发明创造名称：制备可膨胀聚苯乙烯的方法
外观设计名称：
决定号：15168
决定日：2010-07-23
委内编号：4W01881
优先权日：
申请（专利）号：03813807.7
申请日：
复审请求人：
无效请求人：积水化成品工业株式会社
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：巴斯夫欧洲公司
主审员：
合议组组长：刘亚
参审员：高胜华
国际分类号：C08J9/16，B29C44/34
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第2;3款，第26条第3;4款；专利法实施细则第20条第1款
决定要点：对于涉及用平均分子量表征的高分子产品的发明专利申请，如果本领域技术人员依据其常识和专利申请说明书记载的内容，能够确切地理解所述平均分子量的名称和技术含义，知晓该平均分子量的测定方法和测定条件，则即使说明书中没有明确文字记载该平均分子量的测定方法和测定条件，也不能据此认为说明书公开不充分。
全文：
一、案由
本无效宣告请求案涉及国家知识产权局于2007年3月21日公告授予的、名称为“制备可膨胀聚苯乙烯的方法”的发明专利权（下称本专利），其申请日为2003年6月6日，专利权人为巴斯夫欧洲公司（2008年7月18日由巴斯福股份公司变更而来）。该专利授权公告的权利要求书如下：
“1、一种制备分子量Mw大于170,000g/mol的可膨胀苯乙烯聚合物的方法，其中包括将温度为140-300℃的含发泡剂的苯乙烯聚合物熔体输送通过带孔的模板，所述孔在模出口上的直径最大为1.5mm，并随后将挤出物粒化。
2、权利要求1的方法，其中可膨胀苯乙烯聚合物具有的分子量Mw在190,000-400,000g/mol的范围内。
3、权利要求1或2所述的方法，其中可膨胀苯乙烯聚合物具有多分散度Mw/Mn最多3.5的分子量分布。
4、权利要求1或2的方法，其中所用苯乙烯聚合物是透明聚苯乙烯(GPPS)、高抗冲聚苯乙烯(HIPS)、丙烯腈-丁二烯-苯乙烯聚合物(ABS)、苯乙烯-丙烯腈共聚物(SAN)、或其混合物，或其与聚亚苯基醚(PPE)的混合物。
5、权利要求1或2的方法，其中含发泡剂的苯乙烯聚合物熔体包括2-10重量％的选自2-7个碳原子的脂族烃、醇、酮、醚或卤代烃的一种或多种发泡剂。
6、权利要求1或2的方法，其中基于苯乙烯聚合物计，含发泡剂的苯乙烯聚合物熔体含有0.05-10重量％范围内的增塑剂。
7、权利要求6的方法，其中增塑剂是矿物油、低聚苯乙烯聚合物和邻苯二甲酸酯。
8、权利要求1或2的方法，其中在160-240℃的温度范围内，将含发泡剂的苯乙烯聚合物熔体输送通过模板。
9、权利要求1或2的方法，其中将模板至少加热到含发泡剂的聚苯乙烯熔体的温度。
10、权利要求1或2的方法，其中在模出口的模孔直径(D)在0.2-1.2mm范围内。
11、权利要求1或2的方法，其中模板具有L/D之比至少为2的孔，其中长度(L)表示直径最多对应于模出口直径(D)的模区域。
12、权利要求1或2的方法，其中模板的模入口处的孔的直径(E)至少是模出口处直径(D)的两倍。
13、权利要求1或2的方法，其中模板具有入口角度α小于180°的圆锥形入口的孔。
14、权利要求1或2的方法，其中模板具有出口角度β小于90°的圆锥形出口的孔。
15、权利要求1或2的方法，其中模板具有出口直径(D)不同的孔。
16、权利要求1或2的方法，其中基于苯乙烯聚合物计，含发泡剂的苯乙烯聚合物熔体含有0.05-1.5重量％水。
17、一种制备分子量Mw大于170,000g/mol的可膨胀苯乙烯聚合物的方法，包括以下步骤：
a)将苯乙烯单体以及非必要的可共聚单体聚合，
b)将得到的苯乙烯聚合物熔体脱气，
c)在至少150℃的温度下，通过静态或动态混合器，将发泡剂以及非必要的添加剂混入苯乙烯聚合物熔体，
d)将含发泡剂的苯乙烯聚合物熔体冷却为140-300℃的温度，
e)通过带孔的模板出料，所述孔在模出口上的直径最多为1.5mm，和
f)将含发泡剂的熔体粒化。
18、权利要求16的方法，其中在1-10巴的压力范围内，于水下在模板之后直接进行步骤f)。
19、通过权利要求17的方法得到的可膨胀苯乙烯聚合物(EPS)，其包含最多500ppm的苯乙烯单体。”
针对上述专利权，积水化成品工业株式会社(下称请求人)于2007年8月30日向专利复审委员会提出无效宣告请求，认为本专利不符合专利法第22条第2、3款、第26条第3、4款及专利法实施细则第20条第1款的规定，同时提交以下证据：
证据1：日本专利公报特开平9－221562，公开日为1997年8月26日，复印件9页；其相关部分的中文译文16页；
证据2：日本专利公报昭62－104845，公开日为1987年5月15日，复印件16页；其相关部分的中文译文22页；
证据3：日本专利公报特开平6－136176，公开日为1994年5月17日，复印件6页；其相关部分的中文译文12页；
证据4：日本专利公报特开平6－298983，公开日为1994年10月25日，复印件6页；其相关部分的中文译文10页；
证据5：日本专利公报特表2001－525001，公表日为2001年12月4日，复印件20页；其相关部分的中文译文14页；
证据6：日本专利公报特开平6－31726，公开日为1994年2月8日，复印件5页；其相关部分的中文译文8页；
证据7：日本专利公报特开平7－3068，公开日为1995年1月6日，复印件5页；其相关部分的中文译文1页；
