发明创造名称：有机电致发光器件
外观设计名称：
决定号：16637
决定日：2011-05-06
委内编号：4W100227
优先权日：
申请（专利）号：02810565.6
申请日：
复审请求人：
无效请求人：保土谷化学工业株工会社
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：出光兴产株式会社
主审员：
合议组组长：李亚林
参审员：袁营
国际分类号：H01L 51/50，C09K 11/06
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第2;3;4款；第26条第4款
决定要点：权利要求书中的每一项权利要求所保护的技术方案应当是所属技术领域的技术人员能够从说明书充分公开的内容得到或概括得出的技术方案。如果权利要求所保护技术方案的效果能由本领域技术人员通过结合说明书记载的内容和现有技术知识合理地预先确定和评价，则该权利要求得到了说明书的支持。在判断创造性时，首先要将权利要求的技术方案和最接近的现有技术进行对比，找出二者的区别特征，确定所述技术方案实际要解决的技术问题，进而考察现有技术中是否存在将该区别特征引入到所述最接近的现有技术中以解决上述技术问题的启示；如果现有技术中不存在这样
全文：
一、案由
本无效宣告请求案涉及专利号为02810565.6，发明名称为“有机电致发光器件”的发明专利权（下称本专利）。本专利的专利权人为出光兴产株式会社，优先权日为2001年5月24日，申请日为2002年5月8日，授权公告日为2008年3月26日。本专利授权公告时的权利要求书如下：
“1.一种有机电致发光器件，其包括一对电极和有机介质，所述有机介质包含一层发光层或包含所述发光层的多层，并设置在所述电极对之间，所述有机介质包含发光材料，所述发光材料包含具有重金属的有机金属络合物，其中所述有机介质包含：
由如下通式(I)表示的胺衍生物：
其中B代表取代或未取代的三芳基氨基、取代或未取代的二氨基芳基、取代或未取代的芳环基团、取代或未取代的聚苯基团或取代或未取代的咔唑基，A和C各自独立地代表单键或具有6至40个碳原子的亚芳基基团，Ar1、Ar2、Ar3和Ar4各自独立地代表取代或未取代的芳基，Ar1、Ar2、Ar3和Ar4中的至少两个各代表具有二芳基氨基基团和聚苯基团中至少一个基团的基团，且在所述聚苯基团中的苯基可经单键或连接基团互相连接以形成环结构；
由如下通式(I’)表示的胺衍生物：
其中B如上所定义，A’和C’各自独立地代表具有6至40个碳原子的亚芳基，Ar1、Ar2、Ar3和Ar4各自独立地代表取代或未取代的芳基，并且Ar1、Ar2、Ar3和Ar4中的至少两个各代表具有二芳基氨基基团和萘基基团中的至少一个基团的基团；或
由如下通式(I”)表示的胺衍生物：
其中X代表具有6至40个碳原子的取代或未取代的亚芳基，Ar1、Ar2、Ar3和Ar4各自独立地代表取代或未取代的芳基，Ar1、Ar2、Ar3和Ar4中的至少两个各代表具有聚苯基团的基团，且在所述聚苯基团中的苯基可经单键或连接基团互相连接以形成环结构，
其中构成发光材料的主材料具有的三线态能级大于具有重金属的有机金属络合物的三线态能级。
2.权利要求1的有机电致发光器件，其中在代表胺衍生物的通式(I)和(I’)中，Ar1、Ar2、Ar3和Ar4中的至少两个各代表具有其中2至4个取代或未被取代的苯基互相连接的结构的基团。
3.权利要求1的有机电致发光器件，其中在代表胺衍生物的通式(I)、(I’)和(I”)中，Ar1、Ar2、Ar3和Ar4中的至少两个各代表具有取代或未取代的联苯基的基团。
4.一种有机电致发光器件，其包括一对电极和有机介质，所述有机介质包含一层发光层或包含所述发光层的多层，并设置在所述电极对之间，所述有机介质包含发光材料，所述发光材料包含具有重金属的有机金属络合物，其中所述有机介质包含由如下通式(II)表示的对亚苯基二胺衍生物：
