发明创造名称：通过将产物中的重质烃类馏分转化成轻质烯烃来提高轻质烯烃产率的方法
外观设计名称：
决定号：16628
决定日：2011-05-26
委内编号：4W01641，4W01741
优先权日：1997-10-03
申请（专利）号：98810319.2
申请日：1998-09-25
复审请求人：
无效请求人：无效宣告请求人I=UOP公司
无效宣告请求人II=托塔尔石油化学产品研究弗吕公司
授权公告日：2004-02-18
审定公告日：
专利权人：埃克森美孚化学专利公司
主审员：
合议组组长：
参审员：
国际分类号：C07C1/20, C10G3/00
外观设计分类号：
法律依据：专利法第33条;专利法第22条第3款;专利法第26条第3款和第4款;专利法实施细则第20条第1款;专利法实施细则第21条第2款
决定要点：?????判断一项权利要求的修改是否超出原申请文件记载的范围，应当站在本领域技术人员的角度，考察修改后的权利要求的方案是否已记载在原申请文件中，或者可由原申请文件记载的信息直接地、毫无疑义地确定。这一判断的前提条件是必须以本领域技术人员的视角全面客观地正确解读修改后的权利要求的方案以及原申请文件记载的内容。在判断一项方法发明的创造性时，首先应将权利要求保护的技术方案与请求人提供的最接近现有技术证据公开的方案进行特征分析和对比，找出二者之间的区别特征，客观地确定发明实际解决的技术问题，然后从该最接近的现有技
全文：
一、案由
（一）本无效宣告请求案涉及国家知识产权局于2004年2月18日公告授予的、专利号为第98810319.2号、名称为“通过将产物中的重质烃类馏分转化成轻质烯烃来提高轻质烯烃产率的方法”的发明专利（下称本专利），其申请日为1998年9月25日，优先权日为1997年10月3日，专利权人为埃克森美孚化学专利公司。本专利授权公告的权利要求书如下：
“1. 一种在含氧化合物生产烯烃的转化方法中提高乙烯产率的方法，该法包括：在250-600℃下，含氧化合物进料与含磷硅铝酸盐分子筛的催化剂在第一反应段中接触，从而生成含有乙烯馏分以及含有C4 烃类馏分的产物；从含乙烯馏分中分离出含C4 烃类馏分；以及至少一部分经分离的含C4 烃类的馏分与催化剂在第一反应段中接触。
2. 根据权利要求1的方法，其中与含氧化合物和重质烃类产物接触的磷硅铝酸盐分子筛选自SAPO-44、SAPO-34、SAPO-18和SAPO-17。
3. 根据权利要求1的方法，其中与含氧化合物和重质烃类产物接触的磷硅铝酸盐分子筛为SAPO-34。
4. 一种在含氧化合物生成烯烃的转化方法中提高乙烯产率的方法，该法包括：在250-600℃下，含氧化合物进料与含有磷硅铝酸盐分子筛的催化剂在第一反应段中接触，从而生成含有乙烯馏分和含有C4 烃类馏分的产物；从含乙烯馏分中分离出含C4 烃类馏分；以及至少一部经分离的含C4 烃类馏分与含磷硅铝酸盐或ZSM-5的催化剂在辅助的反应段中接触。
5. 根据权利要求4的方法，其中在第一反应段和辅助反应段中的磷硅铝酸盐分子筛选自SAPO-44、SAPO-34、SAPO-18和SAPO-17。
6. 根据权利要求5的方法，其中磷硅铝酸盐分子筛为SAPO-34。”
（二）针对上述专利权，UOP公司(下称请求人I)于2007年1月15日向专利复审委员会提出无效宣告请求，其理由是本专利说明书和权利要求1-6不符合专利法第26条第3款的规定，本专利权利要求1-6不符合专利法第33条、第26条第4款、第22条第3款的规定且不符合专利法实施细则第20条第1款的规定。请求人I同时提交了下述证据材料：
证据1：公开号为GB2171718A的英国专利申请公开说明书，公开日为1986年9月3日，复印件共6页，及其中文译文（10页）；
证据2：专利号为US4677243的美国专利说明书，公告日为1987年6月30日，复印件共32页，及其中文译文（86页）；
证据3：专利号为US4527001的美国专利说明书，公告日为1985年7月2日，复印件共7页，及其中文译文（18页）；
证据4：授权公告号为EP0642485B1的欧洲专利说明书，授权公告日为1996年8月14日，复印件共9页，及其中文译文（11页）；
证据5-1：会议论文集《1994 DeWitt Petrochemical Review》，JW Marriott，Houston，Texas，1994年3月22-24日，DeWitt ＆ Company Incorporated，封面、扉页、前言、目录、参加者名单（按公司名排序和按参加者姓氏排序），复印件共35页，及其中文译文（9页）；
证据5-2：证据5-1的会议论文集收录的论文“Mobil’s New MOI Process for Olefin Interconversion”，Sanjeev Ram和Arthur A. Chin，1994年3月22-24日，复印件共14页，及其中文译文（17页）；
证据6：专利号为US4433188的美国专利说明书，公告日为1984年2月21日，复印件共4页，及其中文译文（7页）；
证据7：专利号为US4579999的美国专利说明书，公告日1986年4月1日，复印件共10页，及其中文译文（21页）；
证据8：《择形催化》，曾昭槐编著，中国石化出版社，1994年5月北京第1版第1次印刷，封面、扉页、出版信息页、前言、目录、第361-467页、封底，复印件共116页；
证据9：申请号为98810319.2的中国专利申请公开说明书(即本专利的专利申请公开说明书)，公开号为CN1276775A，公开日为2000年12月13日，复印件共11页；
证据10：国际申请号为PCT/US98/20070的PCT国际申请公开说明书(即本专利的国际申请公开说明书)，国际公布号为WO99/18055A1，国际公布日为1999年4月15日，复印件共14页；
此外，请求人I还提交了本专利的授权公告文本，即申请号为98810319.2的中国发明专利说明书（复印件11页）。
请求人I认为：
1、本专利权利要求1-6不具备创造性。
(1) 证据5-1的会议论文集中收录有证据5-2的会议论文，证据5-1的前言中记载“演讲稿在这本册子里是按照分会给出的出席顺序和分组顺序编排的，如果该册子里不含某篇演讲稿，那么不是该演讲稿没有被收录进去，就是公司规章禁止散发该演讲稿”以及“如果额外需要该文件，我们很高兴按照如下的价格提供该文件”，因此证据5-2属于专利法意义上的公开出版物，其公开日期为会议日期即1994年3月22-24日。
(2) 关于权利要求1-3，以证据1作为最接近对比文件，结合证据2和3或者结合证据4和3或者结合证据8和3破坏权利要求1-3的创造性；以证据7作为最接近对比文件，结合证据4破坏权利要求1-3的创造性。
权利要求1的方法包括含氧化合物催化转化的第一转化步骤、从含乙烯馏分中分离出含C4 烃类馏分的分离步骤和至少一部分被分离的C4 烃类馏分与催化剂在第一反应区中接触的第二转化步骤。
①证据1公开了一种将甲醇和/或二甲醚转化成烯烃的方法，该方法包括使甲醇和/或二甲醚进料与脱铝的丝光沸石催化剂接触，生成包含含C2和C3烯烃的馏分和含C4 烃的馏分的产物，反应温度优选350-550℃，将含C2和C3烯烃的馏分与含C4 烃的馏分分离，至少一部分被分离的C4 烃类再循环到反应区（参见证据1第3页第12行至第4页第10行及权利要求1）。权利要求1与证据1相比唯一的不同在于，证据1使用的催化剂是脱铝的丝光沸石，权利要求1中使用的催化剂是含磷硅铝酸盐分子筛的催化剂。权利要求1和证据1的技术效果大体上是相同的，只是权利要求1的方法提高乙烯和丙烯的幅度略高一些而已。因此，该区别技术特征所要解决的实际技术问题是通过催化剂的选择进一步提高乙烯和丙烯的产率。
磷硅铝酸盐分子筛(简称SAPO)作为双功能催化剂已为人们所公知，证据2公开了由脂肪族杂环化合物生产轻质烯烃的方法，该方法中使用磷硅铝酸盐分子筛作为催化剂（参见证据2第6页第18-20行和第8页第3-6行）。证据3公开了一种小烯烃互相转化的方法，该方法使用的催化剂是磷硅铝酸盐分子筛（参见证据3第2页第20-21行、第28-29行，第3页第6-16行，第6页第18-20行）。
此外，证据1第2页第6-7行教导“通过适当选择催化剂……，可以调整甲醇生成轻质或重质烃的转化”；证据2第6页第12-14行表示对于将含有脂肪族杂环化合物（优选甲醇、乙醇、二甲醚、二乙醚或其混合物）的进料转化成轻质烯烃来说，磷硅铝酸盐分子筛是极其有效的催化剂，第7页第1-4行教导可以获得高的转化率和对于轻质烯烃产物的选择性，第7页第12-15行教导某些磷硅铝酸盐分子筛具有延长的催化剂寿命；证据3实施例3与实施例14的数据比较说明使用磷硅铝酸盐分子筛得到的转化率明显高于其它催化剂。
证据2公开的方法相当于本专利权利要求1的第一转化步骤，证据3公开的方法相当于本专利权利要求1的第二转化步骤，本领域技术人员在证据1的基础上结合证据2和证据3中的教导或启示，必然使用磷硅铝酸盐分子筛代替证据1中的催化剂，达到提高乙烯和丙烯产率的目的，得到本专利权利要求1的方案，因此本专利权利要求1相对于证据1＋证据2＋证据3不具备创造性。从属权利要求2-3进一步限定的催化剂类型在证据2的实施例1-12和证据3的实施例1-9中已经公开，因此从属权利要求2-3也不具备创造性。
证据4公开了一种由含氧化合物制造高纯度烯烃的方法（参见证据4第2页第24-30行和第5页第10-20行），证据4的实施例4中采用的含氧化合物是甲醇，催化剂是SAPO-34，反应温度是450℃，其相当于本专利权利要求1的第一转化步骤。证据8第6章“甲醇择形转化”第6.6节“甲醇转化制轻烯烃”中指出，“新型分子筛硅铝磷酸盐（SAPO），特别是具有菱钾沸石结构的SAPO-34和具有毛沸石结构的SAPO-17，被认为是有指望的MTO催化剂而受到重视”，此外具体公开了在特定条件下HSAPO-34作为甲醇转化制轻质烯烃的催化剂时C2=和C2=~C4=选择性分别为59％和89％，优于其它分子筛（参见证据8第381倒数第3行至第382页第13行）。
本领域技术人员为了提高乙烯和丙烯的产率，在证据1的基础上，必然想到将证据1与证据4和证据3结合，或者将证据1与证据8和证据3结合，用磷硅铝酸盐分子筛代替证据1中的脱铝丝光沸石，得到权利要求1的技术方案，因此本专利权利要求1相对于证据1＋证据4＋证据3或者相对于证据1＋证据8＋证据3不具备创造性。从属权利要求2-3具体限定的SAPO催化剂种类在证据4第5页第18-20行和证据3实施例1-9中已经公开，或者在证据8第381页倒数第3行至第382页第12行和证据3实施例1-9中已经公开，因此从属权利要求2-3也不具备创造性。