证据8：欧洲专利公报EP0969037A1，公开日为2000年1月5日，复印件14页；其相关部分的中文译文2页；
证据9：《化学纤维的纺丝与薄膜成形（I）》，高分子学会编集，地人书馆株式会社出版，昭和43年2月10日（1968年2月10日），封面、第160～161页，出版信息页，复印件共3页；其相关部分的中文译文共2页；
证据10：《大小排除色谱法》，森定雄著，共立出版株式会社出版，1992年10月10日，封面，第12～13、44～48、88～93、100～103页及出版信息页，复印件11页；其相关部分的中文译文13页；
证据11：《挤出成形》，第7版修订，村上健吉监修，1989年12月10日，书名页，第36、37、107页，出版信息页，复印件共5页；其相关部分的中文译文3页；
证据12：本专利实质审查过程中发出的《第一次审查意见通知书》以及专利权人针对《第一次审查意见通知书》的意见陈述书，复印件7页。
请求人认为：对于授权公告的权利要求书和说明书而言，
(1)权利要求1-3、11和17不清楚，不符合专利法实施细则第20条第1款的规定。
权利要求1-3中涉及分子量特征，但是在说明书中对于分子量Mw的测定方法没有任何记载。由于本领域中已知有多种可用来测定聚合物分子量Mw（及Mn）的方法，不同方法的测定值不同，即使采用同样的方法，测定条件不同，测定值也不同（参见证据9和10）。因此，权利要求1-3中的分子量Mw和多分散度Mw/Mn的技术特征导致其保护范围不清楚。
权利要求11中对L的说明，即“其中长度(L)表示直径最多对应于模出口直径(D)的模区域”，其汉语表述不清楚，导致其保护范围不清楚。
权利要求17也存在分子量特征，同时，其在说明书中没有完整的实施例，因此，该技术方案的发明目的与技术特征之间的关系不清楚；从而导致权利要求17的保护范围不清楚。
(2)权利要求1-3、10、11、14和16-19得不到说明书的支持，不符合专利法第26条第4款的规定。
权利要求1－3、10、11、14、16、18、19中记载的数值范围特征中，有些范围没有实施例，有些范围仅有少量数值点得到说明书实施例的支持，因此，这些数值范围特征的概括范围较宽，导致相应的权利要求得不到说明书的支持。对于权利要求17而言，其工序a)～d)在实施例中无记载，因此，不符合专利法第26条第4款的规定。
(3)权利要求1-19不具备新颖性和创造性
权利要求1－2、4-5、10的全部技术特征分别在证据1、5中都已公开，因此，权利要求1－2、4-5、10分别相对于证据1或5不具备新颖性和创造性。权利要求8的附加技术特征在证据5中公开了，因此，权利要求8相对于证据5不具备新颖性和创造性。
权利要求3的附加技术特征不能将其与证据1、5区分开来，也未给本发明带来意想不到的技术效果，因此，权利要求3相对于证据1不具备新颖性，相对于证据1（结合证据11、6作为公知常识性证据）也不具备创造性。同时，权利要求3的附加技术特征在证据2中公开了，因此，权利要求3相对于证据1和2的结合、证据5和2的结合不具备创造性。
权利要求6、7的附加技术特征被证据2公开，因此，权利要求6相对于证据1与2、或者证据5与2的结合不具备创造性。
权利要求9的附加技术特征被证据6公开，因此，权利要求9相对于证据1与6、或者证据5与6的结合不具备创造性。
权利要求11的附加技术特征不能将其与证据1、5区分开来，也未给本发明带来意想不到的技术效果，因此，权利要求11相对于证据1、5不具备新颖性，相对于证据1（结合证据11作为公知常识性证据）也不具备创造性。同时，权利要求11的附加技术特征在证据3中公开了，因此，权利要求11相对于证据1和3的结合、证据5和3的结合不具备创造性。
权利要求12的附加技术特征在证据3中公开了，同时也是本领域的公知常识，因此权利要求12相对于证据1与3或公知常识的结合、或证据5与3或公知常识的结合不具备创造性。
权利要求13的附加技术特征在证据3中公开了，因此权利要求13相对于证据1与3的结合或证据5与3的结合不具备创造性。
权利要求14的附加技术特征不能将其与证据1区别开来，同时也未产生任何预料不到的技术效果，因此，权利要求14相对于证据1不具备新颖性和创造性。另外，所述附加技术特征在证据3中有体现，同时也属于本领域的公知常识，因此权利要求14相对于证据1与证据3或公知常识的结合、证据5与证据3或公知常识的结合不具备创造性。
权利要求15的附加技术特征是本领域技术人员根据实际需要容易想到的，因此权利要求15的技术方案相对于证据1与公知常识的结合或证据5与公知常识的结合不具备创造性。
权利要求16的附加技术特征没有在说明书中明确其技术意义和记载意想不到的技术效果，因此权利要求16的技术方案相对于证据1不具备新颖性和创造性。同时，该附加技术特征已经被证据4公开，因此权利要求16相对于证据1与4的结合或证据5与4的结合不具备创造性。
根据证据7的记载，本领域技术人员很容易想到在熔融苯乙烯聚合物基质中添加规定量的内部水来改善发泡性，因此权利要求16相对于证据1与7的结合或证据5与7的结合不具备创造性。
权利要求17的技术方案的所有技术特征均在证据1中公开，因此权利要求17相对于证据1不具备新颖性。即使权利要求17相对于证据1具有新颖性，其相对于证据1与证据5的结合仍然不具备创造性。
权利要求18的附加技术特征已经被证据1所公开，因此相对于证据1不具备新颖性和创造性。
权利要求19是产品权利要求，其制备方法是权利要求17的制造方法。通过比较可以确定，权利要求19相对于证据8不具备新颖性和创造性。而且，权利要求19相对于证据1与公知常识的结合不具备创造性。
