发明创造名称：制备环氧乙烷的方法
外观设计名称：
决定号：17156
决定日：2011-08-22
委内编号：4W100135；4W100130
优先权日：
申请（专利）号：200480005393.X
申请日：2004-02-26
复审请求人：
无效请求人：科学设计有限公司；刘菲菲
授权公告日：2008-01-02
审定公告日：
专利权人：国际壳牌研究有限公司
主审员：
合议组组长：侯曜
参审员：王晓东
国际分类号：C07D 301/10
外观设计分类号：
法律依据：专利法实施细则第20条第1款；专利法第22条第2款；专利法第22条第3款
决定要点：如果本领域技术人员根据说明书记载的内容，并考虑现有技术状况，能够清楚理解权利要求中术语的含义，则使用该术语的权利要求的保护范围是清楚的。如果权利要求请求保护的技术方案与作为现有技术的对比文件公开的技术方案相比存在区别技术特征，导致二者技术方案实质不同，则该权利要求具备新颖性。在判断创造性时，如果发明与最接近的现有技术相比存在区别特征，但是现有技术中给出了采用该区别特征来解决该最接近的现有技术所存在的技术问题的技术启示，则该发明不具备创造性。
全文：
一、案由
本无效宣告请求案涉及发明名称为“制备环氧乙烷的方法”的第200480005393.X号发明专利权（下称本专利），其最早优先权日为2003年02月28日，申请日为2004年02月26日，授权公告日为2008年01月02日。专利权人为国际壳牌研究有限公司。本专利授权公告的权利要求如下:
“1.环氧乙烷的制备方法，该方法包括：
将包含乙烯、氧和一定浓度二氧化碳的反应器进料加入到含有包含0.1-10微摩尔/克催化剂的铼的高选择性环氧化催化剂且在环氧化反应条件下操作的环氧化反应区域；
自该环氧化反应器区域产生环氧化反应器流出物；
将至少部分所述环氧化反应器流出物加入到用于使所述至少部分所述环氧化反应器流出物分离成气态塔顶流及环氧乙烷流的环氧乙烷吸收器装置；
使该气态塔顶流分成如果存在的分离部分流及剩余部分流，其中该剩余部分流为该气态塔顶流的至少30摩尔％高至100摩尔％；
将该剩余部分流作为含二氧化碳的进料气体加入到用于使该含二氧化碳的进料气体分离成二氧化碳贫化气流及二氧化碳气流的二氧化碳去除系统装置；及
使至少部分所述二氧化碳贫化气流与氧和乙烯结合，以由此形成所述反应器进料。
2.根据权利要求1的方法，其中该结合步骤进一步包括结合至少一部分所述分离部分流与所述至少一部分所述二氧化碳贫化气流、所述氧及所述乙烯，以由此形成所述反应器进料。
3.根据权利要求1或2的方法，其中该环氧化反应条件包括低于260℃的环氧化反应区域温度。
4.根据权利要求3的方法，其中该环氧化反应条件包括低于250℃的环氧化反应区域温度。
5.根据权利要求1或2的方法，其中以全部反应器进料计，该二氧化碳浓度是小于4摩尔％。
6.根据权利要求5的方法，其中以全部反应器进料计，该二氧化碳浓度是小于3摩尔％。
7.根据权利要求6的方法，其中以全部反应器进料计，该二氧化碳浓度在0.1至小于2摩尔％的范围内。
8.根据权利要求1或2的方法，其中该气态塔顶流计，该剩余部分流为至少40摩尔％高至100摩尔％。
9.根据权利要求8的方法，其中以气态塔顶流计，该剩余部分为至少50摩尔％高至100摩尔％。
10.根据权利要求9的方法，其中至少80摩尔％所述气态塔顶流是作为含二氧化碳的进料气体加入到用于分离所述含二氧化碳的进料气体的二氧化碳去除系统装置。
11.根据权利要求1或2的方法，其中该高选择性环氧化催化剂包括载体材料、以催化剂总重量计1－40重量％的银及0.1-10微摩尔/克催化剂的铼。