②证据7公开了一种用于将含氧化合物进料转化成液态烃的方法（参见证据7的权利要求7、权利要求9、说明书第3页第16-21行、第11页第12-21行和表II、第15页第1-4行、第10页第16-20行）。本专利权利要求1与证据7的区别在于，本专利权利要求1的OTO转化步骤中使用的催化剂是SAPO催化剂，证据7中使用的催化剂不包括SAPO催化剂。但证据4的方法中使用各种不同的沸石和非沸石催化剂，特别是SAPO催化剂（参见证据4第2页第24-30行），证据4的实施例4和表1的实验结果表明，磷硅铝酸盐分子筛催化转化效果（丙烷/丙烯比值）显著优于其他的催化剂。本领域技术人员根据证据7中的现有技术描述并结合证据4的教导，必然用高性能的SAPO-34催化剂代替证据7中的催化剂用于OTO反应，无需创造性劳动即可得到本专利权利要求1的技术方案。因此权利要求1相对于证据7＋证据4不具备创造性。由于证据4已经公开了SAPO-34催化剂，在权利要求1相对于证据7＋证据4不具备创造性的情况下，权利要求2-3也不具备创造性。
(3) 关于权利要求4-6，以证据2与证据3的简单组合或者证据2与证据5-2的简单组合破坏权利要求4-6的创造性，以证据4与证据3的简单组合或者证据4与证据5-2的简单组合破坏权利要求4-6的创造性，以证据8与证据3的简单组合破坏权利要求4-6的创造性；以证据6作为最接近对比文件，结合证据2和证据3或者结合证据2和证据7破坏权利要求4-6的创造性。
权利要求4的在由含氧化合物生产烯烃的转化方法中提高乙烯产率的方法包括3个步骤：在250-600℃下含氧化合物进料与含磷硅铝酸盐分子筛的催化剂在第一反应段中接触生成含乙烯馏分和含C4 烃类馏分的产物的第一转化步骤，从含乙烯馏分中分离出C4 烃类馏分的分离步骤，至少一部分被分离的含C4 烃类馏分与含磷硅铝酸盐或ZSM-5的催化剂在辅助的反应段中接触的第二转化步骤。以下将第二转化步骤中使用含磷硅铝酸盐分子筛的催化剂的方案称为第1方案，将第二转化步骤中使用含ZSM-5 的催化剂的方案称为第2方案。
证据2公开了一种由脂肪族杂环化合物制造轻质烯烃的方法，使脂肪族杂环化合物进料与磷铝硅酸盐分子筛接触，反应温度优选250-600℃（参见证据2第6页第12-14行、第18-20行及第8页第3-6行）。
证据4公开了使用SAPO-34或ZSM-5催化剂在350-550℃的反应温度下由含氧化合物催化转化制造高纯度烯烃的方法（参见证据4第2页第24-30行和第5页第10-20行），实施例4和表1表明磷硅铝酸盐分子筛的效果最佳。
证据5-2公开了一种烯烃相互转化方法，使用的催化剂是ZSM-5（参见证据5-2中文译文第3页第29行至第4页第7行）。
证据8公开了以SAPO-34和SAPO-17作为催化剂在适当的反应条件下进行甲醇向烯烃转化的方法，该方法乙烯选择性很高，乙烯和丙烯产率增加（参见证据8第381页倒数第3行至第382页第12行）。
证据3公开了使用SAPO-34等非沸石型分子筛作为催化剂使乙烯、丙烯和/或丁烯之间互相转化的方法（参见证据3第2页第20-21行、第28-29行和第3页第6-16行）。证据5-2公开了一种烯烃相互转化方法，使用的催化剂是ZSM-5（参见证据5-2第3页第29行至第4页第7行）。
证据6公开了一种由甲醇和/或二甲醚制造低级烯烃的方法，该方法包括两个转化步骤（参见证据6第3页第14-18行、第4页第3-20行、第6页第3-5行和说明书附图）。
①本专利权利要求4 是证据2＋证据3或证据2＋证据5-2的组合。权利要求4的第一转化步骤在证据2中公开，第二转化步骤在证据3或证据5-2中公开，因此权利要求4仅仅是将两个现有技术中公知的转化步骤组合在一起，这种组合是现有技术的简单叠加，其技术效果是可以预想到的，根据证据2第9页第13-17行的记载或者证据6第4页第3-20行及附图的记载，作为一个公知常识，本领域技术人员都知道将不同的工艺步骤和/或不同的催化剂组合起来是有利的，因此将证据2的方法与证据3的方法结合得到权利要求4中的第1方案或者将证据2的方法与证据5-2的方法结合得到权利要求4中的第2方案，通过C4 烃类的转化来提高乙烯等的产率，对于本领域技术人员来说是显而易见的，权利要求4不具备创造性。
从属权利要求5-6进一步限定的磷硅铝酸盐分子筛催化剂的具体类型在证据2实施例1-12和证据3实施例1-9中已经公开，在权利要求4不具备创造性的情况下，权利要求5-6也不具备创造性。
②本专利权利要求4-6相对于证据4＋证据3或证据4＋证据5-2不具备创造性。证据4公开的方法相当于权利要求4的第一转化步骤，证据3或证据5-2公开的方法相当于权利要求4的第二转化步骤，基于上述同样的理由，将证据4的方法与证据3的方法结合得到权利要求4中的第1方案或者将证据4的方法与证据5-2的方法结合得到权利要求4中的第2方案，通过副产物C4 烃类的转化来提高乙烯等的产率，对于本领域技术人员来说是显而易见的，这种简单叠加或组合后的技术效果是本领域技术人员可以预想得到的，因此权利要求4不具备创造性。
从属权利要求5和6的附加技术特征已经被现有技术公开，在权利要求4不具备创造性的情况下，权利要求5-6也不具备创造性。
③本专利权利要求4-6相对于证据8＋证据3不具备创造性。证据8公开了权利要求4的第一转化步骤，证据3公开了权利要求4的第二转化步骤，权利要求4是证据8和证据3的简单叠加或组合，这种简单叠加或组合后的技术效果是本领域技术人员可以预想得到的，因此权利要求4不具备创造性。证据8和证据3中已经公开了从属权利要求5和6的附加技术特征即SAPO-34等催化剂类型，因此权利要求5和6也不具备创造性。
④本专利权利要求4-6相对于证据6＋证据2＋证据3或证据6＋证据2＋证据7不具备创造性。权利要求4相对于证据6的区别特征是，证据6在两个转化步骤中使用的催化剂是五元高硅沸石型硼硅酸盐沸石，权利要求4在两个转化步骤中使用磷铝硅酸盐分子筛催化剂，或者第一转化步骤中使用磷铝硅酸盐分子筛作为催化剂且第二转化步骤中使用ZSM-5作为催化剂。上述区别特征所要解决的实际技术问题是，寻找新的具有同等效果的催化剂用于代替五元高硅沸石型硼硅酸盐沸石。
根据证据2和3中的记载，磷硅铝酸盐分子筛是一种双功能催化剂，用磷硅铝酸盐分子筛代替证据6中的催化剂而得到权利要求4的第1方案，对于本领域技术人员来说是显而易见的。另外，证据7公开了富烯烃的C5 循环返回到第一MTO反应步骤中生成包含C2烯烃的产物，所用催化剂是ZSM-5，可见ZSM-5能够用来催化含C4 烃类馏分生成含C2烯烃，用磷硅铝酸盐分子筛和ZSM-5催化剂分别代替证据6两个转化步骤中的催化剂而得到权利要求4的第2方案，对于本领域技术人员来说是显而易见的。因此权利要求4不具备创造性。从属权利要求5和6的附加技术特征在证据2和证据3中已经公开，在权利要求4不具备创造性的情况下，权利要求5和6也不具备创造性。
2、本专利属于PCT申请，其申请日提交的申请文本即国际公开文本是本专利的原始申请文件。相对于原始申请文件而言，授权的权利要求1和4将“轻质烯烃”改为“乙烯”，即“轻质烯烃”中的丙烯被删去，除乙烯之外的包括丙烯在内的所有其它产物都成了不希望的副产物；将“轻质烯烃和重质烃类”改为“含乙烯馏分和含C4 烃类馏分”，修改后的权利要求1和4包括含氧化合物进料催化转化步骤的产物中不含有丙烯的技术方案；将“从所述的重质烃类馏分中分离出所述的轻质烯烃”改为“从含乙烯馏分中分离出含C4 烃类馏分”，原始申请文件的其中一种馏分中包含丙烯，修改后的权利要求1和4的该馏分中存在不包含丙烯的情况。这些修改导致权利要求1-6的内容发生实质性改变，修改后的权利要求1和4 的技术方案明显不同于原始申请文件中记载的技术方案，因此不符合专利法第33条的规定。
3、化学领域所称的“分离”包括(1)将混合在一起的2种以上物质彼此分离，(2)从混合物中分离或离析出其中的某一种组分；权利要求1和4中“从含乙烯馏分中分离出C4 烃类馏分”的工艺步骤属于上述第(2)种情况，但是含乙烯馏分中通常基本上不存在C4 烃类馏分，因而该分离工艺步骤所表达的技术含义不清楚，导致权利要求1-6没有清楚地限定请求保护的范围，不符合专利法实施细则第20条第1款的规定。
4、权利要求1-6实际上由实施例1概括而成，实施例1仅给出了当含C4 烃类的馏分为1-丁烯时的技术方案所能达到的技术效果，作为含氧化合物的具体例子，实施例1仅公开了甲醇，对于催化剂磷硅铝酸盐分子筛，实施例1也仅公开了一种SAPO-34，本领域技术人员根据实施例1的结果很难推测使用SAPO-34以外的磷硅铝酸盐分子筛、1-丁烯以外的C4 烃类以及甲醇以外的所有其他含氧化合物都能实现本专利所称的发明目的和效果，权利要求1-6不符合专利法第26条第4款的规定。
5、本领域技术人员知道，影响含氧化合物转化结果（例如选择性和转化率）的主要因素除了催化剂的种类之外还有反应条件，例如反应温度、压力、重时空速、与催化剂的接触时间、稀释剂及其用量等等，本专利说明书实施例1只给出了反应的压力，除此之外未给出任何其他反应条件，特别是温度条件，该实施例对于催化转化起重要作用的反应条件没有给出清楚的说明，该实施例没有清楚、完整地说明权利要求1-3的技术方案，此外，本专利说明书中没有与权利要求1-4相应的实施例，因此说明书未对权利要求1-6的技术方案作出清楚完整的说明，不符合专利法第26条第3款的规定。
经形式审查合格后，专利复审委员会受理了上述请求（案件编号为4W01641），于2007年2月8日向双方当事人发出《无效宣告请求受理通知书》，并将《专利权无效宣告请求书》及其附件清单中所列附件的副本转送给专利权人，要求其在指定的期限内答复，同时成立合议组对本无效宣告请求案进行审理。
2007年2月15日，请求人I提交了补充的意见陈述书，并补充了下述证据材料（编号续前）：
证据11：退休的UOP公司职员彼得?R?普哈德于2007年2月8日签署的经公证的宣誓书1（原件共1页），和相关附件A1～D1（复印件共19页），及其部分中文译文7页；
证据12：退休的UOP公司职员彼得?R?普哈德于2007年2月8日签署的经公证的宣誓书2（原件共2页），和相关附件A2、C2（复印件共19页），及其部分中文译文6页；
证据13：UOP公司信息专员克里斯蒂娜?克拉夫奇克于2007年2月9日签署的经公证的宣誓书（原件共1页），和相关附件A3~E3、G3（复印件共8页），及其部分中文译文10页。