(4)说明书不满足专利法第26条第3款的规定
说明书中没有给出任何关于分子量Mw的测定方法和测定条件，没有记载如何获得分子量Mw大于170000g/mol的苯乙烯聚合物，该技术特征本身作为实现该发明目的的技术手段之一其具体含义也不清楚。因此说明书公开不充分。
经形式审查合格后，专利复审委员会受理了上述无效宣告请求，于2007年9月12日向双方当事人发出《无效宣告请求受理通知书》，并将请求人提交的《专利权无效宣告请求书》及其附件的副本转送专利权人，要求其在指定的期限内答复，同时成立合议组对本无效宣告请求案进行审理。
2007年10月26日，专利权人针对《无效宣告请求受理通知书》作出答复，同时提交了经修改的权利要求书，其中，专利权人将授权公告文本的权利要求2和9的附加技术特征补充记载到权利要求1中形成修改后的权利要求1，相应删除了授权公告的权利要求2和9；将授权公告的权利要求17修改为权利要求1的从属权利要求15，并用授权公告的权利要求9的附加技术特征限定了其中的步骤e)，在此基础上，修改了其他权利要求的编号及引用关系。
专利权人同时提交了如下反证1和2：
反证1：《塑料简介，第二版（全面修订版）》，Hans-Georg Elias，Wiley-VCH GmbH ＆ Co.KGaA，封面、第22-23页，共3页，及其中文译文3页。
反证2：《聚合物科学和工程大全》，第16卷，A Wiley-interscience Publication，John Wiley & Sons，封面，第64-65页，共3页，及其中文译文2页。
专利权人认为：
（1）修改后的权利要求1、2、9、15符合专利法实施细则第20条第1款的规定
证据9和10与本专利没有关联性。结合本发明要解决的技术问题、本专利的内容，尤其是实施例1，本领域技术人员能够清楚地理解并确定权利要求1、2和15中分子量Mw、Mn及多分散度Mw/Mn的含义。结合原说明书和权利要求书的内容，本领域技术人员也能够清楚理解权利要求9中的表述。因此，这些权利要求是清楚的。另外，关于聚合物的分子量分布，即多分散度Mw/Mn，其检测在聚合物领域中十分普遍，本领域技术人员都知道快速可靠地检测聚合物分子量尤其是分子量分布的方法是SEC法或GPC法，专利权人提交的反证1和反证2中都有介绍。
(2)修改后的权利要求1、2、8、9、12、14-17符合专利法第26条第4款的规定
无论专利法、实施细则还是审查指南在对专利法第26条第4款的具体解释和规定中，均没有请求人所说的说明书中必须给出端点的实施例和数值范围之外的对比例。而且，根据本发明所要解决的技术问题可以确定，权利要求1、2、8、9、12、14－17是在说明书内容基础上的合理概括，能够得到说明书的支持。
(3)修改后的权利要求1-17具有新颖性和创造性
修改后的权利要求1与证据1的区别在于：将温度为140-300℃的含发泡剂的苯乙烯聚合物熔体输送通过带孔的模板，但无论证据1、5还是6，均没有给出引入上述区别特征的启示，并且权利要求1的技术方案还取得了有益的效果，因此，权利要求1相对于证据1、5、6具有创造性。在此基础上，权利要求2-16也具有创造性。
证据8没有公开权利要求17的全部技术特征，同时，证据8和1中均未给出得到权利要求17的技术方案的启示，因此，权利要求17相对于证据8具有新颖性，相对于证据1和8的结合具有创造性。
(4)修改后的权利要求1-17符合专利法第26条第3款的规定
基于与关于权利要求1是清楚的的答复相同的理由，本专利说明书已经充分公开了权利要求1-17的发明，符合专利法第26条第3款的规定。
2008年4月16日，合议组向双方当事人发出《无效宣告请求口头审理通知书》，定于2008年6月5日对本案进行口头审理，同时将专利权人于2007年10月26日提交的意见陈述书及相关附件的副本转送请求人，要求其在口头审理时一并答复。
2008年6月5日，口头审理如期进行，双方均出席了口头审理，并对对方出庭人员身份无异议，对合议组成员均无回避请求。合议组在此情况下就本无效宣告请求案进行了庭审调查，记录了以下事项：
(1)请求人对于专利权人在答复《无效宣告请求受理通知书》时修改的权利要求1-14予以认可，但是认为权利要求15-17的修改不符合审查指南的相关规定。专利权人放弃对权利要求15-17的修改，并当庭提交新修改的权利要求书，新修改的权利要求书由答复《无效宣告请求受理通知书》时提交的修改的权利要求1-14、授权公告的权利要求17-19(重新编号为权利要求15-17)组成，合议组将此文本当庭转送请求人。双方均同意以当庭提交的权利要求书、授权公告时的说明书、说明书附图、摘要及摘要附图作为本次口头审理的审查文本。
请求人当庭提交的修改后的权利要求书如下：
“1、一种制备分子量Mw在190,000-400,000g/mol的范围内的可膨胀苯乙烯聚合物的方法，其中包括将温度为140-300℃的含发泡剂的苯乙烯聚合物熔体输送通过带孔的模板，所述孔在模出口上的直径最大为1.5mm，其中将模板至少加热到含发泡剂的聚苯乙烯熔体的温度，并随后将挤出物粒化。
2、权利要求1所述的方法，其中可膨胀苯乙烯聚合物具有多分散度Mw/Mn最多3.5的分子量分布。
3、权利要求1的方法，其中所用苯乙烯聚合物是透明聚苯乙烯(GPPS)、高抗冲聚苯乙烯(HIPS)、丙烯腈-丁二烯-苯乙烯聚合物(ABS)、苯乙烯-丙烯腈共聚物(SAN)、或其混合物，或其与聚亚苯基醚(PPE)的混合物。