12.根据权利要求11的方法，其中该载体材料为α－氧化铝，且以催化剂的总重量计，银的量在5－20重量％的范围内，而铼的量在0.2-5微摩尔/克催化剂的范围内。
13.制备1，2-乙二醇或1，2-乙二醇醚的方法，其包括：
-通过权利要求1－12任一项的制备环氧乙烷的方法获得环氧乙烷，和
-将环氧乙烷转化为1，2-乙二醇或1，2-乙二醇醚。”
针对上述专利权, 科学设计有限公司(下称请求人I)于2010年01月19日向专利复审委员会提出无效宣告请求，认为本专利权利要求1－13不符合专利法实施细则第20条第1款的规定，权利要求1－9、11－12不符合专利法第22条第2款的规定，权利要求1－13不符合专利法第22条第3款的规定，其中除本专利授权公告文本外，请求人I还同时提交了以下证据I-1－I-8:
证据I-1：US5519152，公开日为1996年05月21日，复印件共5页；其中文译文（即公开号为CN1131419A的中国同族专利，其公开日为1996年9月18日），复印件共9页；
证据I-2：US5233060，公开日为1993年08月03日，复印件共6页；其部分中文译文，复印件共3页；
证据I-3：US4833261，公开日为1989年05月23日，复印件共24页；其部分中文译文，复印件共2页；
证据I-4：US5262551，公开日为1993年11月16日，复印件共8页；其部分中文译文，复印件共1页；
证据I-5：WO01/96324A2，公开日为2001年12月20日，复印件共20页；其中文译文（即公开号为CN1437590A的中国同族专利，其公开日为2003年08月20日），复印件共18页；
证据I-6：US6452027B1，公开日为2002年09月17日，复印件共4页；其部分中文译文，复印件共1页；
证据I-7：US2002/0178916A1，公开日为2002年12月05日，复印件共4页；其部分中文译文，复印件共1页；
证据I-8：EP0266015B1，公开日为1991年12月04日，复印件共38页；其中文译文（即公开号为CN87107194A的中国同族专利，其公开日为1988年07月27日），复印件共51页。
请求人I认为：
（1）本专利权利要求1中的“高选择性催化剂”不清楚。说明书中将“高选择性催化剂”定义为“其在给定温度下，比其他的环氧化反应催化剂提供较大的转化为环氧乙烷产物的转化进料百分比”（见说明书第8页第18-20行），说明书中唯一提到的“其他的环氧化反应催化剂”是“高活性环氧化反银催化剂”。由于缺乏催化剂组成成分及其比例的明确限定，假定本专利公开的高选择性催化剂是“承载的基于银的催化剂”（参见说明书第8页第21-22行）。由此，任何在给定温度下，相较于高活性环氧化反应催化剂具有更高选择性的基于银的环氧乙烷催化剂均构成本专利定义的“高选择性催化剂”。
（2）证据I-1第1栏第5－9行；附图1；第2栏第31－63行；第3栏第2行、第29－35行公开的方法与本专利的权利要求1的制备方法相同，而且权利要求1的催化剂还具体披露在被证据I-1引用的证据I-3中(参见第2栏第3－8行以及第8栏第12－15行)。因此权利要求1相对于证据I-1不具备新颖性和创造性。证据I-2第1栏第5－9行；附图1；第2栏第33－41行、第53－61行；第3栏第7－67行以及第4栏第1－15行公开的方法与本专利的权利要求1的制备方法基本相同，显而易见，证据I-2涉及用任何一种已知的载体银催化剂制备环氧乙烷的方法。因此，权利要求1相对于证据I-2缺乏创造性。