在该意见陈述书中请求人I认为，证据11-13的证人证言证实了DeWitt公司是石化行业知名的咨询公司，并且证实证据5-1的会议论文集是自会议的召开日起对外公开和销售的，任何个人或团体都可以通过向DeWitt公司订购而得到该会议论文集所包含的任何论文，因而证据5-1和证据5-2属于专利法意义上的公开出版物，其公开日为会议召开日期，即1994年3月22-24日。
专利复审委员会于2007年3月23日收到了专利权人针对上述无效宣告请求提交的意见陈述书和下述附件：
附件1：本专利实施例I的实验结果分析，共4页；
附件2：本专利的发明人声明及其中文译文，共2页。
专利权人认为：
1、权利要求1-6相对于证据1～8具备创造性（对证据1-8的引用参见其相应的中文译文）。
(1)关于权利要求1-3
①权利要求1-3相对于证据1＋证据2＋证据3的组合具有创造性。
证据1公开了在脱铝丝光沸石存在下将甲醇或二甲醚转化成烯烃的方法（参见证据1的权利要求1、第3页第12行至第4页第2行和第4页第15-20行），证据1明确指出其中公开的方法尤其适用于丙烯的制备（参见证据1第1页第9行、第13行，第2页第8-9行、第3页第11行和实施例）。证据1使用的脱铝丝光沸石是铝硅酸盐型分子筛，是具有12元环的大孔沸石，本专利权利要求1使用的SAPO分子筛是包含磷、铝、硅和氧原子的分子筛，是具有8元环的小孔沸石，二者是完全不同类型的催化剂。证据1的发明点在于在现有技术的特定催化剂的基础上，对工艺条件进行改进，证据1没有提到在其工艺过程中需要对催化剂进行选择或改性，本领域技术人员由证据1不可能获得需要对催化剂进行选择的启示。此外，证据1设置第二转化步骤是为了使反应产生的一部分热量被除去和使丙烯的产率及催化剂的寿命显著提高，而本专利权利要求1的方案的主要优点是能够大幅度提高产物中乙烯的产率。
现有技术中没有教导SAPO转化含氧化合物和SAPO转化小烯烃这种双功能特性可以在一个工艺过程中同时发挥作用。证据2公开的方法相当于本专利权利要求1的第一转化步骤，但证据2并未涉及本专利权利要求1的分离步骤和第二转化步骤。证据3没有建议其方法中使用的烯烃原料可能来自含氧化合物到烯烃的转化工艺，证据3公开的方法并非相当于本专利权利要求1的第二转化步骤。本领域技术人员没有动机将证据1的再循环步骤与证据2和证据3的SAPO结合在一起发挥作用。即使将证据1、证据2和证据3的教导结合在一起，本领域技术人员仍不能充分地意识到SAPO分子筛可能在将含氧化合物转化成烯烃的同时将再循环的C4 烃类转化成烯烃，并使轻质烯烃尤其是乙烯的产率显著提高。本专利方法不是单纯C4 （1-丁烯）烃类转化和单纯含氧化合物（甲醇）转化的简单叠加。附件1提供了实施例I的三个试验的详细分析，通过分析可以列出用mg以绝对产率表示的实施例I的三个试验的结果，其中只进料1毫升气态1-丁烯产生0.0828mg乙烯和0.5196mg丙烯，只进料1微升液态甲醇产生0.1787mg乙烯和0.1197mg丙烯，而实际上同时进料1毫升1-丁烯和1微升甲醇产生1.0177mg乙烯和0.9229mg丙烯，共同进料时的乙烯产率是预想产率的3.9倍以及丙烯产率是预想产率的1.4倍，因此，当同时进料1-丁烯和甲醇时，轻质烯烃（乙烯和丙烯）的产率意想不到地远远高于单独进料1-丁烯和甲醇时轻质烯烃产率的总和。另外，本专利实施例I中乙烯产率的提高与丙烯产率的提高之间的比例为2.8，而证据1的实施例2中乙烯产率提高13.57%，丙烯产率提高11.97%，二者之间的比例为1:1，可见本专利方法更大幅度提高了乙烯产率，即对乙烯的选择性更好。综上，证据1＋证据2＋证据3的组合不能破坏本专利权利要求1的创造性。在权利要求1具备创造性的基础上，其从属权利要求2-3也具备创造性。
②权利要求1-3相对于证据1＋证据4＋证据3或者证据1＋证据8＋证据3的组合具有创造性。
证据4公开了使用SAPO分子筛作为催化剂将含氧化合物转化成烯烃的方法，其相当于本专利权利要求1的第一转化步骤。尽管证据4的方法使用了包含ZSM-48、铁硅酸盐沸石或SAPO的分子筛催化剂，但其发明目的是生产聚合级的丙烯（参见证据4第1页第7-8行、第2页第29-30行和第8页第7-11行），证据4完全没有提及本专利方法的第二转化步骤，也没有给出将C4 烃类再循环到含氧化合物到烯烃的转化步骤中可能提高轻质烯烃（尤其乙烯）产率的建议。
证据8中公开的仍然是单纯的由含氧化合物制烯烃的方法，其仅相当于本专利权利要求1的第一转化步骤。证据8完全没有公开和教导，将C4 烃类再循环到含氧化合物到烯烃的转化步骤中。因此证据8没有给出将C4 烃类再循环到含氧化合物到烯烃的转化步骤中可能提高轻质烯烃产率的建议。
因此与以上对于证据1＋证据2＋证据3的组合所作的分析类似，即使将证据1、证据4和证据3结合，或者将证据1、证据8和证据3结合，本专利权利要求1-3也具备创造性。
③权利要求1-3相对于证据7＋证据4的组合具有创造性。
请求人I以证据7作为与本专利权利要求1最接近的现有技术。但通过比较可以清楚地发现证据7不能代表本发明的最接近的现有技术，证据7与本专利的发明目的完全不同，各方法步骤中所获得的产物完全不同，所用催化剂也完全不同。证据7的方法产生液态烃，其中C2-C4烯烃是被再循环的副产物。证据7没有公开本专利权利要求1的以下技术特征：使用非沸石型SAPO催化剂，将第一转化步骤产物中含乙烯馏分与含C4 烃类馏分分离，将至少一部分被分离的含C4 烃类馏分与催化剂在第一反应段接触。证据7第3页第18-20行至多说明使用ZSM-5型催化剂可以增加C3-C4烯烃产率，但本领域技术人员不可能获得选择SAPO催化剂代替ZSM-5以达到本发明目的（增加轻烯烃：乙烯和丙烯的产率）的动机。证据4既没有提及也没有建议将C4 烃类再循环到含氧化合物到烯烃的转化步骤中。因此本领域技术人员难以将证据7的教导和证据4结合在一起。本专利权利要求1-3相对于证据7＋证据4的组合具备创造性。
(2)关于权利要求4-6
①权利要求4-6中，辅助反应段使用SAPO分子筛催化剂的第1方案相对于证据2＋证据3的组合具有创造性；辅助反应段使用ZSM-5催化剂的第2方案相对于证据2＋证据5-2的组合具有创造性。
证据2公开的方法相当于本专利权利要求4的第一转化步骤。证据3仅仅公开了丁烯转化成乙烯和丁烯转化成丙烯，表III和表IV公开的丁烯到丙烯和乙烯具有非常低的转化率。证据3完全没有提及其使用的烯烃原料可能来自含氧化合物到烯烃的转化方法，证据3并非与本专利权利要求4中的第二转化步骤相应。由MTO工艺产物得到的C4 烃类馏分中包含一定数量的甲醇，并非单纯的C4 烃类馏分，附件1的分析证明，正是这种甲醇与C4 烃类的共同进料实现了本专利轻质烯烃尤其乙烯产率的提高。本专利实施例III是与权利要求4的技术方案相对应的实施例，其证明将来自用SAPO催化剂获得的含氧化合物到烯烃的转化产物的C4 烃类馏分进一步在辅助反应段内与SAPO接触，SAPO能大大增加乙烯和丙烯的产率。因此，本专利权利要求4的技术方案并非证据2和证据3的简单叠加或组合，其技术效果是不可预见的。
证据5-2公开了使用ZSM-5来平衡C2-C10烯烃的可能性。但证据5-2并非与本专利权利要求4中的第二转化步骤相应，二者的方法中使用的原料的组成存在实质上的差别。证据5-2提到MTO步骤是使用ZSM-5作为催化剂将甲醇转化成烯烃（参见证据5-2第3页第29行至第4页第7行）。如果含氧化合物到烯烃的转化产物是采用ZSM-5或SAPO分子筛获得的，那么其组成有很大的不同。此外，证据5-2第12页图7表明，当用ZSM-5使烯烃相互转化时，烯烃收率高的产物集中在C3、C4、C5烯烃上，而乙烯的收率很低。因此本领域技术人员为了达到本发明的提高乙烯产率的目的，不会考虑使用ZSM-5来进行烯烃相互转化的工艺步骤。本专利权利要求4的技术方案并非证据2和证据5-2的简单叠加或组合，其技术效果是不可预见的。
因此，权利要求4具备创造性。在此基础上，其从属权利要求5-6也具备创造性。
②权利要求4-6的第1方案相对于证据4＋证据3的组合具备创造性，权利要求4-6的第2方案相对于证据4＋证据5-2的组合具有创造性。
证据4公开的方法相当于本专利权利要求4的第一转化步骤，但证据4未提及将C4 烃类再循环到辅助反应段中进行C4 烃类的进一步转化。证据3和证据5-2并非与本专利权利要求4中第二转化步骤相应，前二者的方法中使用的原料与后者中使用的原料的组成存在实质上的差别。基于前述对证据2＋证据3的组合以及证据2＋证据5-2的组合所述的相同理由，权利要求4具备创造性。在此基础上，其从属权利要求5-6也具备创造性。
③权利要求4-6相对于证据8＋证据3的组合具有创造性。
证据8公开的以SAPO分子筛作为催化剂在适当反应条件下进行甲醇向烯烃转化的方法相当于本专利权利要求4的第一转化步骤。但证据3公开的只是小烯烃之间的相互转化方法，其使用的原料与本专利权利要求4的第二转化步骤使用的原料完全不同，不能认为它相应于本专利权利要求4的第二转化步骤。基于前述对证据2＋证据3的组合以及证据2＋证据5-2的组合所述的相同理由，权利要求4具备创造性。在此基础上，其从属权利要求5-6也具备创造性。
④权利要求4-6的第1方案相对于证据6＋证据2＋证据3的组合具有创造性，权利要求4-6的第2方案相对于证据6＋证据2＋证据7的组合具有创造性。
证据6公开了使用硼硅酸盐沸石催化剂由甲醇和/或二甲醚制备烯烃的多步骤方法（参见证据6的权利要求1）。证据6的图1和第4页第2-3段对其公开的方法进行了详细解释。但证据6始终未提到需要在其工艺过程中对催化剂进行选择或改性。本领域技术人员不可能从证据6得到启示去选择与证据6所用硼硅酸盐沸石完全不同的SAPO分子筛。证据6与本专利权利要求4的区别似乎主要在于两个转化步骤中使用的催化剂不同，但显然在含氧化合物到烯烃的转化过程中采用SAPO分子筛催化剂和硼硅酸盐沸石催化剂获得的产物的组成也是不同的。证据6的方法的第二转化步骤是转化C5 烃类流而不是本专利权利要求4的C4 烃类流。证据2公开的方法相当于本专利权利要求4的第一转化步骤，但证据2完全没有提及从含氧化合物到烯烃的转化产物中分离C4 烃类馏分、进而在辅助反应段中通过SAPO分子筛催化剂或包含ZSM-5的催化剂将该C4 烃类馏分转化成更多的轻质烯烃。证据3并非与本专利权利要求4的第二转化步骤相对应。证据7中使用ZSM-5的方法明显不同于本专利权利要求4的第二转化步骤。证据6在其工艺的第一和第二转化步骤中反复强调硼硅酸盐沸石是特别适合的催化剂，不存在用证据7中公开的ZSM-5来替代证据6的第二转化步骤中的硼硅酸盐沸石的动机。因此本专利权利要求4具备创造性。在此基础上，其从属权利要求5-6也具备创造性。