4、权利要求1的方法，其中含发泡剂的苯乙烯聚合物熔体包括2-10重量％的选自2-7个碳原子的脂族烃、醇、酮、醚或卤代烃的一种或多种发泡剂。
5、权利要求1的方法，其中基于苯乙烯聚合物计，含发泡剂的苯乙烯聚合物熔体含有0.05-10重量％范围内的增塑剂。
6、权利要求5的方法，其中增塑剂是矿物油、低聚苯乙烯聚合物和邻苯二甲酸酯。
7、权利要求1的方法，其中在160-240℃的温度范围内，将含发泡剂的苯乙烯聚合物熔体输送通过模板。
8、权利要求1的方法，其中在模出口的模孔直径(D)在0.2-1.2mm范围内。
9、权利要求1的方法，其中模板具有L/D之比至少为2的孔，其中长度(L)表示直径最多对应于模出口直径(D)的模区域。
10、权利要求1的方法，其中模板的模入口处的孔的直径(E)至少是模出口处直径(D)的两倍。
11、权利要求1的方法，其中模板具有入口角度α小于180°的圆锥形入口的孔。
12、权利要求1的方法，其中模板具有出口角度β小于90°的圆锥形出口的孔。
13、权利要求1的方法，其中模板具有出口直径(D)不同的孔。
14、权利要求1的方法，其中基于苯乙烯聚合物计，含发泡剂的苯乙烯聚合物熔体含有0.05-1.5重量％水。
15、一种制备分子量Mw大于170,000g/mol的可膨胀苯乙烯聚合物的方法，包括以下步骤：
a)将苯乙烯单体以及非必要的可共聚单体聚合，
b)将得到的苯乙烯聚合物熔体脱气，
c)在至少150℃的温度下，通过静态或动态混合器，将发泡剂以及非必要的添加剂混入苯乙烯聚合物熔体，
d)将含发泡剂的苯乙烯聚合物熔体冷却为140-300℃的温度，
e)通过带孔的模板出料，所述孔在模出口上的直径最多为1.5mm，和
f)将含发泡剂的熔体粒化。
16、权利要求15的方法，其中在1-10巴的压力范围内，于水下在模板之后直接进行步骤f)。
17、通过权利要求15的方法得到的可膨胀苯乙烯聚合物(EPS)，其包含最多500ppm的苯乙烯单体。”
(2)请求人当庭提交了证据9-11的原件。专利权人对证据1-12的真实性和公开时间没有异议，对证据1、5、6、9、10的中文译文的准确性提出质疑，并当庭提交其认为准确的中文译文，请求人经核实，认可专利权人提交的上述证据中文译文的准确性。请求人对反证1和2的真实性及公开时间没有异议。
(3)请求人明确其无效理由是：对于专利权人在口头审理当庭提交的修改后的权利要求书而言，（a）权利要求1－17的技术方案不符合专利法第26条第3款的规定，使用证据9和10；（b）权利要求1、2、15不符合专利法实施细则第20条第1款的规定，使用证据9和10；（c）权利要求1、2、8、9、12、15－17不符合专利法第26条第4款的规定，使用证据12；（d）权利要求15－16相对于证据1不具备新颖性，权利要求17相对于证据8不具备新颖性；（e）权利要求1－17不具备创造性，证据的具体结合方式如下：
权利要求
证据
1、2、3、4、8、13
1＋6或5＋6
2、5、6
1＋6＋2或5＋6＋2
7
5＋6
9－12
1＋6＋3或5＋6＋3
14
1＋6或5＋6，或1＋6＋4或5＋6＋4，或1＋6＋7或5＋6＋7
15
1＋5
16
1
17
1＋公知常识
（4）专利权人认为权利要求15与证据5的区别在于证据5未公开权利要求15的步骤a）－c）。
2008年6月23日，专利权人提交了代理词，主要是重申了口头审理中陈述的意见，同时，再次提交了修改的权利要求书，其中，在口头审理当庭提交的修改的权利要求书的基础上，删除了权利要求16，相应修改了权利要求17的编号。
至此，合议组认为本案的事实清楚，可以作出无效宣告请求审查决定。
二、决定的理由
（一）关于文本
专利权人在答复《无效宣告请求受理通知书》时提交了修改的权利要求书，其中，将授权公告文本的权利要求2和9的内容补充记载到权利要求1中形成修改后的权利要求1，相应删除了授权公告的权利要求2和9；将授权公告的权利要求17修改为权利要求1的从属权利要求15，并用授权公告的权利要求9的附加技术特征限定了其中的步骤e)，在此基础上，修改了其他权利要求的编号及引用关系。请求人认为上述权利要求1-14的修改可以接受，15-17的修改不符合审查指南关于无效程序中专利文件修改的相关规定。为此，请求人放弃权利要求15-17的修改，将授权公告文本的权利要求17-19作为新的权利要求15-17，并当庭提交相应的修改文本。合议组经审查，专利权人当庭提交的修改文本符合审查指南的相关规定。口头审理结束后，专利权人于2008年6月23日再次提交了修改的权利要求书，其中，在口头审理当庭提交的修改的权利要求书的基础上，删除了权利要求16，相应修改了权利要求17的编号，经审查，合议组认为上述删除权利要求的修改符合审查指南的相关规定。因此，本决定以专利权人于2008年6月23日提交的修改的权利要求书（共16项）、授权公告文本的说明书、说明书附图、摘要及摘要附图为基础。
（二）关于证据
请求人共提交了12份证据，专利权人对其真实性均无异议。经核实，合议组认可这些证据的真实性，且证据1-11的公开时间均在本专利申请日之前。专利权人对证据2－4、7－8、11的中文译文准确性无异议，请求人对专利权人当庭提交的校正的证据1、5、6、9、10的中文译文无异议，因此，合议组以上述中文译文为基础进行审查。
请求人对反证1和2的真实性和中文译文准确性无异议，合议组经核实，对其真实性和中文译文准确性予以确认。
（三）关于法律适用
本案属于根据在2009年10月1日之前提出的专利申请授予的专利权，根据《施行修改后的专利法的过渡办法》和《施行修改后的专利法实施细则的过渡办法》，适用原专利法和实施细则的规定进行审查。