其中R1至R9各自独立地代表氢原子、具有1至6个碳原子的烷基、具有1至6个碳原子的烷氧基或苯基，由R1至R9表示的原子或基团可彼此相同或不同，且由R1和R2、R2和R4、R3和R4、R5和R6、R6和R8、R7和R8、R2和R9、R4和R9、R6和R9、和R8和R9所表示的基团的组合可互相连接并形成环，
其中构成发光材料的主材料具有的三线态能级大于具有重金属的有机金属络合物的三线态能级。
5.一种有机电致发光器件，其包括一对电极和有机介质，所述有机介质包含一层发光层或包含所述发光层的多层，并设置在所述电极对之间，所述有机介质包含发光材料，所述发光材料包含具有重金属的有机金属络合物，其中所述有机介质包含由如下通式(III)表示的4，4’-亚联苯基二胺衍生物：
其中R10至R19各自独立地代表氢原子、具有1至6个碳原子的烷基、具有1至6个碳原子的烷氧基或苯基，由R10至R19表示的原子或基团可彼此相同或不同，且由R10和R11、R11和R13、R12和R13、R14和R15、R15和R17、R16和R17、R18和R19、R11和R18、R17和R19、R13和R18、和R15和R19所表示的基团的组合可互相连接并形成环，
其中构成发光材料的主材料具有的三线态能级大于具有重金属的有机金属络合物的三线态能级。
6.一种有机电致发光器件，其包括一对电极和有机介质，所述有机介质至少包括包含空穴传输材料的空穴传输层和包含发光材料的发光层，所述发光材料包含具有重金属的有机金属络合物，且所述有机介质设置在所述电极对之间，其中所述空穴传输材料包含不具有基于多并苯的稠合芳族结构的芳基胺衍生物或不具有基于多并苯的稠合芳族结构的聚芳基胺衍生物，
其中构成发光材料的主材料具有的三线态能级大于具有重金属的有机金属络合物的三线态能级。
7.权利要求1至6中任一项的有机电致发光器件，其中使用由通式(I)、(I’)、(I”)、(II)或(III)表示的胺衍生物作为空穴传输材料。
8.权利要求1至6中任一项的有机电致发光器件，其中包含具有重金属的有机金属络合物的发光材料是磷光发射材料。
9.权利要求1至6中任一项的有机电致发光器件，其中所述重金属是选自 Ir ， Pt ， Pd ， Ru ， Rh ， Mo 和 Re 中的至少一种金属。
10.权利要求1至6中任一项的有机电致发光器件，其中在具有重金属的有机金属络合物中的配体包含选自如下配体和它们的衍生物中的至少一种配体：
11.权利要求10的有机电致发光器件，其中所述有机金属络合物具有与所述重金属配位的2至4个所述配体。”
针对上述专利权，保土谷化学工业株式会社（下称请求人）于2010年4月9日向专利复审委员会提出了无效宣告请求，认为权利要求1、6－11相对于证据1不符合专利法第22条第2款的规定；权利要求1－11不符合专利法第22条第3款的规定；权利要求1－11不符合专利法第22条第4款的规定；权利要求1－11不符合专利法第26条第4款的规定；权利要求1不符合专利法实施细则第20条第1款的规定。请求人同时提交了如下证据：
证据1：Efficient electrophosphorescence using a doped ambipolar conductive molecular organic thin film，Chihaya Adachi 等，Organic Electronics 2，（2001）37－43以及在ScienceDirect的检索页，英文网页打印件共8页，中文译文12页；
证据2：国际申请WO95/09147，公开日1995年4月6日，盖有“国家知识产权局专利检索咨询中心副本认证专用章”骑缝章的复印件共77页，中文译文48页；