（3）权利要求2的附加技术特征已经分别被证据I-1的附图1、第3栏第29－35行以及证据I-2的附图1公开，因此权利要求2相对于证据I-1不具备新颖性和创造性，相对于证据I-2缺乏创造性。
（4）权利要求3和4的附加技术特征已经分别被证据I-1中所引用的证据I-3的表2、第15栏第29－34行以及证据I-2的第2栏第59－60行公开，因此，权利要求3－4相对于证据I-1不具备新颖性和创造性，相对于证据I-2缺乏创造性。另外，本专利权利要求3和4 对反应温度的限定仅仅是截取了证据I-5第11页第16行以及实施例部分表1教导的温度范围的下限部分及某些具体使用温度，证据I-5中的催化剂具体披露于被证据I-5引用的证据I-8中。从有利于保持催化剂活性和延长其寿命目的出发，采用较低反应温度是本领域的公知常识。
（5）权利要求5－7的附加技术特征已经分别被证据I-1中所引用的证据I-3的表2和证据I-2第2栏第37－38行所公开；此外，证据I-1第1栏第29－31行也给出了使用低水平二氧化碳的启示；因此，权利要求5－7相对于证据I-1不具备新颖性和创造性，相对于证据I-2缺乏创造性。此外，证据I-4第5栏第14－22行以及证据I-5第7页第27－28行（中译文说明书第10页第14－15行）也分别公开了上述附加技术特征。
（6）权利要求8－9的附加技术特征已公开于证据I-1附图1、第2栏第55－58行、第63行－第3栏第2行，因此，权利要求8－9相对于证据I-1不具备新颖性和创造性。此外，证据I-4第5栏第14－22行、证据I-6第1栏第16－21行、证据I-7第1页第004-005段已经给出了相应的技术启示。
（7）权利要求10的附加技术特征在于证据I-1、证据I-2中已经给出了教导，因此，权利要求10相对于证据I-1或I-2不具备创造性。此外，证据I-4第5栏的14－22行、证据6第1栏第16－21行、证据7第1页第004-005段已经给出了相应的技术启示。
（8）权利要求11的附加技术特征已公开于证据I-1中引用的证据I-3的第4栏第16－17行、第3栏第4－10行和第8栏第12－15行；权利要求12的附加技术特征已公开于证据I-1中引用的证据I-3的第4栏第16－17行、第24栏第7－9行和第8栏第12－17行。因此，权利要求11－12相对于证据I-1不具备新颖性和创造性。
（9）权利要求13的附加技术特征属于公知常识，并且也公开于证据I-5第10页第16－37行，中文译文说明书第12页倒数第2段至第13页第1段。因此，权利要求13相对于证据I-1或I-2不具备创造性，且当进一步考虑证据I-5时，权利要求13的附加技术特征也无法赋予其创造性。
（10）除上述证据外，另有5篇美国专利(第3867113号、第4904807号、第5008412号、第5008414号、第5043461号)也记载了使用可以对流出物进行分流的连续的环氧乙烷反应器制备环氧乙烷的过程，而这一过程正是本专利公开并要求保护的。本领域技术人员可以从证据I-1中获得降低二氧化碳水平的教导，或参见证据I-4以及上述5篇美国专利。此外，本专利的同族专利WO2004078736的国际检索报告X类中涉及的文件均可破坏本专利权利要求1－13的可专利性。
经形式审查合格后，专利复审委员会依法受理了上述无效宣告请求（案件编号为4W100135），于2010年04月13日向双方当事人发出《无效宣告请求受理通知书》，并将无效宣告请求书及其附件的副本转送给了专利权人，要求其在指定的期限内答复，同时成立合议组对本无效宣告请求案进行审理。
2010年05月28日，专利权人针对以上《无效宣告请求受理通知书》作出答复，并提交了权利要求书的修改替换页。其中相对于授权公告文本，将从属权利要求3和7并入独立权利要求1，删去权利要求3和5－7。修改后的权利要求书如下:
“1.环氧乙烷的制备方法，该方法包括：
将包含乙烯、氧和一定浓度二氧化碳的反应器进料加入到含有包含0.1-10微摩尔/克催化剂的铼的高选择性环氧化催化剂且在环氧化反应条件下操作的环氧化反应区域，其中该环氧化反应条件包括低于260℃的环氧化反应区域温度，并且其中以全部反应器进料计，该二氧化碳浓度在0.1至小于2摩尔％的范围内；
自该环氧化反应器区域产生环氧化反应器流出物；
将至少部分所述环氧化反应器流出物加入到用于使所述至少部分所述环氧化反应器流出物分离成气态塔顶流及环氧乙烷流的环氧乙烷吸收器装置；
使该气态塔顶流分成如果存在的分离部分流及剩余部分流，其中该剩余部分流为该气态塔顶流的至少30摩尔％高至100摩尔％；
将该剩余部分流作为含二氧化碳的进料气体加入到用于使该含二氧化碳的进料气体分离成二氧化碳贫化气流及二氧化碳气流的二氧化碳去除系统装置；及
使至少部分所述二氧化碳贫化气流与氧和乙烯结合，以由此形成所述反应器进料。
2.根据权利要求1的方法，其中该结合步骤进一步包括结合至少一部分所述分离部分流与所述至少一部分所述二氧化碳贫化气流、所述氧及所述乙烯，以由此形成所述反应器进料。
3.根据权利要求1或2的方法，其中该环氧化反应条件包括低于250℃的环氧化反应区域温度。
4.根据权利要求1或2的方法，其中该气态塔顶流计，该剩余部分流为至少40摩尔％高至100摩尔％。
5.根据权利要求4的方法，其中以气态塔顶流计，该剩余部分为至少50摩尔％高至100摩尔％。
6.根据权利要求5的方法，其中至少80摩尔％所述气态塔顶流是作为含二氧化碳的进料气体加入到用于分离所述含二氧化碳的进料气体的二氧化碳去除系统装置。
7.根据权利要求1或2的方法，其中该高选择性环氧化催化剂包括载体材料、以催化剂总重量计1－40重量％的银及0.1-10微摩尔/克催化剂的铼。
8.根据权利要求7的方法，其中该载体材料为α-氧化铝，且以催化剂的总重量计，银的量在5－20重量％的范围内，而铼的量在0.2-5微摩尔/克催化剂的范围内。
9.制备1，2-乙二醇或1，2-乙二醇醚的方法，其包括：
-通过权利要求1－8任一项的制备环氧乙烷的方法获得环氧乙烷，和
-将环氧乙烷转化为1，2-乙二醇或1，2-乙二醇醚。”
专利权人认为：
（1）本专利权利要求1中对于催化剂的表述本身是完整和清楚的，不应脱离前面的定语“包含0.1-10微摩尔/克催化剂的铼的”来理解“高选择性催化剂”；另外，术语“高选择性环氧化催化剂”是本领域熟知的，例如参见证据I-5的权利要求1和说明书第6页倒数第4－9行。此外，本专利说明书第9页第17行已经给出了明确的定义，因此，权利要求1中的术语“高选择性环氧化反应催化剂”是本领域通用的，权利要求1符合专利法实施细则第20条第1款的规定。
（2）证据I-1没有任何一项技术方案公开了本专利修改后的独立权利要求1所保护的技术方案的特定组合。请求人引用证据I-3并结合证据I-1来评价权利要求1的新颖性违背了单独对比原则，另外证据I-1中也没有清楚地描述证据I-3中公开的催化剂和反应温度。单就反应温度而言，证据I-3表2公开的范围与本专利权利要求1的范围在180摄氏度到低于260摄氏度这一范围重叠，但该范围并未具体公开在证据I-3中。因此，即使考虑证据I-3，本专利修改后的权利要求1也具备新颖性，相应地，其余权利要求相对于证据I-1也具备新颖性。
（3）证据I-1说明书第3页第10行中提到的“10-40％”没有给出单位。
（4）考虑证据I-1，本专利提供的技术效果可以看成是提供改进含铼的环氧化催化剂的性能、特别是催化剂寿命问题的解决方案，与证据I-1的技术方案以及所要解决的技术问题不同。