（四）关于无效理由
由于口头审理结束后，专利权人主动放弃了口头审理当庭提交的修改文本中的权利要求16，本决定对于请求人提出的针对该权利要求的所有无效理由均不予评述，因此以下合议组审理的关于本无效宣告请求案的范围和理由是：对于专利权人于2008年6月23日提交的权利要求书，①权利要求1-16的技术方案不符合专利法第26条第3款的规定，使用证据9和10；②权利要求1、2、15不符合专利法实施细则第20条第1款的规定，使用证据9和10；③权利要求1、2、8、9、12、15-16不符合专利法第26条第4款的规定，使用证据12；④权利要求15相比于证据1不符合专利法第22条第2款的规定，权利要求16相比于证据8不符合专利法第22条第2款的规定；⑤权利要求1-16不符合专利法第22条第3款的规定，证据的具体结合方式如下：
权利要求
证据
1、2、3、4、8、13
1＋6或5＋6
2、5、6
1＋6＋2或5＋6＋2
7
5＋6
9－12
1＋6＋3或5＋6＋3
14
1＋6或5＋6，或1＋6＋4或5＋6＋4，或1＋6＋7或5＋6＋7
15
1＋5
16
1＋公知常识
4.1、关于专利法第26条第3款
专利法第26条第3款规定，说明书应当对发明或者实用新型作出清楚、完整的说明，以所属技术领域的技术人员能够实现为准。
对于涉及用平均分子量表征的高分子产品的发明专利申请，如果本领域技术人员依据其常识和专利申请说明书记载的内容，能够确切地理解所述平均分子量的名称和技术含义，知晓该平均分子量的测定方法和测定条件，则即使说明书中没有明确文字记载该平均分子量的测定方法和测定条件，也不能据此认为说明书公开不充分。
请求人认为，本专利说明书中没有给出任何关于分子量Mw的测定方法和测定条件，而证据9和10证明，不同方法或者相同方法情况下的不同条件会导致得到不同的分子量测定结果，因此本领域技术人员无法确定所述分子量Mw的具体含义，导致根据说明书记载的内容无法具体实施，说明书公开不充分。
对此，合议组认为：
首先，本领域公知，分子量Mw是指重均分子量，表示以重量为统计权重的平均分子量。这是对于高分子化合物的分子量进行表征时特别常见的一个参数，对该平均分子量，如证据9、10中所述，本领域中存在多种测定方法，如光散射法、超离心法和GPC法，这些方法由于测定原理的不同，测定条件的不同，测定结果可能会出现细微的差异。但是，由于这些方法都是测定重均分子量的标准方法，因此，实践中，在选用某一方法或仪器测定某一聚合物的重均分子量前，必然要用标准样品对仪器进行校准。在使用校准后的仪器或条件进行测定时，测定结果将会客观地反映出聚合物本身的真实分子量，此时，不同方法之间测定结果的差异将会得到最大程度的消除，否则，这些方法将会由于测定结果的不可对比而不被作为科学上可接受的方法加以应用。
其次，本专利的目的是提供一种可膨胀聚苯乙烯的制备方法，它是通过将已知的聚苯乙烯熔体与发泡剂混合，在一定温度下通过带孔模板挤出，之后将挤出物粒化而实现的。该方法所得产品的分子量实际上主要是由聚苯乙烯原料的分子量决定的，而所述原料是已知产品，例如，可以是市售产品。如说明书第5页第22行-24行所明确记载，本专利“实施例使用的含发泡剂的聚苯乙烯熔体含有来自BASF AG的粘度值VN为98ml/g(Mw=280,000g/mol，多分散度Mw/Mn=3.0)的PS 158K”，该PS 158K就是BASF AG公司的一种市售产品。对于所述商品聚苯乙烯PS 158K而言，其各种物理化学性能参数应该是确定唯一的，上述实施例给出了PS 158K的具体的重均分子量和多分散度数值，其测定方法和测定条件由于一一对应关系也必然是确定唯一的，即使商品不同批次之间在所述重均分子量和多分散度的数值上有细微差别，这种差别也应当属于系统误差，否则这种产品将由于性能的不确定性而不被市场所接受和认可，因此，这种差别不会导致测定方法或测定条件的不确定性。而且，为了尽可能地避免测定方法或测定条件所带来的系统误差，本领域技术人员完全知晓何种数值范围的重均分子量采用何种测定方法和测定条件最合适。由此可以认为，本专利说明书实际上已经隐含公开了实施例所用聚苯乙烯分子量Mw的测定方法和测定条件，本领域技术人员根据现有技术和说明书提供的信息，能够确定本专利实施例中所用聚苯乙烯分子量Mw究竟采用何种测定方法和测定条件来测定。
再者，说明书第2页第6-9行记载了“可膨胀苯乙烯聚合物优选具有的分子量在190,000-400,000g/mol，特别优选在220,000-300,000g/mol的范围内。由于剪切引起的分子量降低和/或温度的作用，可膨胀聚苯乙烯的分子量一般比所用聚苯乙烯的分子量低约10,000g/mol”。由此可见，本专利实施例中记载的聚合物分子量Mw与申请文件其他部分记载的苯乙烯聚合物的分子量Mw相比，不仅在数值范围上是一致的，而且在测试标准上也是一致的。因此，虽然本专利没有明确记载分子量Mw的测定方法和测定条件，但本领域技术人员按照常规的思维方式和逻辑推理，根据实施例中所用聚苯乙烯分子量Mw的测定方法和测定条件，完全可以得出本专利中记载的所有分子量Mw都采用了与之相同的测定方法和测定条件的结论。
也就是说，即使说明书中没有明确地文字记载分子量Mw的测定方法和测定条件，但本领域技术人员根据其常识和说明书记载的内容，能够明确理解其技术含义，能够实施本专利的方法，因此，请求人所提出的本专利说明书不符合专利法第26第3款的无效理由不能成立。
4.2、关于专利法实施细则第20条第1款