证据3：《有机EL材料与显示器》，主编城户淳二，株式会社CMC出版，2001年4月20日印刷，盖有“国家图书馆科技查新中心”印章的文献复制证明1页，盖有“国家图书馆科技查新中心”骑缝章的复印件共50页，中文译文43页；
证据4：日本专利文献特开平7-126615，公开日1995年5月16日，盖有“国家知识产权局专利检索咨询中心副本认证专用章”骑缝章的复印件共11页，中文译文12页；
证据5：High-efficiency fluorescent organic light-emitting devices using a phosphorescent sensitizer，M.A.Baldo 等，Nature，第403卷，2000年2月17日公开，盖有“中国科学院文献情报中心信息服务部”骑缝章的复印件共8页，中文译文15页；
证据6：《三线态器件的材料方面》（社）应用物理学会有机分子?生物电子学委员会第9次学术会（2001年3月9日）概要集第17－22页，复印件共7页，中文译文10页；
证据7：保土谷化学工业株式会社出具的实验报告书，首页盖有“草野重”、“横山纪昌”印章的复印件共6页，中文译文10页；
证据8：韩国Dankook大学出具的实验报告书，首页盖有“草野重”、“Lee Jun-yeob”印章的复印件共11页，中文译文12页；
证据9：日本专利文献特开平11-149986，公开日1999年6月2日，盖有“国家知识产权局专利检索咨询中心副本认证专用章”骑缝章的复印件共30页，中文译文34页；
证据10：日本专利文献特许第3981331号，公开日2007年7月6日，盖有“国家知识产权局专利检索咨询中心副本认证专用章”骑缝章的复印件共13页，中文译文13页；
证据11：据称是日本专利申请2002-592428，即日本专利第3981331，审查阶段资料复印件共35页，中文译文46页；
证据12：据称是日本专利厅作出的关于日本专利第3981331号的无效宣告请求决定，复印件共27页，中文译文，31页；
证据13：日本专利文献特开2000-63335，公开日2000年2月29日，盖有“国家知识产权局专利检索咨询中心副本认证专用章”骑缝章的复印件共62页，中文译文66页。
请求人认为：
1、本专利权利要求1、6－11的全部技术特征都已被证据1所公开，因此权利要求1、6－11相对于证据1不具有新颖性。
2、请求人做了确认本专利效果的实验（证据7），并委托韩国Dankook大学工学部的Lee教授进行确认实验（证据8），使用的器件构成除了改变本专利实施例1的物质、空穴传输材料和Ir（ppy）3的添加量，其他完全相同，实验结果显示无法确认使用本专利的化合物1、3、6提高发光效率的效果，由此本专利的积极效果无法确认，因此权利要求1－11不具有实用性。
3、权利要求1的通式化合物的定义中，“发光材料包含具有重金属的有机金属络合物”的限定，只限定有机介质中包含通式化合物表示的胺衍生物，但并没有对哪一层中含有该胺衍生物进行限定，而说明书只有作为空穴传输层起作用的实施例，以上得不到说明书的支持。同理，权利要求2－5、7－11得不到说明书的支持。同理，权利要求6对化合物的定义和“含有重金属的有机金属络合物”得不到说明书的支持。
4、权利要求1定义的通式(I)、(I’)、(I”)之间有重复部分，不符合专利法实施细则第20条第1款的规定。
5、①权利要求1与证据1的Device II相比，区别在于空穴传输层材料的不同，证据3第170页第8行－27行公开了通过使用含有三线态材料Ir（ppy）3的发光层能够大幅改善有机EL器件的发光效率，因此本专利只是将公知的含有Ir（ppy）3的CBP作为发光层再与公知的空穴传输层组合，进而只是通过测定该器件的发光效率而确认了证据3示出的发光效率得到提高的效果。证据2说明书第3－4页公开的通式化合物与本专利通式化合物相同且大部分具体化合物重复，证据2涉及驱动电压减小或是发光寿命得到改善的有机EL器件的空穴传输层材料，驱动电压减小是指在比较低的电压下可以实现相同的亮度，与证据1和证据3中公开的含有Ir（ppy）3的发光层的、高发光效率、低消耗电力的有机EL器件没有矛盾，是应该同时满足的特性。证据3第171页倒数第3行记载了三线态材料有望成为有机EL显示器的低耗电化的救世主，而本专利高发光效率主要依赖使用公知的含有Ir（ppy）3的发光层，在使用该发光层的情况下，当然应该从现有技术中选择发光特性优良的材料作为空穴传输材料，因此证据1、2、3的结合是可以想到的，其结合破坏了权利要求1的创造性。