请求人I所引用的8篇证据中6篇都是二十世纪八十年代的文献，在它们的公开日与本专利优先权日之间的长时间间隔内，本领域技术人员都没有考虑将它们结合来获得本专利权利要求1-6的技术方案，这从另一个方面说明了本专利权利要求的创造性所在。
2、本专利在申请过程中对权利要求1和4所作的修改符合专利法第33条的规定。首先，本专利实质上涉及一种将含氧化合物转化为烯烃的方法，其技术效果在于通过本专利的方法实现了轻质烯烃产率的提高，在本专利中轻质烯烃定义为“乙烯和丙烯”，从本专利实施例给出的数据可见，本专利对乙烯产率的改进有出乎意料的结果。申请过程中将权利要求1和4的主题名称修改为“一种在含氧化合物转化为烯烃的过程中提高乙烯产率的方法”能得到说明书实施例记载内容的支持。请求人I认为上述修改意味着除乙烯外包括丙烯在内的所有其它产物都成了不希望的副产物的观点，是对上述修改的曲解，也与本专利说明书公开的内容不符。第二，“含有乙烯的馏分”这一描述并没有排除第一转化步骤的产物中的丙烯。第一转化步骤的产物组成只与工艺条件有关，而与馏分采用何种名称没有关系。因此本专利权利要求1-6符合专利法第33条的规定。
3、将权利要求的技术方案作为一个整体并结合说明书的上下文，即可得知权利要求1中对于分离步骤的唯一合理的解释是将第一转化步骤的产物中含乙烯馏分与含C4 烃类馏分分离，因此本专利权利要求1和4符合专利法实施细则第20条第1款的规定。
4、本专利权利要求1-6的技术方案是由说明书中公开的内容、实施例的具体实施方式并结合本领域的常识共同概括而成的。本领域技术人员结合其常识可以理解和接受，由甲醇转化为烯烃的化学原理可等同地应用于其它含氧化合物。虽然实施例中只使用SAPO-34作为磷硅铝酸盐分子筛，但本领域技术人员通过阅读说明书的全部内容，能够预见其他的磷硅铝酸盐分子筛催化剂也能用于本发明的工艺并取得类似的效果，磷硅铝酸盐分子筛作为一大类分子筛催化剂，它们在含氧化合物制烯烃的工艺过程中具有相似的性质。请求人I并没有提供具有说服力的证据来证明“含氧化合物”和“含磷铝硅酸盐分子筛的催化剂”得不到说明书的支持，虽然实施例I仅给出了将1-丁烯和甲醇结合与催化剂接触的反应，但请求人I没有理由怀疑混合物中如果含有其他C4 烃类时本专利方法就不能获得与实施例I相似的效果，因此权利要求1-6符合专利法第26条第4款的规定。
5、说明书对本专利权利要求1-6作出了清楚完整的说明。实施例中没有明确记载的反应条件是本领域技术人员参考说明书发明详述部分对这些工艺参数的一般描述并通过有限的常规实验容易确定的，说明书的实施例并没有必要一一给出这些常规的工艺参数。附件2是发明人的声明，证明本专利实施例I和II是在450℃的反应温度和25psig的总压下进行的，所述反应温度显然在本专利权利要求1所要求的温度范围之内。因此，本领域技术人员完全能根据实施例I或者实施例I和III公开的具体实施方案、结合说明书其他部分公开的内容和本领域的常识来实施权利要求1-3或4-6的技术方案，并达到所给出的效果。
（三）、针对上述同一专利权，托塔尔石油化学产品研究弗吕公司(下称请求人II) 于2007年5月9日向专利复审委员会提出无效宣告请求，其理由是本专利说明书不符合专利法第26条第3款的规定，权利要求1-6不符合专利法第33条和第22条第3款的规定，权利要求1和4不符合专利法第26条第4款和专利法实施细则第20条第1款以及专利法实施细则第21条第2款的规定。除了本专利的授权公告文本之外，请求人II共提交了10份证据材料，其中7份与请求人I提交的证据相同，分别为证据1-4、证据6-7和证据10。请求人II提交的10份证据材料如下：
证据1’：本专利的PCT国际申请公开文本，国际公布号为WO99/18055A1，国际公布日为1999年4月15日，复印件共15页（同证据10，以下将证据1’亦称为证据10）；
证据2’：本专利的专利申请和审查案卷的复印件，共33页；
证据3’：在欧洲授权专利EP1025068B1的异议程序中异议请求人UOP公司提供的实验数据以及与本专利实施例I的结果对比（复印件19页），及其部分中文译文（12页）；
证据4’：公开号为GB2171718A的英国专利申请公开说明书（复印件6页）及其中文译文（10页）（同证据1，以下将证据4’亦称为证据1）；
证据5’：专利号为US4677243的美国专利说明书（复印件32页）及其中文译文（87页）（同证据2，以下将证据5’亦称为证据2）；
证据6’：专利号为US4527001的美国专利说明书（复印件7页）及其中文译文（18页）（同证据3，以下将证据6’亦称为证据3）；
证据7’：授权公告号为EP0642485B1的欧洲专利说明书（复印件9页）及其中文译文（11页）（同证据4，以下将证据7’亦称为证据4）；
证据8’：专利号为US4433188的美国专利说明书（复印件4页）及其中文译文（6页）（同证据6，以下将证据8’亦称为证据6）；
证据9’：专利号为US4579999的美国专利说明书（复印件10页）及其中文译文（17页）（同证据7，以下将证据9’亦称为证据7）；
证据10’：Journal of Catalysis 161，304-309（1996），Article No.0188，“On the Reaction Mechanism for Hydrocarbon Formation from Methanol over SAPO-34”，Ivar M. Dahl和Stein Kolboe（复印件共6页），及其中文译文（10页）。
请求人II认为：
1、根据证据2’，本专利在申请过程中对权利要求进行了修改，修改后的权利要求即为授权的权利要求。相比于原始提交的权利要求书，授权的权利要求1和4所作的下述修改超出了原始公开的范围：①将“提高轻质烯烃产率”修改为“提高乙烯产率”，将“轻质烯烃”修改为“乙烯馏分”或“含乙烯馏分”，但原始提交的说明书和权利要求书没有记载也不能直接地毫无疑义地确定轻质烯烃即为乙烯，“轻质烯烃”即为“乙烯馏分”或“含乙烯馏分”；②将“能有效生成包括轻质烯烃在内的第一种产品和重质烃类馏分的第一种反应条件”（参见证据1’的权利要求1）修改为只限定温度为250-600℃，该修改没有考虑压力和WHSV；③将“磷硅铝酸盐”修改为“含磷硅铝酸盐分子筛的催化剂”或“含有磷硅铝酸盐分子筛的催化剂”，但本专利说明书和权利要求书只公开了“非沸石的分子筛催化剂”为“磷硅铝酸盐”，没有公开“含磷硅铝酸盐的催化剂”或“含有磷硅铝酸盐分子筛的催化剂”；④原始公开的说明书和权利要求没有记载也不能直接地毫无疑义地确定，“在能有效生成包括轻质烯烃在内的第一种产品和重质烃类馏分的第一种反应条件下”即为“从而生成含有乙烯馏分以及含有C4 烃类馏分的产物”，“从所述的重质烃类馏分中分离出所述的轻质馏分”即为“从含乙烯馏分中分离出含C4 烃类馏分”，因此对第一反应段的接触步骤和分离步骤的修改也超出了原始公开的范围；⑤将“能有效转化至少一部分所述的重质烃类生成轻质烯烃的第二种反应条件”修改为“与催化剂接触”，该修改没有限定催化剂种类、温度、压力和WHSV；⑥权利要求4将“包括所述的重质烃类馏分与第二种分子筛催化剂接触”的第二种反应条件修改为“含磷硅铝酸盐或ZSM-5的催化剂接触”，该修改除了限定催化剂外，未包括温度、压力和WHSV。因此，本专利权利要求1和4不符合专利法第33条的要求，同理，其从属权利要求2-3和5-6也不符合专利法第33条的要求。
2、本专利说明书公开不充分，不符合专利法第26条第3款的要求。实施例I没有记载本专利方法所需的有效工艺条件，即反应温度、时空速率（WHSV）和各物料的分压，本领域普通技术人员根据实施例I的记载不能实施本专利权利要求1和4的方法。实施例I中体积比为1000:1的丁烯和甲醇进料是一个从丁烯生产烯烃的转化方法，不是一个从甲醇生产烯烃的转化方法，与本专利权利要求1的技术方案没有任何关联；实施例II只用1-丁烯作为原料，实施例III定量说明反应温度对MTO C4 产物转化成轻质烯烃的影响；本专利实施例I-III不能证明当采用权利要求1和4的技术方案时就能解决其技术问题并产生预期的技术效果。证据3’是请求人I按照本专利实施例I的方法采用能提供更可靠数据的连续进料中试装置进行实验提供的试验数据并与本专利实施例I的数据进行了对比，证明当丁烯与甲醇共同进料时没有观察到丁烯转化率的提高或轻质烯烃产率的提高，说明丁烯和甲醇共同进料并没有产生任何协同效果，也即本专利权利要求1的方法根本不能解决在含氧化合物转化成烯烃的过程中提高乙烯产率的技术问题并且产生提高乙烯产率的预期技术效果。本专利实施例I的试验数据与请求人I连续进料的试验数据产生巨大差异的原因主要在于本专利实施例I根本未考虑混合进料时分压的变化（具体参见证据3’的图3）。即使本领域技术人员按照本专利公开的内容能达到提高轻质烯烃产率，本专利也没有提及要在含氧化合物转化成烯烃的过程中提高乙烯产率以及公开这样的技术方案，而且本领域技术人员根据本专利的教导不知道如何实施其技术方案来在含氧化合物转化为烯烃的过程中相对丙烯来提高乙烯的产率。因此本领域技术人员根据本专利公开的内容不能实施其发明，本专利不符合专利法第26条第3款的规定。
3、本专利权利要求1-6不具备专利法第22条第3款要求的创造性。
(1)本专利权利要求1-3相对于证据1和证据2的组合，或证据1、证据2和证据3的组合，或证据1和证据4的组合，或证据1、证据4和证据3的组合，或证据1和证据10’的组合不具备创造性。
权利要求1与证据1（参见证据1的权利要求1、5及说明书第4页第7行至第5页第3行）相比，唯一区别在于两者使用的催化剂不同，证据1使用脱铝丝光沸石催化剂，权利要求1使用含磷硅铝酸盐分子筛的催化剂。证据2教导使用SAPO催化剂将含氧化合物转化为烯烃（参见证据2第36页第5行的段落及第72页第11行的实施例2、4、7-11）。另外，证据3教导使用SAPO-34催化剂从1-丁烯和氮的混合物制造轻质烯烃（参见证据3第10页第6行至第11页第2行的实施例3和第13页第3-6行的实施例8）。由证据2和证据3可知，SAPO催化剂是一种双官能催化剂。本领域技术人员从证据1出发，根据证据2的教导，或者根据证据2和证据3的教导，很容易想到在将含氧化合物转化为烯烃的过程中使用SAPO催化剂代替脱铝丝光沸石催化剂，从而得到本专利权利要求1的方案。
证据4利用包括ZSM催化剂和SAPO催化剂的各种具体的沸石和非沸石催化剂体系由含氧化合物制造高纯度烯烃（参见证据4第2页第24-30行）。证据10’公开了可使用多种酸催化剂、沸石和SAPO进行甲醇到烃的反应，使用SAPO-34时，产物主要是C2-C4烯烃。本领域技术人员从证据1出发，根据证据4或者证据10’的教导，或者根据证据4和证据3的教导，很容易想到在将含氧化合物转化为烯烃的过程中使用SAPO催化剂代替脱铝丝光沸石催化剂，从而得到本专利权利要求1的方案。