专利法实施细则第20条第1款规定，权利要求书应当说明发明或者实用新型的技术特征，清楚、简要地表述请求保护的范围。
对于涉及用平均分子量特征限定的高分子产品的权利要求，如果本领域技术人员根据其常识和说明书中记载的内容及给出的教导能够清楚地理解所述平均分子量本身的技术含义，则说明书不明确记载其测量方法和测定条件并不会导致权利要求的保护范围不清楚。
本案中，请求人在无效宣告请求书中认为，由于说明书中没有记载分子量Mw的测定方法和测定条件，使得权利要求1、2、15中的分子量Mw的具体技术含义不清楚，以及Mw/Mn最多3.5的范围具体是多大的范围也不清楚，导致权利要求1、2、15不符合专利法实施细则第20条第1款的规定；权利要求9（授权文本的权利要求11）中对长度（L）的汉语表述不清楚，导致该权利要求不符合专利法实施细则第20条第1款的规定。请求人在口头审理时仅坚持认为权利要求1、2和15不清楚，不再对权利要求9的清楚性提出反对意见。因此，本决定对于后者不再予以评述。
对于说明书未公开分子量Mw的测定方法和测定条件是否导致权利要求1、2、15不清楚的问题，合议组认为，基于与评述专利法第26条第3款相同的理由，由于本领域技术人员根据其常识和说明书记载的内容，能够理解分子量Mw、Mn的具体技术含义，能够明确界定聚合物分子量Mw的范围以及多分散度Mw/Mn的范围，因此权利要求1、2和15的保护范围是清楚的，符合专利法实施细则第20条第1款的规定。
专利权人欲以反证1和反证2来证明权利要求1、2、15中涉及的重均分子量Mw和多分散度Mw/Mn对于本领域技术人员来说是清楚的，以及本专利说明书符合专利法第26条第3款的规定，鉴于以上已经得出权利要求1、2、15符合专利法实施细则第20条第1款和说明书符合专利法第26条第3款规定的结论，合议组对于反证1和反证2不再予以评述。
4.3、关于专利法第22条第2款、第3款
专利法第22条第2款规定，新颖性，是指在申请日以前没有同样的发明或者实用新型在国内外出版物上公开发表过、在国内公开使用过或者以其他方式为公众所知，也没有同样的发明或者实用新型由他人向国务院专利行政部门提出过申请并且记载在申请日以后公布的专利申请文件中。
专利法第22条第3款规定，创造性，是指同申请日以前已有的技术相比，该发明有突出的实质性特点和显著的进步。
对于一项权利要求而言，如果对比文件公开了权利要求的全部技术特征，且二者属于相同的技术领域，能够解决相同的技术问题，并达到相同的技术效果，则所述权利要求不具备新颖性。相反，则具备新颖性。
如果权利要求相比最接近的现有技术文件存在区别特征，而现有技术中存在将所述区别特征应用到所述最接近的现有技术中以解决其存在的技术问题的启示，则所述权利要求不具备创造性。
本案中，请求人认为权利要求1－14不具备创造性，权利要求15－16不具备新颖性和创造性。
4.3.1、权利要求1
权利要求1保护一种制备分子量Mw在190,000-400,000g/mol范围内的可膨胀苯乙烯聚合物的方法，其中包括将温度为140-300℃的含发泡剂的苯乙烯聚合物熔体输送通过带孔的模板，所述孔在模出口上的直径最大为1.5mm，其中将模板至少加热到含发泡剂的聚苯乙烯熔体的温度，并随后将挤出物粒化。
请求人认为，权利要求1相对于证据1和6或者证据5和6的结合不具备创造性，其中，以证据1或5为最接近的对比文件，证据6给出了加热模板的启示。
合议组经核实，证据1公开了一种制造可膨胀热塑性树脂粒子的方法，其权利要求1中提到，该方法包括四个工序，其中工序1和2分别为：熔融混炼热塑性树脂和发泡剂（工序1），将混炼物从模头的挤出孔喷出到不会使混炼物发泡的加热加压液中，然后立即切断（工序2）。说明书第008-011段对热塑性树脂和发泡剂的种类进行了说明（其中提到所述热塑性树脂可以是聚苯乙烯等），第0017-0019段对工序1－2进行了说明，其中提到，“作为静态混合器的例子，可以列举将以本体聚合法或溶液聚合法而连续获得的被熔融的热塑性树脂”。第0040-0042段示例了一个具体的实施例，其中公开了如下内容：向挤出机供给重均分子量为28万的聚苯乙烯、丁烷和环己烷，并将其熔融混炼，挤出机的设定温度为：前半部240℃，挤出前为150℃。将熔融混炼的树脂通过直径为0.5mm的挤出机模头挤出到充满加热加压水的刀具箱内，并立即切断，获得1.0mm的可膨胀树脂粒子。
证据5公开了一种粒子状可膨胀苯乙烯聚合体，其权利要求11提到，将石墨粉末在挤压机中和含发泡剂的熔融聚苯乙烯混合，接着将熔融体挤出、冷却、颗粒化。实施例15-18中给出了具体的实施方法，其中提到：向挤出机中供给石墨、正戊烷与异戊烷的混合物、以及分子量约22万的熔融聚苯乙烯，得到均质混合物，之后在180℃的熔融温度下，从直径为0.8mm孔的模板挤出，在水中进行颗粒化，得到直径为1.5mm的颗粒。
将权利要求1的方案与证据1、证据5公开的以上内容分别进行对比可以看出，三者均涉及制备可膨胀苯乙烯聚合物的方法，步骤均包括将发泡剂与苯乙烯聚合物一起熔融混炼，之后挤出粒化，区别在于，证据1和5中均未明确挤出前熔融体的温度与挤出模板温度之间的关系，即，未明确提及应当将模板温度加热到至少相当于聚合物熔体的温度。
根据本专利说明书第4页第2段以及实施例2的内容可以看出，本专利中将模板温度加热到至少相当于聚合物熔体的温度可以防止聚合物沉积在模板上，同时，有助于获得小粒径的均匀颗粒。据此，本专利权利要求1的技术方案相比证据1或证据5实际解决的技术问题是：在制备可膨胀苯乙烯聚合物的过程中，防止聚合物沉积在模板上并获得粒径小的均匀颗粒。该技术问题是通过将模板温度加热到至少相当于聚合物熔体的温度这一手段来解决的。因此，判断权利要求1是否具备创造性，关键在于判断现有技术中是否存在通过加热模板来解决上述问题的启示。