②本专利实施例中的化合物3、6被证据3、证据4公开，此外证据3公开的用作空穴传输材料的化合物TPTE2和NPTA包含在权利要求1通式（I）的范围内，证据3公开了包含Ir（ppy）3的CBP发光效率出色，且由于证据1的存在，包含m－MTDATA和该发光层的有机EL器件已经是公知技术，因此容易想到将证据3的各空穴传输材料与含有Ir（ppy）3的CBP的发光层相组合的技术方案，从其中选出效果较好的对本领域技术人员而言不过是通常进行的最优化选择，不能认为具有创造性。并且证据1公开的Device II上使用了α－NPD，其结构公开在证据3中。此外证据5的Figure 1公开了按ITO的阳极、TPD层（空穴传输层）、CBP：DCM2层、CBP：Ir（ppy）3层的顺序排列的结构，证据3示出了空穴传输材料的结构，由此可确认通过组合含有Ir（ppy）3的CBP发光层与公知的空穴传输层，能够赋予器件高于现有技术的发光效率，即，本领域技术人员在证据1的基础上，通过组合含有Ir（ppy）3的CBP发光层、证据3的m－MTDATA、代替α－NPD的证据3中公开的TBPB或TPTE1，能够得到本专利。
③证据9公开的一系列具体化合物都是与本专利权利要求1通式化合物相当的化合物，证据9的0072、0073段落和实施例1公开了作为发光材料含有8－羟基喹啉铝络合物，另外证据3公开了含有作为主材料的CBP――三线态材料Ir（ppy）3的发光层，证据6公开了CBP的三线态能级大于Ir（ppy）3，本领域技术人员为解决“改善发光效率”这个本专利的课题，容易想到将证据3记载的含有作为主材料的CBP――三线态材料Ir（ppy）3的发光层用于证据9中公开的有机电致发光器件，从而得到本专利权利要求1的技术方案。
④证据2的通式化合物公开了权利要求2的通式化合物，证据13的化合物31对应于权利要求2的通式化合物，权利要求2相对于证据1、2、3、13不具有创造性。同理，权利要求3相对于证据1、2、3、13不具有创造性。
⑤基于与权利要求1相同的理由，权利要求4－11相对于证据1、2、3的结合不具有创造性。
经形式审查合格，专利复审委员会于2010年4月30日依法受理了上述无效宣告请求，向请求人发出《无效宣告请求受理通知书》，并将无效宣告请求书及证据副本转给了专利权人，同时成立合议组对本案进行审查。
2010年4月27日，请求人补充提交了意见陈述书和以下证据（编号续前）：
证据14：关于“Efficient electrophosphorescence using a doped ambipolar conductive molecular organic thin film，Chihaya Adachi 等，Organic Electronics 2，（2001）37－43，（2010）”在中国科学院文献情报中心数据库下载过程和下载内容的京长安内经证字第4488号公证书原件共4页，下载过程和下载内容的网页打印件及相关的中文译文共77页。
2010年6月9日，针对上述无效宣告请求，专利权人提交了意见陈述书、权利要求书全文替换页（共6项权利要求）和以下反证：
反证1：TDK株式会社显示器技术开发部部长鬼
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