另外，由于本专利的实施例与权利要求1的技术方案不相关，不能证明权利要求1的技术效果，因此本专利不具备显著的进步。故本专利权利要求1不具备创造性。由于证据2和证据3公开了从属权利要求2-3的附加技术特征，因此权利要求2-3也不具备创造性。
(2)本专利权利要求1-3相对于证据7和证据4的组合不具备创造性。证据7（参见权利要求7-9，第11页第12-21行的实施例，图5，第15页第1-3行，第10页第16-20行）与本专利权利要求1的不同仅在于证据7的OTO转化步骤中使用ZSM催化剂。由证据4第5页第10-20行和实施例4可见，由含氧化合物制造高纯度烯烃时，ZSM催化剂和SAPO催化剂是可以互换的。本领域技术人员从证据7出发，根据证据4的教导，很容易想到采用SAPO催化剂代替ZSM催化剂，本专利也不具备显著的进步，因此权利要求1不具备创造性。由于证据4公开了SAPO-34催化剂，因此权利要求2和3也不具备创造性。
(3)本专利权利要求4-6相对于证据2和证据3的组合，或证据4和证据3的组合，或证据6、证据2和证据3的组合，或证据6和证据4的组合不具有创造性。
为了提高轻质烯烃的产率，本领域技术人员从证据2或者证据4出发，根据证据3的教导，很容易想到使用SAPO催化剂将C4 烯烃进一步转化为轻质烯烃，从而得到本专利权利要求4的方案。证据6清楚地教导了与本专利权利要求4相同的三个步骤（参见证据6的附图以及第4页第3-20行，第6页表2）。证据6在催化和转化步骤中所用的催化剂为pentasil型的硼硅酸盐沸石，本领域技术人员公知这种催化剂是ZSM的类似物（可参见证据7第6页第3-7行）。本领域技术人员从证据6出发，根据本领域公知常识（必要时参考证据7）以及证据2和证据3的教导，或者根据证据4的教导，很容易想到用SAPO催化剂替换ZSM催化剂，从而得到本专利权利要求4的方案。另外，本专利也不具备显著的进步。因此权利要求4不具备创造性。由于权利要求5和6的附加技术特征被证据2和证据3公开，或者被证据4公开，因此权利要求5和6也不具备创造性。
4、在含氧化合物与催化剂接触转化为烯烃的过程中，反应对温度和压力非常敏感，且WHSV对应于接触时间，其对反应过程至关重要且是不可缺少的。本专利权利要求1未限定第一反应段中的压力和WHSV，本专利权利要求4未限定第一反应段中的压力和WHSV以及辅助反应段中未限定温度、压力和WHSV，因此本专利权利要求1和4缺少解决技术问题的必要技术特征，不符合专利法实施细则第21条第2款的规定。
5、本专利实施例I-III均不能证明权利要求1和4的方案能够产生提高烯烃产率的预期技术效果，因此本领域技术人员不能预先确定和评价权利要求1和4所概括的方案的效果，权利要求1和4得不到说明书的支持。另外，权利要求1和4中“含氧化合物”涵盖了各种含氧的化合物，本领域技术人员怀疑当含氧化合物为CO时不能解决所述技术问题且具有其发明效果。此外，本专利说明书未提到催化剂中除磷硅铝盐外的其它组分，因此权利要求1和4中“含有磷硅铝盐分子筛的催化剂”得不到说明书的支持。
6、由本专利说明书可知，通过第一反应段的反应生成了乙烯、丙烯和C4 烃类馏分，而本专利权利要求1和4只限定了乙烯和C4 烃类馏分，未限定丙烯，因此不符合专利法实施细则第20条第1款的规定。另外，权利要求4中“至少一部经分离的含C4 烃类馏分与含磷硅铝酸盐或ZSM-5的催化剂在辅助的反应段中接触”的“至少一部”使本领域技术人员不能清楚地知道其保护范围，不符合专利法实施细则第20条第1款的规定。
经形式审查合格后，专利复审委员会受理了上述无效宣告请求（案件编号为4W01741），于2007年6月4日向双方当事人发出《无效宣告请求受理通知书》，并将《专利权无效宣告请求书》及其附件清单中所列附件的副本转送给专利权人，要求其在指定的期限内答复，同时成立合议组对本无效宣告请求案进行审理。
针对上述无效宣告请求受理通知书，专利权人于2007年7月19日作出了答复，同时提交了下述附件：
附件1～2：同前述W401641案；
附件3：“NExCC?-Novel short contact time catalytic cracking technology”，J. Hiltunen等，Studies in Surface Science and Catalysis 134，2001，Elsevier Science B.V.，111页，复印件1页，及其中文译文(2页)；
附件4：“Synthesis and NMR characterization of organic reaction centers on solid acid catalysts”，Haw，James F.，Book of Abstracts，219th ACS National Meeting，San Francisco，CA，2000年3月26-30日(2000)，CATL-069，摘要，复印件1页，及其中文译文(1页)；
附件5：“Conversion of Alcohols (α-Methylated Series) on AIPO4 Catalysts”，J. M. Campelo等，Journal of Catalysis 151，307-314(1995)，复印件8页，及其摘要部分的中文译文(1页)。
专利权人认为：
1、本专利授权的权利要求1-6符合专利法第33条的规定。①本专利将轻质烯烃定义为“乙烯和丙烯”，提高轻质烯烃的产率意味着可能是乙烯产率的提高，或丙烯产率的提高，或乙烯和丙烯产率的提高。将权利要求1和4的主题名称中“提高轻质烯烃产率”修改为“提高乙烯产率”完全得到说明书尤其实施例记载内容的支持（参见附件1的计算结果）。此外，上述修改并不意味着将轻质烯烃重新定义为乙烯。②授权的权利要求1和4明确指出转化反应形成含乙烯馏分和含C4 馏分的产物，这隐含限定了转化反应的条件为有效形成所述产物的条件，而并非请求人II所理解的所述有效工艺条件即为温度250-600℃。这种对有效工艺条件的限定方式也完全不表示在实施本专利方案的过程中不考虑压力和WHSV。此外，原始说明书正文第4页倒数第4行和原始权利要求1-2公开了授权权利要求1的方案。③原始说明书和权利要求书中并非只公开了“非沸石的分子筛催化剂”为“磷铝硅酸盐”。原始说明书正文第5页第2段描述，适合于第一反应器的分子筛催化剂为非沸石的催化剂，它们包括但不必限于磷硅铝酸盐。“包括但不必限于”的含义在于非沸石的催化剂含有磷硅铝酸盐，还可以含有除磷硅铝酸盐之外的其它组分。原始说明书正文第5页倒数第8-7行中明确指出：催化剂可含有起惰性材料、填充剂或粘合剂作用的其它材料。因此，将原始权利要求1中的“非沸石的分子筛催化剂”修改为“含磷硅铝酸盐分子筛的催化剂”或“含有磷硅铝酸盐的分子筛催化剂”没有超出原始公开的范围。④ OTO工艺的产物组成与原料及工艺条件有关，而与馏分采用何种名称没有关系。本领域技术人员完全能够理解“含乙烯馏分”即为该工艺中的轻质烯烃馏分。“含乙烯馏分”相应于“轻质烯烃馏分”，“重质烃类馏分”相应于“含C4 烃类馏分”。对于第一反应段的接触步骤和分离步骤，接触步骤生成的“包括轻质烯烃在内的第一种产品和重质烃类馏分”的产物即为“含有乙烯馏分以及含有C4 烃类馏分的产物”；分离步骤则是将第一转化步骤的产物中含乙烯馏分与含C4 烃类馏分分离，并将至少一部分分离的含C4 烃类馏分再进行第二步转化。⑤ 至少一部分分离的含C4 烃类馏分在第一反应段中进行反应时，必然接触第一反应段中的催化剂，而将重质烃类转化为轻质烯烃的温度、压力和WHSV等条件是本领域技术人员在具体实施过程中参照现有技术通过常规实验容易确定的。⑥根据说明书正文第3页第5段的描述，授权权利要求4采用“含磷硅铝酸盐或ZSM-5的催化剂接触”来描述“包括所述重质烃类馏分与第二种分子筛催化剂接触”的第二种反应条件没有超出原始公开的范围。因此上述修改符合专利法第33条的规定。
2、本专利说明书符合专利法第26条第3款的规定。本发明要解决的技术问题是在含氧化合物转化成烯烃的过程中提高轻质烯烃的产率，作为现有技术基础上的改进发明，本专利在说明书尤其实施例中已经对作为改进之处的技术特征进行了详细描述，说明书发明详述部分就如何实施本专利方法进行了一般性描述，本领域技术人员完全能够根据说明书的教导，重复本发明的工艺并再现其技术效果。实施例中没有记载的反应条件是本领域技术人员参考说明书发明详述部分对这些参数的一般描述并通过有限的常规试验容易确定的。此外，实施例I给出了试验的压力，该压力为反应釜的总压，在反应釜的压力以及加入其中的物料组成和用量确定的情况下，所加物料中各组分的分压是相应确定的。并且在说明书和权利要求书对反应温度给出了明确限定的情况下，本领域技术人员不难理解实施例I的反应温度必定在所述范围内。附件2的声明证明本专利实施例I和II是在450℃的反应温度和25psig的总压下进行的。关于实施例I中1-丁烯和甲醇的进料比，请求人II用进料甲醇和1-丁烯的体积量直接计算甲醇与丁烯的比例是不正确的。室温和大气压下1毫升1-丁烯（气态）和1微升甲醇（液态）的摩尔比为1.66:1。另外，附件1的计算结果表明，同时进料1-丁烯和甲醇时轻质烯烃（=乙烯和丙烯）的产率（产量）意想不到的远远高于单独进料1-丁烯和甲醇的轻质烯烃产率（产量）的总和，共同进料时的乙烯产率是预想产率的3.9倍、丙烯产率是预想产率的1.4倍，因此本专利对乙烯产率的改进有出乎意料的效果，同时对丙烯产率也有提高，证明本专利实施例I实施了权利要求1的方案，解决了其技术问题并产生了预期技术效果，本专利说明书充分公开了在含氧化合物转化为烯烃的过程中提高乙烯产率的方案。同样，本领域技术人员完全能够根据实施例I和III的具体方案、结合说明书其他部分的内容和本领域常识实施本专利权利要求4的方案并达到所给出的技术效果。关于本专利实施例I中的微型间歇式脉冲反应装置，这种实验室装置的实验结果是普遍认可的，对今后的中试以及工业装置中的放大试验提供了可靠依据和合理预测。附件3-5说明脉冲反应装置是本领域常用的可靠手段。请求人II的证据3’涉及请求人I在欧洲专利异议过程中提供的试验数据，该数据是采用连续进料方式在中试装置中重复本专利实施例I得出的，表明请求人I认为实施例I中1-丁烯和甲醇的进料比与本专利权利要求1的方案相关联。但专利权人不同意请求人II由证据3’的图1和图2得出的结论，即丁烯与甲醇共同进料时相对于分别进料来说没有产生协同效果。证据3’的图1和图2中给出了使用SAPO-34时甲醇和1-丁烯的转化率，未给出所得乙烯和丙烯产物的产量，从这些图中不能获得甲醇和1-丁烯是否转化为目标产物轻质烯烃的信息，因此不能得出请求人II的上述结论。而请求人I在欧洲专利异议过程中提供的修改后的图3（参见证据3’）表明丁烯和甲醇共同进料时物流时间为1小时、2小时和3.5小时的时候所得乙烯产量（0.054、0.057、0.056）大于单独采用甲醇（无稀释剂）和1-丁烯（无稀释剂）时获得的乙烯产量之和（0.016 0.010、0.032 0.007、0.047 0.005），并且专利权人由修改后的图3的数据通过计算发现，在共同进料时1-丁烯转化为轻质烯烃的选择性（18.25%）大于单独进料时1-丁烯的选择性（16.06%），共同进料下甲醇转化为轻质烯烃的选择性（43.55%）也大于单独进料时甲醇的选择性（33.87%），因此本专利技术方案带来了意想不到的技术效果。