请求人认为，证据6的0005、0006段、实施例1及对比例1和2中给出了加热模板的启示。为此，合议组查明，证据6公开了一种制备可发性热塑性树脂粒子的方法，其背景技术（第0005和0006段）中提到：现有技术中，在制造粒径均匀的球状粒子时，常常使用水中切割的方式，但这种方式由于模的外表面直接接触冷却水，因此，喷嘴中熔融树脂的温度急剧下降并固化，容易堵塞喷嘴。为了防止这种问题，可以将模及冷却水的温度增高，但熔融树脂的温度也一同上升，所以稍微发泡粒子就不再是球形。为此，证据6的发明人提出了使用表面断热的模，同时以非接触方式配合使用旋转刀具的方式制粒。在实施例1和对比例1－2中比较了证据6的方案与普通的切割方式之间的差别。其中，在210℃下将聚苯乙烯与戊烷混合后，在130℃下，从模喷嘴将含有发泡剂的熔融树脂挤出，模温度分别为130、140和160℃。
从中可以看出，尽管证据6提到了在制备可膨胀苯乙烯聚合物的过程中可以使用加热模板的方式来防止喷嘴堵塞，但没有教导通过加热模板可以同时得到较小粒径的均匀颗粒，因此，本领域技术人员不会从证据6得到启示，可以通过将模板加热到至少相当于聚合物熔体的温度可以同时防止聚合物沉积并得到较小粒径的均匀颗粒，更不会有动机将其与证据1或5结合，得到本专利权利要求1的技术方案。在此情况下，证据1和6、或证据5和6的结合尚不足以破坏权利要求1的创造性。
4.3.2、从属权利要求2-14
基于请求人关于从属权利要求2-14创造性的理由均以证据1、5和6为基础，因此，在权利要求1具有创造性的情况下，无论其他证据是否公开其从属权利要求的附加技术特征，均无法破坏所述从属权利要求的创造性。
4.3.3、权利要求15
权利要求15保护一种制备分子量Mw大于170,000g/mol的可膨胀苯乙烯聚合物的方法，其包括以下步骤：a)将苯乙烯单体以及非必要的可共聚单体聚合，b)将得到的苯乙烯聚合物熔体脱气，c)在至少150℃的温度下，通过静态或动态混合器，将发泡剂以及非必要的添加剂混入苯乙烯聚合物熔体，d)将含发泡剂的苯乙烯聚合物熔体冷却为140-300℃，e)通过带孔的模板出料，所述孔在模出口上的直径最多为1.5mm，和f)将含发泡剂的熔体粒化。
4.3.3.1、权利要求15的新颖性
请求人认为，权利要求15相对于证据1不具备新颖性，其中：证据1的权利要求1、实施例1公开了本专利权利要求15的主题，权利要求1、说明书第0017段公开了本专利权利要求15的步骤a）和b），说明书第0018段、实施例1公开了本专利权利要求15的步骤c）和d），实施例1公开了本专利权利要求15的步骤e）和f）。
但合议组考察发现，从证据1的整体内容看，其实质上公开了一个通用的方案（权利要求1及说明书第0017、0018段中对各工序相应的说明），一个具体的方案（实施例1）（证据1的相关具体内容可以参见以上关于权利要求1的评述）。将权利要求15与所述通用的方案进行对比，证据1未公开聚合物的分子量以及步骤d），将权利要求15与所述具体的方案单独进行对比，证据1未公开步骤a）和b)，而以上区别的存在使得权利要求15的技术方案与证据1中公开的技术方案实质上不同。因此，权利要求15相比证据1具有新颖性，符合专利法第22条第2款的规定。
4.3.3.2、权利要求15的创造性
请求人认为，权利要求15相对于证据1和5的结合不具备创造性，其中，证据5为最接近的现有技术（实施例15-18）。
为此，合议组考察了证据5及其实施例15-18。如前所述，证据5涉及一种粒子状可膨胀苯乙烯聚合体的制备，其实施例15-18中给出了具体的实施方法，其中提到：向挤出机中供给石墨、正戊烷与异戊烷的混合物、以及分子量约22万的熔融聚苯乙烯，得到均质混合物，之后在180℃的熔融温度下，从直径为0.8mm孔的模板挤出，在水中进行颗粒化，得到直径为1.5mm的颗粒。由此可见，证据5公开了权利要求15的主题以及步骤d）－f），未公开步骤a）－c）。专利权人对此也予以认可。
由于步骤a）－c）仅仅限定待加工聚合物原料的获得以及与发泡剂进行混炼的条件，说明书中未提供证据证明其能产生何种效果，因此，相比证据5而言，权利要求15实际要解决的技术问题仅仅是提供一种不同途径的获得可膨胀苯乙烯聚合物颗粒的方法，相比证据5，其不同之处仅在于明确提出了聚合物原料的获得方式和发泡剂与聚合物熔体的熔融混炼条件。而这些内容在与本专利及证据5技术领域完全相同的证据1的说明书第0017-0018段中公开了，其在证据1中的作用与步骤a）－c)在本专利中的作用完全相同，均仅在于提供聚合物原料的获得方式和使发泡剂与聚合物能均匀混合。因此，本领域技术人员将证据1和5结合起来获得权利要求15的技术方案是显而易见的，即，权利要求15不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
4.3.4、权利要求16
权利要求16保护通过权利要求15的方法得到的可膨胀苯乙烯聚合物，其包含最多500ppm的苯乙烯单体。该权利要求为产品权利要求，与产品组成和结构相关的特征是：（1）重均分子量大于17万的可膨胀苯乙烯聚合物，（2）含有最多500ppm的苯乙烯单体，（3）具有通过模口直径最多1.5mm的孔挤出的粒径，（4）颗粒状。
请求人认为，权利要求16相对于证据1和公知常识的结合不具备创造性。
