证据1(即本专利申请公开文本)的内容是一致的,因此,在本案中可以将本专利(授权文本)与证据1进行对比,判断本专利的上述修改是否符合专利法第33条的规定。经对比可知,原始申请文件权利要求1中的“(d)至少一定浓度的水”在本专利权利要求1中被修改为“(d)至少一定限量的水”。

合议组认为,原申请文本权利要求1中限定了液体组合物包括“至少一定浓度的水”,即单位量液体组合物中含有至少一定浓度的水,这样,整个液体组合物中也就必定含有一定量的水。本专利权利要求1中限定了液体组合物包括“至少一定限量的水”,这样,单位液体组合物中必定含有一定量的水,即该液体组合物必定含有一定浓度的水。也就是说不管“至少一定浓度的水”还是“至少一定限量的水”,其实际上对浓度和量都有一定的限定作用,而在没有明确“一定浓度”、“一定限量”的具体数值范围的情况下,“至少一定浓度的水”与“至少一定限量的水”虽然文字表述不同,但是所起的限定作用实际上是相同的,不管从量的角度,还是从浓度的角度,都无法将两者区分开,即本专利权利要求1的技术方案与原申请文本中权利要求1的技术方案实际上是相同的。因此,本专利权利要求1可以由原申请文件的内容直接地、毫无疑义的确定,权利要求1的修改没有超出原说明书和权利要求书记载的内容,符合专利法第33条的规定。

6、关于专利法实施细则第20条第1款的无效理由

专利法实施细则第20条第1款规定:权利要求书应当说明发明或者实用新型的技术特征,清楚、简要地表述请求保护的范围。

请求人认为:(1)权利要求1没有明确指出所保护的是间歇式、连续式的或者二者均在保护范围之内,权利要求1保护范围不清楚;(2)权利要求2中关于一氧化碳的分压>0至小于1巴的范围内能否实施难于判断,权利要求2没有清楚、简要地表述其请求保护的范围;(3)权利要求8、11对浓度的限定与权利要求1“量”的限定没有关联性;权利要求3、5、8-11与权利要求2中的技术特征一氧化碳的分压毫无关系,因此他们之间没有关联性,这样的引用导致权利要求书作为一个整体不清楚;(4)权利要求3-13由于引用权利要求1、2导致保护范围不清楚。

合议组认为,对于理由(1)~(2)而言,如上所述,通过醇、卤代物、醚、酯等羰基化制备一元羧酸属于现有技术,本发明所要解决的技术问题是通过采用钌或锇助催化剂,对在铱催化剂存在下的甲醇或其活性衍生物羰基化反应速度等产生有益的影响,权利要求中可以以钌、锇助催化剂作为重点技术特征进行限定,而其他工艺条件则是本领域技术人员根据现有技术和常规的实验手段可以确定的,可以不对其进行限定或进行合理的概括。本领域技术人员可以根据需要选择间歇式或者连续式反应,也可以根据需要选择适合的一氧化碳分压,而只要是本领域技术人员能够确定适合于本专利的工艺条件,则均在本专利权利要求1的保护范围之内。因此,本领域技术人员能够确定权利要求1的保护范围;

对于理由(3)和(4)而言,从属权利要求中的附加技术特征,可以是对所引用的权利要求的技术特征作进一步限定的技术特征,也可以是增加的技术特征,因此,即使从属权利要求3、5、8-11中增加了与所引用权利要求中不同的技术特征,也不会导致权利要求书整体上不清楚。由于权利要求1、2不存在不清楚的问题,因此引用权利要求1、2的权利要求3-13也不存在不清楚的问题;

综上所述,合议组对于请求人有关本专利权利要求1-13不符合专利法实施细则第20条第1款规定的理由不予支持。

7、关于专利法实施细则第21条第2款的无效理由

专利法实施细则第21条第2款规定,独立权利要求应当从整体上反映发明或者实用新型的技术方案,记载解决技术问题的必要技术特征。

判断某一技术特征是否为必要技术特征,应从所要解决的技术问题出发,并考虑说明书描述的整体内容,不应简单地将实施例中的技术特征直接认定为必要技术特征。

请求人认为:权利要求1以间歇方式生产时,缺少反应器总压力、反应温度、甲醇加入量(或反应初时浓度)等工艺参数,以连续方式生产时,缺少甲醇加入量与其他组分加入量的比例关系、进料速度,缺少连续引出组合物速度和分离再循环速度,不符合专利法第21条第2款的规定。

合议组认为,如上所述,由本专利说明书的描述可知,通过醇、卤代物、醚、酯等羰基化制备一元羧酸属于现有技术,本发明所要解决的技术问题是通过采用钌或锇助催化剂,对在铱催化剂存在下的甲醇或其活性衍生物羰基化反应速度等产生有益的影响。本发明的关键在于催化剂的选择,特别是催化剂体系中含有钌或锇助催化剂,而对于本专利方法中的其他具体步骤或工艺条件,则是本领域技术人员根据现有技术可以确定的。本专利权利要求1的制备方法中,限定了在一个羰基化反应器中使甲醇或其活性衍生物在液体反应组合物中与一氧化碳接触,其特征在于液体反应组合物包括:(a)乙酸,(b)铱催化剂,(c)甲基碘,(d)至少一定限量的水,(e)乙酸甲酯和(f)作为助催化剂的钌和锇的至少一种。其中记载了为解决上述技术问题所必不可少的技术特征例如钌和锇助催化剂,其技术特征的总和足以构成本发明的技术方案,并且能够区别于背景技术中所述的其他技术方案。不能仅因为权利要求1中没有限定反应器总压力、反应温度、甲醇加入量、甲醇加入量与其他组分加入量的比例关系、进料速度、连续引出组合物速度、分离再循环速度等这些本领域技术人员根据现有技术可以确定的、实施例中的技术特征而认定权利要求1缺少必要技术特征。总上所述,对于请求人有关本专利权利要求1不符合专利法实施细则第21条第2款规定的理由,合议组不予支持。

在已得出请求人的所有无效理由均不成立的情况下,合议组对专利权人的反证2不再进行评述。

基于上述事实和理由,合议组作出下述决定。

决定

维持第94115261.8号发明专利权有效。

当事人对本决定不服的,可以根据专利法第46条第2款的规定,自收到本决定之日起三个月内向北京市第一中级人民法院起诉。根据该款规定,一方当事人起诉后,另一方当事人应当作为第三人参加诉讼。

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