3、本专利权利要求1-6相对于请求人II所用的对比文件而言具备创造性。具体理由与针对请求人I的无效宣告请求书所陈述的关于创造性的答复意见基本相同。
除此之外，对于请求人II提出的证据1和证据2结合或证据1和证据4结合或证据1和证据10’结合评价权利要求1-3，专利权人认为，证据1没有给出启示，即在相同的条件下和单一反应器(段)内，SAPO分子筛能同时转化含氧化合物原料和被再循环的C4 烃类馏分，并且使轻质烯烃、尤其是乙烯的产率有显著提高，本领域技术人员没有将证据1的再循环步骤和证据2的SAPO结合在一起发挥作用的动机，证据4完全没有给出建议将C4 烃类再循环到含氧化合物到烯烃的转化步骤中可能提高轻质烯烃（尤其是乙烯）的产率；证据10’涉及使用SAPO-34由甲醇形成烃的反应机理，其相当于本专利授权权利要求1的第一转化步骤，未公开分离步骤和第二转化步骤，本领域技术人员在证据10’公开内容的基础上获得的信息是丙烯与甲醇难以在SAPO-34上进行反应，那么比丙烯具有更大动力学直径的丁烯与甲醇更难以在SAPO-34上进行反应从而转化为轻质烯烃；因此权利要求1-3具备创造性。
对于请求人II提出的证据6、证据2和证据3的组合或者证据6和证据4的组合评价权利要求4-6，专利权人认为，证据6自始至终没有提到需要在其工艺过程中对催化剂进行选择或改性，本领域技术人员不可能选择与证据6使用的硼硅酸盐沸石完全不同的SAPO分子筛；证据7在长篇论述各种可能的催化剂后提及ZSM-5催化剂有时也被称为“五元高硅沸石”催化剂，证据7的方法中使用ZSM-5的第一催化级和第二催化级明显不同于本专利权利要求4的第二转化步骤，证据7没有给出将ZSM-5沸石用于明显不同转化步骤的教导或暗示，并非如请求人II所述，本领域技术人员从证据6出发，根据本领域公知常识，必要时参考证据7，很容易想到用ZSM催化剂代替五元高硅型硼硅酸盐沸石；证据6第二步骤中的烃流在任何方面都与本专利权利要求4所述的使用含SAPO分子筛催化剂由含氧化合物到烯烃的转化方法产生的C4 烃流不同；证据2、证据3和证据4完全没有建议从含氧化合物到烯烃的转化产物中分离出C4 馏分，并通过使该C4 烃类馏分在辅助反应段通过含SAPO或ZSM-5的催化剂能被转化成更多的轻质烯烃。因此权利要求4-6具备创造性。
4、本专利授权权利要求1和4不缺少必要技术特征，符合专利法实施细则第21条第2款的规定。本专利是在已有的由含氧化合物制烯烃工艺的基础上的一项改进发明，本专利与现有技术相比使用的原料相同、工艺步骤相近，其改进在于在第一和第二转化步骤中使用了不同的催化剂，该技术特征已经明确记载在本专利授权权利要求1和4中。OTO工艺的有效工艺条件是本领域技术人员在具体实施本专利方法的过程中，在现有技术的基础上，结合本领域的常识和参照说明书发明详述部分对有效工艺条件中各个参数的一般性描述并通过有限的常规实验容易确定的。不需要在本专利授权权利要求1和4中一一记载这些常规的工艺参数。
5、本领域技术人员根据本专利说明书公开的内容，能够确定和评价授权权利要求1和4的方案，该权利要求1和4得到说明书的支持。本专利是在已有由含氧化合物制烯烃工艺的基础上的一项改进发明，在考察一项改进发明是否得到说明书支持时，对于发明与现有技术共有的技术特征或术语，并不必苛求申请人提供许多实施例来支持其保护范围。“含氧化合物”在现有技术的类似工艺中给出了宽范围的定义，参见请求人II提交的证据2第6页第2段和证据4第5页倒数第21-30行。本专利实施例中虽然只使用甲醇作为含氧化合物，但本领域技术人员结合其常识完全可以理解和接受，由甲醇转化为烯烃的化学原理可等同地应用于其他含氧化合物。本领域技术人员在现有的OTO工艺的情况下，在知晓了本专利技术方案并在具体实施时，能够对所用的含氧化合物进行恰当的选择，并能够理解可使用磷硅铝酸盐分子筛作为催化剂，从而解决所述技术问题、达到发明效果。本领域技术人员根本不会去选择如请求人II指出的如CO的无机含氧化合物。请求人II并没有提供具有说服力的证据来证明本专利的“含氧化合物”没有得到说明书的支持，其主张至多是一种推测。因此权利要求中使用的“含氧化合物”的概括是合理的。此外，授权权利要求1和4中的术语“含磷硅铝酸盐分子筛的催化剂”能够得到说明书的支持，具体理由如第1点中所述。
6、授权权利要求1和4清楚、简要地表述了请求保护的范围。授权权利要求1和4中的“含有乙烯馏分”中包含了未明确写出但暗含的丙烯，这与本专利说明书中对轻质烯烃的定义一致。授权权利要求4的特征“至少一部经分离的含C4 烃类馏分与含磷硅铝酸盐或ZSM-5的催化剂在辅助的反应段中接触”中的“至少一部”应为“至少一部分”，属于明显打字错误。“至少一部分”在化工工艺领域是被普遍接受的术语。
（四）、根据《审查指南》第四部分第三章第4.5节的规定，合议组决定对上述两项无效宣告请求（案件编号分别是W401641和W401741）进行合并审理。2007年7月31日，本案合议组向三方当事人发出《无效宣告请求口头审理通知书》，拟定于2007年9月19-20日进行口头审理。同时，合议组将专利复审委员会于2007年3月23日收到的专利权人针对编号为W401641的无效宣告请求提交的意见陈述书及其附件清单中所列附件随口头审理通知书转送给请求人I，将请求人I于2007年2月15日提交的意见陈述书及其附件清单中所列附件随口头审理通知书转送给专利权人，并将专利权人于2007年7月19日针对编号为W401741的无效宣告请求提交的意见陈述书及其附件清单中所列附件随口头审理通知书转送给请求人II。
2007年9月19-20日，口头审理如期进行，三方当事人的代理人出席了口头审理。庭审过程中，合议组就合并审理的两案的无效理由及证据逐一进行了调查，三方充分陈述了各自的意见。在此基础上确认并记录了以下事项：
(1)请求人I明确其无效宣告请求的理由和使用的证据是：权利要求1-6不符合专利法第33条的规定，使用证据9-10；权利要求1-6不符合专利法第22条第3款的规定，使用证据1-8；本专利说明书不符合专利法第26条第3款规定；权利要求1-6不符合专利法第26条第4款和专利法实施细则第20条第1款的规定。
请求人I表示，在创造性评价中，以证据1作为最接近对比文件，证据1＋证据2＋证据3或者证据1＋证据4＋证据3或者证据1＋证据8＋证据3用于评价权利要求1-3；以证据7作为最接近对比文件，证据7＋证据4用于评价权利要求1-3；以证据2作为最接近对比文件，证据2＋证据3用于评价权利要求4-6的第1方案（即在辅助的反应段中使用含SAPO的催化剂的方案），证据2＋证据5-2用于评价权利要求4-6的第2方案（即在辅助的反应段中使用含ZSM-5的催化剂的方案）；以证据4作为最接近对比文件，证据4＋证据3评价权利要求4-6的第1方案，证据4＋证据5-2用于评价权利要求4-6的第2方案；以证据8作为最接近对比文件，证据8＋证据3用于评价权利要求4-6的第1方案；以证据6作为最接近对比文件，证据6＋证据2＋证据3用于评价权利要求4-6的第1方案，证据6＋证据2＋证据7用于评价权利要求4-6的第2方案。
(2)请求人II明确其无效宣告请求的理由和使用的证据是：权利要求1-6不符合专利法第33条规定，使用证据2’；权利要求1-6不符合专利法第22条第3款规定，使用证据1-4、证据6-7和证据10’；本专利说明书不符合专利法第26条第3款规定，使用证据3’和证据10；权利要求1和4不符合专利法第26条第4款规定、专利法实施细则第20条第1款规定和专利法实施细则第21条第2款规定。
请求人II表示，在创造性评价中，以证据1作为最接近对比文件，证据1＋证据2或者证据1＋证据2＋证据3或者证据1＋证据4或者证据1＋证据4＋证据3或者证据1＋证据10’用于评价权利要求1-3；以证据7作为最接近对比文件，证据7＋证据4用于评价权利要求1-3；以证据2作为最接近对比文件，证据2＋证据3用于评价权利要求4-6；以证据4作为最接近对比文件，证据4＋证据3用于评价权利要求4-6；以证据6作为最接近对比文件，证据6＋证据2＋证据3或者证据6＋证据4用于评价权利要求4-6。
(3)专利权人对请求人I和请求人II提交的证据1-4、证据6-7以及证据10的真实性、合法性、关联性没有异议，对证据1-4、证据6-7的中文译文的准确性无异议。经核对请求人I当庭出示的证据8的原件后，专利权人对请求人I提交的证据8的真实性、合法性、关联性无异议。此外，专利权人对请求人I提交的证据9以及对请求人II提交的证据10’和证据2’的真实性均无异议。
请求人I当庭提交了证据5-1、证据5-2的原件，以及证据11-13的公证书和认证书原件（包括证据11-13的部分附件的原件）。专利权人经核对上述文件后认为，证据5-1和证据5-2的原件与复印件一致，但证据5-1和证据5-2的原件只是散页的纸张而不是装订的会议论文集，作为域外证据，缺少公证认证手续，对原件的真实性不予认可；请求人I提交的证据11-13的原件中，证据11的附件C1缺少签字且附件C1和附件D1为复印件，证据12的附件C2为复印件，证据13的附件A3-G3均为复印件，对证据11-13的真实性不予认可。专利权人还对证据5-1和证据5-2的公开出版和公开日期存有异议。请求人I承认证据5-1和证据5-2的原件未进行公证认证，证据11-13的某些附件没有原件，但认为证据11-13的附件即使是复印件也经过了公证认证，并且认为证据11-13可以证明证据5-1、证据5-2的真实性和公开性。在口头审理中，请求人I的证人彼得?R?普哈德就证据11和证据12出庭接受了质证。专利权人询问证人彼得?R?普哈德后仍然坚持证据5-1和5-2缺少公证认证手续，不认可真实性，并且坚持认为只凭一个证人证言不能证明请求人I当庭提供的会议论文集在会议上公开散发。