为此，合议组考察了证据1，正如以上关于权利要求15新颖性的评述中所提到的，权利要求15与证据1的实施例1相比，区别在于证据1未公开权利要求15的步骤a）和b)，但证据1得到的产品是重均分子量为22万的可膨胀聚苯乙烯的均匀粒子。因此，权利要求16与证据1所述产品的区别在于，证据1中未明确提及可膨胀苯乙烯聚合物中苯乙烯单体的含量。
本专利说明书中仅对如何使所得聚合物产品中保持较低的未反应的残留苯乙烯单体含量作出了说明，并未提到为什么要将所述可膨胀苯乙烯聚合物颗粒中的苯乙烯含量保持在低于500ppm、或者保持所述可膨胀苯乙烯聚合物颗粒产品中具有500ppm苯乙烯单体对于所述产品究竟具有哪些优点。这意味着，本申请仅仅是测量了所述可膨胀苯乙烯聚合物颗粒产品中的苯乙烯含量，并未关注苯乙烯含量低于500ppm时对于该产品的应用会产生怎样的技术效果。而仅仅测量聚合物产品中某一未反应的残留单体组分的含量本身是不能给所述聚合物产品带来创造性的。
另外，本申请中产生低的苯乙烯含量主要是通过步骤a）和b），尤其是步骤b）中的脱气实现的（参见本申请说明书第5页第3段）。相应地，证据1第0017段提到，“作为静态混合器的例子，可以列举将以本体聚合法或溶液聚合法而连续获得的被熔融的热塑性树脂，在聚合结束以后在脱气槽内除去未反应的单体”。由此可见，证据1中已经提到可以直接使用经聚合和脱气得到的苯乙烯聚合物作为原料，该原料的应用客观上也会得到苯乙烯含量较低的产品。在此基础上，本领域技术人员容易想到进行充分的脱气将会降低产品中苯乙烯单体的含量。
基于此，合议组认为，权利要求16相比证据1不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
基于以上已经得出权利要求15-16不具备创造性，应被宣告无效的结论，因此，本决定对于请求人提出的关于权利要求15-16的其他无效理由不再予以评述。
4.4、关于专利法第26条第4款
专利法第26条第4款规定，权利要求书应当以说明书为依据，说明要求专利保护的范围。
在权利要求中概括了某一数值范围、说明书中公开了具有在该数值范围内的一些具体数值的实施例的情况下，如果本领域技术人员没有证据或者合理的理由怀疑权利要求所概括的数值范围内有部分数值不能解决发明要解决的技术问题，则尚不能依此认为具有所述数值范围的权利要求不能得到说明书的支持。
本案中，请求人认为，权利要求1、2、8、9、12不符合专利法第26条第4款的规定。具体理由为：
权利要求
理由
1
（1）说明书中没有给出相应的实施例；
（2）根据证据12中专利权人的陈述，熔体温度是本专利相对于现有技术作出贡献的特征，说明书中仅给出160、180和200℃的实例，未给出端点的实例及140℃以下、300℃以上的对比例，不能支持“140-300℃”的温度范围；
（3）说明书中只给出了重均分子量为28万和19万的实施例，不能支持重均分子量为19万-40万的范围。
2、8
说明书中没有给出相应的实施例
9
说明书中没有给出相应的实施例，同时，说明书中也未记载如何确定L/D之比，因此，不能支持“L/D至少为2”的范围。
12
说明书中没有给出相应的实施例，也没有给出选择出口角度的依据和理由，因此，得不到说明书的支持。
综合以上理由可以看出，请求人认为权利要求1、2、8、9、12得不到说明书支持的理由主要包括：（1）说明书中未给出相应的实施例；（2）说明书中给出了少量的数值点，不能支持较宽的数值范围；（3）说明书中未给出数值范围的选择依据。
对于以上理由，首先，审查指南并未要求对于每一个权利要求都必须给出相应的实施例，或者说明选择相应数值范围的理由或依据；其次，根据本专利说明书的记载，本发明的目的在于提供一种制备小粒径且粒径分布均匀的可膨胀苯乙烯聚合物的方法，发明人发现，重均分子量小于17万的苯乙烯聚合物在粒化过程中会产生聚合物磨耗，而利用重均分子量大于17万，如在19-40万之间的苯乙烯聚合物则可以顺利得到小粒径的均匀颗粒；同时，说明书中提到，为了降低模口膨胀，得到小颗粒，聚合物的分子量分布Mw/Mn最多不超过3.5；为了制备所述可膨胀的苯乙烯聚合物，说明书中给出了相应的制备条件，如，优选在140-300℃的温度下将含发泡剂的苯乙烯聚合物熔体输送通过带孔模板，模板优选具有L/D值至少为2的孔，以及模板可以具有圆锥形出口，出口角度优选小于90度。除此之外，说明书还在实施例中进一步验证了在上述数值范围内的分子量（19万和28万）、分子量分布（Mw/Mn为3、2和1.5）、熔体温度（160、180和200℃）、不同模口形状（图1的B和C）对颗粒直径的影响。在以上公开内容的基础上，在没有证据或者合理的理由怀疑当取所述数值范围内的部分数值时将不能够获得小粒径的均匀颗粒的情况下，尚不能因此断言具有相关数值范围限定的权利要求得不到说明书的支持（即使对于证据12中所述的熔体温度而言亦是如此）。
基于此，合议组认为，请求人认为本专利权利要求1、2、8、9、12不符合专利法第26条第4款的理由不成立。
基于以上事实和理由，本案合议组作出如下审查决定。
三、决定
在专利权人于2008年6月23日提交的修改的权利要求书的基础上，宣告第03813807.7号发明专利的权利要求15-16无效，维持权利要求1-14有效。
当事人对本决定不服的，可以根据专利法第46条第2款的规定，自收到本决定之日起三个月内向北京市第一中级人民法院起诉。根据该款的规定，一方当事人起诉后，另一方当事人作为第三人参加诉讼。
郑重声明：本文版权归原作者所有，转载文章仅为传播更多信息之目的，如作者信息标记有误，请第一时间联系我们修改或删除，多谢。