请求人II当庭提交了证据3’的公证书，即北京市海淀第二公证处出具的(2007)京海民证字第1808号公证书。专利权人在核实了上述公证书后仍对证据3’的真实性和关联性有异议。专利权人坚持认为证据3’作为域外证据应当经过公证认证，证据3’中的附件是欧洲异议程序中提交给欧洲专利局的，与本案没有关联性。请求人II认为上述公证书证明证据3’是真实的并且其中的附件可以从互连网下载得到，证据3’的附件是请求人I参照本专利技术方案进行的试验，与本案是有关联的，用于证明专利权人声称的协同效果并不存在。
专利权人表示附件1不作为证据使用，附件2-5用于反驳本专利说明书不符合专利法第26条第3款的无效宣告理由。请求人I经核对专利权人当庭出示的附件2的原件后，认可原件与复印件一致，但认为附件2作为证人证言，其证人未出庭作证，证人是专利权人的雇员，且附件2的证人证言在申请日后提交，不能证明申请日前的事实，因而仍然不认可附件2的真实性。请求人II经核对专利权人当庭出示的附件2-5的原件后，认为附件2的证人未出庭作证，对其真实性不予认可，未对附件3-5的真实性提出异议，同时也认可附件2-5中文译文的准确性，但请求人II认为附件3-4的公开日期在本专利优先权日之后，不能证明本专利说明书充分公开的问题，专利权人承认附件3-4不是专利法意义上的本专利的现有技术。
(4)请求人I表示其曾于2007年9月5日提交了意见陈述书，但口头审理当日合议组尚未收到该意见陈述书。鉴于此，请求人I在口头审理当庭再次提交了其于2007年9月5日提交的意见陈述书（正文共9页），合议组当庭将其转送给专利权人，并指定专利权人可以在口头审理后两周内提交书面答复意见。请求人II在当庭陈述意见的同时向合议组提交了对于证据3’中改正后的图3作出解释和说明的书面意见（共5页），合议组当庭将该书面意见转送给专利权人。三方当事人均表示在口头审理后提交的意见陈述书不需要合议组转文。
(5)在上述书面意见和口头审理中请求人II认为，通过读取证据3’修改后的图3中的数据，可以计算得出，丁烯和甲醇共同进料分别与具有稀释剂（N2）的甲醇和1-丁烯的进料相比，对于乙烯产量，在1小时和2小时处，共同进料的乙烯产量与后两者乙烯产量之和相近，在3.5小时处，共同进料的乙烯产量低于后两者乙烯产量之和，对于丙烯产量，在1小时、2小时和3.5小时处共同进料的丙烯产量都低，同样，选择性的计算结果也表明混合进料时1-丁烯或甲醇转化为轻质烯烃的选择性（1-丁烯：10.22%，甲醇：59.69%）低于单独进料时转化为轻质烯烃的选择性（1-丁烯：12.40%，甲醇：69.36%）；这证明无论产量还是选择性，本专利权利要求1的方案都未能解决提高轻质烯烃产率的技术问题，更未带来共同进料时产生协同作用的技术效果。专利权人对请求人II关于修改后的图3的数据计算和数据对比方式没有异议，但认为从修改后的图3中可以看出至少在0.5-2小时范围内共同进料的情况对乙烯产率的提高仍获得协同效果。
2007年9月21日，专利复审委员会收到了请求人I于2007年9月5日提交的意见陈述书，该意见陈述书与请求人I当庭提交的相同，主要针对专利权人关于权利要求1-6具备创造性的意见陈述提出了反驳意见。请求人I认为，1、实施例I的工艺和权利要求1的方法在工艺步骤、工艺条件和进料等方面存在明显的差异，权利要求1的方法为3个工艺步骤，实施例I只描述了一个工艺步骤，实施例I只给出了反应压力，未给出其它工艺条件特别是温度，权利要求1的进料中循环的C4 烃类仅是含氧化合物催化转化产物的一小部分，其数量不可能高于含氧化物的进料量，因此实施例I与权利要求1不属于同一技术方案，实施例I中得到的实验数据并不反映权利要求1方法的真实情况，不能用来证明权利要求1方法的效果，由本专利实施例II和III的数据来看，采用权利要求1方法得到的乙烯产率远远低于丙烯的产率，而且现有技术例如证据2已记载了在SAPO催化剂上提高乙烯产率的事实，由此专利权人基于实施例I认为权利要求1获得意料不到的效果的主张不能成立，另外，证据1的方法带来的有益效果是，(1)反应产生的热量有一部分被除去，(2)乙烯和丙烯的产率提高，(3)催化剂的寿命延长，本专利权利要求1的方法同样具有上述效果(1)和(2)，但不具有效果(3)，因此权利要求1相对于证据1实际解决的技术问题是寻找可以在甲醇等含氧化合物转化成烯烃方法中使用的新的催化剂，用来替换脱铝丝光沸石。2、非本领域技术人员有可能不清楚证据3中使用的原料（乙烯、丙烯、丁烯或其混合物）可能来自何处，甚至不知道进行这些烯烃相互转化的意义何在，但是本领域技术人员根据本领域的普通技术知识，知道证据3中使用的原料有可能来自含氧化合物到烯烃的转化工艺；本领域技术人员根据证据1～3记载的内容可以获知，SAPO分子筛可以用于MTO和OTO转化，是一种双功能催化剂，因此可以用SAPO分子筛代替证据1中的分子筛。3、即使以证据2作为最接近的现有技术，本领域技术人员仍能从证据1和3中获得启示，获得权利要求1的方法是显而易见的。
2007年10月8日，专利复审委员会收到了专利权人针对请求人I在口头审理当庭提交的意见陈述书作出的答复。专利权人认为，1、本专利实施例I的工艺与权利要求1的方法属于同一个技术方案，本领域技术人员通过有限的常规试验容易确定实施例I中的工艺条件并进行实施，且实施例中的进料1-丁烯仅是示例性地说明C4 烃馏分，以达到使本领域技术人员能够实施的目的，权利要求1的方法能获得与实施例I相似的技术效果，且所述技术效果是意料不到的；而证据1是为了显著提高丙烯的产率，由此不可能获得要对催化剂进行选择的启示，也不会提出对催化剂进行选择，以改善乙烯产率的技术问题；2、请求人I对证据3中所用原料的推断仅是一种事后诸葛亮的做法；3、请求人I所用的证据的公开日距本专利的优先权日已有十年之久，本领域技术人员一直都没有考虑要将它们结合，这从另一方面也说明了本专利权利要求的创造性所在。
同日，专利复审委员会还收到了请求人I于口头审理后提交的意见陈述书，其中附有证据14（编号续前）：据称为欧洲专利局对欧洲专利EP-B-1025068作出的异议决定书（英文，复印件7页）。请求人I以书面形式重复了在口头审理中陈述过的各项意见，主要是对证据5-1和5-2的真实性和公开性作出了进一步说明，并结合相关证据补充了对权利要求1-6不符合专利法第33条、不符合专利法第26条第4款、不符合专利法第22条第3款以及说明书不符合专利法第26条第3款的无效理由的进一步说明。请求人I认为，普哈德博士签名的会议论文集的原件、经公证认证的该会议论文集部分复印件、经公证认证的克拉夫奇克购买的会议论文集原件与普哈德博士的证言一起证明证据5-1的真实性。此外，请求人I还指出，EP-B-1025068是基于本专利的国际专利申请提交的欧洲专利申请被授予的专利权，证据14是UOP公司（即请求人I）以不具备创造性为由向欧洲专利局提交针对该欧洲专利权的异议请求后欧洲专利局作出的异议决定书，其中认为欧洲授权的权利要求4-6不具备创造性，而欧洲授权的权利要求4-6与本专利权利要求4-6实质相同，该异议决定书依据的对比文件及其组合方式与本案基本上相同。
2007年9月29日，请求人II向专利复审委员会提交了“口审的书面意见陈述”（正文共31页）。请求人II以书面形式重复了在口头审理中陈述过的各项意见，其中请求人II强调，本专利实施例I中体积比为1000:1的丁烯甲醇进料不对应权利要求1的方案，实施例I～III的脉冲实验也不对应权利要求1-6的连续进料方法，脉冲微反应器得出的反应产物分析非常不可靠，本专利实施例给出的脉冲微反应器实验数据的可靠性令人质疑；关于创造性的无效理由，请求人II进一步说明，与证据1相比，本专利权利要求1实际解决的技术问题是采用SAPO替换脱铝丝光沸石，本专利没有记载且专利权人也没有举证说明催化剂的替换带来任何有益效果，本专利的贡献在于现有技术没有将重质烯烃进一步转化而本专利将产物中的重质烃类转化为轻质烯烃；权利要求4-6中，辅助反应段使用SAPO催化剂的方案相比证据2与证据3的结合、或者证据4与证据3的结合不具备创造性，辅助反应段使用ZSM-5催化剂的方案相比于证据6和证据4的结合不具备创造性，以证据6作为最接近对比文件，其中证据6的工艺步骤、催化转化C4 烃类馏分的第二转化步骤使用的催化剂与权利要求4相同（证据6使用的五元高硅型pentasil沸石催化剂也称为ZSM-5催化剂，参见证据6第3页第9-13行或证据7第5页最后一段至第6页第1段）。
至此，合议组认为本案的事实已经清楚，可以作出无效宣告请求审查决定。
二、决定的理由
（一）关于审查文本
本案审理的基础是本专利授权公告的文本。
（二）关于无效宣告请求的理由和证据的认定
由案由部分的描述可知，合议组审理的针对本专利的无效宣告请求理由是本专利权利要求1-6不符合专利法第22条第3款的规定，不符合专利法第33条的规定，不符合专利法实施细则第20条第1款的规定，不符合专利法第26条第4款的规定；本专利说明书不符合专利法第26条第3款的规定；本专利权利要求1和4不符合专利法实施细则第21条第2款的规定。
提出无效宣告请求时和自提出无效宣告请求起一个月内补充意见陈述时，请求人I提交了证据1-13，其中证据1-10为书证，证据11-13主要为证人证言；请求人II提交了证据1-4、证据6-7、证据10和证据2’-3’以及证据10’，均为书证。在口头审理中，由于证据1-4、6-7均为专利文献，证据10是本专利国际公布的相关文件，专利权人表示对请求人I和请求人II提交的证据1-4、证据6-7以及证据10的真实性没有异议，对证据1-4、证据6-7的译文准确性无异议。在出示了证据原件或者首页和中缝盖有原件保管单位红章的复印件的情况下，专利权人对请求人I提交的证据8-9和请求人II提交的证据10’、证据2’的真实性无异议，并且也未对证据10’的译文准确性提出异议。在此情况下，合议组经核实，对证据1-4、证据6-10以及证据2’和证据10’的真实性予以认可，同时亦对证据1-4、证据6-7、证据10’的译文准确性予以认可。由于证据1-4、证据6-8和证据10’的公开日均在本专利申请日前，故它们均可以作为现有技术用于评价本专利。
对于证据5-1和证据5-2，请求人I当庭提交了证据5-1和5-2的原件。专利权人核对后认为上述证据5-1和5-2的原件只是散页的纸张而不是装订的会议论文集，且缺少公证认证手续，不认可原件的真实性。合议组认为，证明案件事实的证据应当具有真实性，对证据真实性的审查应当考察证据的形成过程，即证据的来源以及证据的内容。从来源看，证据5-1、证据5-2是域外形成的证据，理应履行公证认证手续。请求人I未履行相应的公证认证手续，合议组无法确认证据5-1和证据5-2的真实性和合法性。
证据11-13是美国伊利诺伊州公证员公证的宣誓书及其附件，涉及域外证人普哈德先生（请求人I的退休员工）和克拉夫奇克女士（请求人I的在职员工）出具的证言，其附件包括多份上述证人提供的、域外形成的书证。合议组详细考察了证据11-13的内容，宣誓书是关于证人身份的说明和申请日后如何获得证据5-1、5-2的会议论文集或论文的介绍；证据11的附件包括个人简历（附件A1）、Email信件打印件（附件B1）、信用卡收费收据复印件（附件C1）、证据5-2的论文（附件D1）；证据12的附件包括个人简历（附件A2）、证据5-1会议论文集的参加者名单（附件C2）；证据13的附件包括Email信件打印件（附件A3-B3）、发送的传真单复印件（附件C3）、DHL邮寄单和收据复印件（附件D3）、DHL网站下载的投递跟踪结果详情打印件（附件E3）、VISA帐户明细表复印件（附件G3）。合议组发现，证据12缺少附件B2，即宣誓书声称由证人普哈德参加1994年石化述评会议获得且有普哈德签名的会议论文集的部分内容（签名页、封面、目录、证据5-2的论文），证据13缺少附件F3，即宣誓书声称由证人克拉夫奇克在申请日后购买的会议论文集，而上述附件B2和附件F3均是请求人I当庭提交的，虽然请求人I当庭另外提交了附件B2的原件（即有普哈德签名的整本会议论文集），但由于附件B2与附件F3实际上是请求人I在提出无效宣告请求之日起一个月后才提交的证据，不符合《审查指南》第四部分第三章第4.3.1节关于举证期限的规定，合议组理应对请求人I当庭提交的这两份附件不予考虑。即使考虑当庭提交的附件B2和附件F3，证据11-13的公证书的公证意见仅仅是表示证人签名属实和证人经过宣誓，至于证言是否毫无虚假以及所附书证例如附件D1、附件B2、附件C2和附件F3的文字内容是否合法真实，并未经过公证机构的审查。证据11-13的美国政府认证也仅证明公证机构签署人的资格，并不对证言内容和所附书证内容起任何证明作用。证据11-13的我国驻外使领馆的认证，同样只是证明美国政府公证认证机关及其工作人员签章的真实合法，也不对证言内容和所附书证内容起到任何证明作用。由于美国出具的上述公证文书并不对公证事项（即所附书证和证人证言）的内容真实性和合法性进行审查核实，因此并不必然具有民事诉讼法上公证证据的法律效力，不能直接作为认定案件事实的依据。此外，作为证人证言，证据11-13中出具证言和提供所附书证的普哈德先生和克拉夫奇克女士与请求人I存在明显的或潜在的利害关系，尽管证据11-12的证人普哈德先生出席了口头审理和接受了质证，但是证据11-12只是单独的证人证言，普哈德先生的证言本身不足以证明普哈德先生提供的书证内容真实，而证据13的证人克拉夫奇克女士并无合理理由而未出庭接受质证，同时也没有其他证据可以佐证证据11-13的证言和所附书证内容真实；基于此，证据11-13的证言和所附书证均难以被采信。
鉴于此，请求人I主张的有普哈德先生签名的会议论文集原件（即证据12中附件B2的原件）、该会议论文集部分复印件（即证据11的附件D1和证据12的附件C2）、克拉夫奇克女士购买的会议论文集原件（即证据13中附件F3）与普哈德先生的证言均不能证明证据5-1、证据5-2内容真实。因此，合议组对证据5-1和证据5-2不予采信。
对于请求人II提交的证据3’， 据称其是欧洲专利EP1025068B1在其异议程序中异议请求人UOP（即请求人I）提交的材料，内容涉及采用连续进料方式在中试装置中重复EP1025068B1实施例I得到的试验数据以及与EP1025068B1实施例I给出的数据进行对比的结果。请求人II当庭提交了证据3’的公证书，该公证书公证了采用北京市海淀第二公证处的计算机从互联网欧洲专利局官方网站下载证据3’所述材料的全过程。合议组认为，请求人II当庭提交的公证书足以证明，证据3’来源于欧洲专利EP1025068B1的异议程序，可以从除港澳台地区外的国内公共渠道获得，根据《审查指南》第四部分第八章第2.2.2节的规定，证据3’的域内取得可以不办理域外证据的相关证明手续，合议组可以确认，证据3’确系请求人I在欧洲专利EP1025068B1的异议程序中提供的实验证据；作为实验证据，请求人I采用连续进料的中试装置重复了EP1025068B1实施例I，由于EP1025068B1与本专利属于同族专利申请，EP1025068B1实施例I与本专利实施例I相同，因此证据3’与本案有关；请求人II依据证据3’否定本专利实施例I记载的实验结果，然而作为实验证据，证据3’中采用连续进料的中试装置重复本专利实施例I而得到的试验数据是由与专利权人有明显利害关系的请求人I自行进行试验获得的，其试验的进行方式、进行过程、结果分析等可能带有请求人I的主观色彩，因此合议组认为依据证据3’尚不足以对抗本专利说明书中明确记载的实施例I的实验结果和获得的技术效果，即对证据3’的证明力不予确认。
在口头审理中，专利权人出示了首页和中缝盖有原件保管单位红章的附件3的复印件，由于请求人I和请求人II均未对专利权人提交的附件3-5的真实性及其译文准确性提出异议，在此情况下，合议组对附件3-5的真实性及其译文准确性予以认可。鉴于专利权人已经表示附件1不作为证据使用，故合议组对附件1不作评述。
至于专利权人提交的附件2，合议组认为，附件2是由埃克森美孚化学公司研究与开发部的S.N.沃格博士，即专利权人的员工，签署的经美国得克萨斯公证处于2007年3月21日公证的一份声明，该声明声称本专利实施例I和II的实验是在450℃的温度和25psig的总压下进行的。尽管专利权人在口头审理的当庭提交了附件2的公证认证书原件，但是从该公证认证书的公证意见和认证事项看，该公证书只能证明附件2原件与复印件一致，附件2中S.N.沃格博士签字属实，也就是说，附件2的形式合法，然而，从附件2的内容看其实质上是一份单独的证人证言，作为证人的S.N.沃格博士与专利权人存在明显的利害关系，该证人既未能出庭作证和接受质询，也没有其他证据可以佐证该证人所声明的内容真实可信，因此合议组对附件2不予采信。
口头审理后，请求人I还提交了证据14。根据《审查指南》第四部分第三章第4.3.1节规定，该证据14的提交超出了举证期限，并且也未提交中文译文，合议组对此不予考虑。
（三）关于专利法实施细则第20条第1款
专利法实施细则第20条第1款规定：权利要求书应当说明发明或者实用新型的技术特征，清楚、简要地表述请求保护的范围。
本案中，请求人I认为，权利要求1和4中“从含乙烯馏分中分离出C4 烃类馏分”的工艺步骤属于“从混合中分离或离析出其中某一种组分”的情况，但是含乙烯馏分中通常基本上不存在C4 烃类馏分，因而该分离工艺步骤所表达的技术含义不清楚，导致权利要求1-6没有清楚地限定请求保护的范围，不符合专利法实施细则第20条第1款的规定。
请求人II认为：由本专利说明书可知，通过第一反应段的反应生成了乙烯、丙烯和C4 烃类馏分，而本专利权利要求1和4只限定了乙烯和C4 烃类馏分，未限定丙烯，因此不符合专利法实施细则第20条第1款的规定。权利要求4中“至少一部经分离的含C4 烃类馏分与含磷硅铝酸盐或ZSM-5的催化剂在辅助的反应段中接触”的“至少一部”使本领域技术人员不能清楚地知道其保护范围，不符合专利法实施细则第20条第1款的规定。
专利权人认为，“从含乙烯馏分中分离出含C4 烃类馏分”的分离步骤的唯一合理解释是将第一转化步骤的产物中含乙烯馏分与含C4 烃类馏分分离；权利要求1和4中的“含有乙烯馏分”中包含了未明确写出但暗含的丙烯，这与本专利说明书中对轻质烯烃的定义一致；权利要求4的特征“至少一部”应为“至少一部分”，属于明显打字错误。
从上述争议中合议组发现，上述分歧的关键在于如何解读权利要求1和4，重点是关于权利要求1和4中烯烃馏分是如何切割以及权利要求1和4中的分离步骤如何理解。
合议组认为，对权利要求的解读，既不能背离本领域技术人员的立场，也不能完全抛开说明书记载的内容或无视说明书给出的特别定义而片面的、过分的局限于权利要求的字面描述。
首先，与请求人II认为本专利权利要求1和4未限定丙烯的观点类似，请求人I在无效宣告请求书中论述本专利不符合专利法第33条规定的无效理由时也认为，在权利要求1中说明书记载的轻质烯烃中的丙烯被删去而不包含在内，丙烯成了不希望的副产物；请求人I在论述本专利不具备创造性时却认为，本专利权利要求1与证据1相比的唯一区别是催化剂不同，本专利实际解决的技术问题是通过催化剂的选择进一步提高乙烯和丙烯的产率，从中可以看出，此时请求人I实际上承认了权利要求1的方法对烯烃馏分的切割与证据1相同，即乙烯和丙烯都是本专利方法希望得到的产物，显然这与认为权利要求1的方法中丙烯是不希望的副产物的上述主张自相矛盾。同样，请求人II在论述本专利不具备创造性时也认为权利要求1与证据1相比唯一的区别在于两者使用的催化剂不同，也就是说本专利权利要求1与证据1对于烯烃馏分的切割相同，乙烯和丙烯被切割为同一馏分，这同样说明，请求人II前后的主张相矛盾。
其次，根据本专利说明书第2页第3段的记载，所述提高轻质烯烃产率的OTO方法包括，在有效生成包含轻质烯烃在内的产品的条件下含氧化合物进料在第一反应器中与磷硅铝酸盐分子筛催化剂（简称SAPO催化剂）接触，将所得产物分离成轻质烯烃和含有重质烃类的重烃馏分，将所述重烃馏分循环回到第一反应器，以将至少一部分所述重质烃类转化成轻质烯烃。说明书第2页倒数第1段特别定义，所称的轻质烯烃是指乙烯和丙烯，重质烃类馏分为分子量大于丙烷的烃类的馏分。说明书第3页至第6页详细记载了第一反应器的工艺条件和所使用的SAPO催化剂。由此本领域技术人员可以清楚地理解，分离步骤是指将乙烯和丙烯这样的轻质烯烃与重质烃类分离。而本领域技术人员知道，在分子筛催化剂的择形催化作用下将含氧化合物转化为烯烃的OTO方法的产物组成基本上决定于所使用的工艺步骤、工艺条件、催化剂、进料等，因此，在权利要求1的工艺步骤、工艺条件、进料等与说明书的记载并无实质不同且所用催化剂也为SAPO分子筛的情况下，可以理解，权利要求1的OTO方法中，“含有乙烯馏分以及含有C4 烃类馏分的产物”就是说明书所记载的含氧化合物在有效生成包含轻质烯烃在内的产品的条件下与SAPO催化剂接触获得的产物，该产物中包含乙烯和丙烯以及重烃馏分等等，含乙烯馏分即指轻质烯烃馏分，包括乙烯和丙烯在内，含C4 烃类馏分即指重烃馏分，也就是分子量大
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