（5）证据I-3表2公开的催化剂温度范围“180-325℃”是一个包括了较高温度的范围，证据I-3并未教导或暗示采用本专利修改后的权利要求1限定的反应温度对于改进催化剂寿命有何益处；另外其表2中采用的二氧化碳浓度与本专利权利要求1中的二氧化碳浓度不同，因此，证据I-3也未教导或暗示权利要求1中的二氧化碳浓度，更未教导或暗示将低于260摄氏度的反应温度与“在0.1摩尔％到小于2摩尔％的范围内”的二氧化碳浓度相结合，由此，本领域技术人员根据证据I-3并不能得到本专利限定的温度范围能够与权利要求1的其他特征相结合来提高含铼催化剂寿命的启示。
（6）证据I-4采用了不同的催化剂体系，并不涉及含铼催化剂，本领域技术人员不能也不会从证据I-4中寻找改进权利要求1限定的含铼催化剂的使用寿命的方法；另外，证据I-4仅仅公开了保持在4摩尔％或低于4摩尔％的二氧化碳水平，并没有公开本专利修改后权利要求1中的二氧化碳浓度范围，也未教导或暗示该浓度对于改进含铼催化剂的使用寿命有何益处。
（7）证据I-5涉及随时间变化增加乙烯浓度。从证据I-5的公开内容（说明书第10页第15行），本领域技术人员会得出如下结论：二氧化碳浓度与证据I-5的方法无关，即使要降低二氧化碳浓度，只要二氧化碳的浓度等于或小于15摩尔％就不会对催化剂活性产生负面影响，且与低于260℃的反应温度结合而使用低二氧化碳浓度（即从0.1摩尔％到小于2摩尔％）代替常规二氧化碳浓度（即3.5或5摩尔％，如在证据I-5的实施例中所使用）并没有获得任何优点，反而会导致成本增加。因此，本领域技术人员没有任何动机将证据5泛泛提及的二氧化碳浓度与证据I-1结合。另外，证据I-5说明书第13页倒数第6－7行公开的温度260℃和二氧化碳浓度并不在权利要求1限定的范围内，而比较催化剂B并非本专利采用的含铼催化剂，因此，此温度不能用来评价创造性，且比较催化剂B的所有实验数据和实验条件都不能用来评价本专利的专利性。此外，证据I-5的对比实验结果表明，采用低的二氧化碳浓度和反应温度并未产生更好的效果，因此，本领域技术人员没有动机将其比较例中采用的温度结合到证据I-1中，也没有动机进一步降低二氧化碳浓度。
（8）本专利相对于证据I-1和证据I-3以及证据I-5的结合或者相对于证据I-1、I-3、I-4、I-5的结合并不是显而易见的；且本专利的低二氧化碳浓度和低反应温度的结合对于改进含铼催化剂寿命获得了预料不到的技术效果，实施例表1显示出改进的催化剂寿命。此外图1、2也说明，低反应温度和低二氧化碳浓度缺一不可。综上，权利要求1－13相对于证据I-1具备创造性。
（9）证据I-2不涉及含铼催化剂，其公开的反应温度均不同于权利要求1，且证据I-2也未就权利要求1中的二氧化碳浓度和温度的结合对于改进含铼催化剂的使用寿命给出启示，因此，本专利相对于证据I-2也具备创造性。
（10）关于证据I-4、I-5的意见参见前述第（6）、（7）点，因此，本专利相对于证据I-2和证据I-4以及证据I-5的结合并不是显而易见的；且本专利的低二氧化碳浓度和低反应温度的结合对于改进含铼催化剂寿命获得了预料不到的技术效果，参见前述第（8）点，综上，权利要求1－13相对于证据I-2和证据I-4以及证据I-5的结合具备创造性。
另外，证据I-1、证据I-2和证据I-4并没有公开本专利权利要求4－6的附加技术特征；此外，证据I-6没有给出环氧乙烷反应器，也没有讨论催化工艺，更没有提到催化剂，因此本领域技术人员从证据I-6中无法获得其工艺可以用于改进含铼催化剂寿命的教导。同样，证据I-7中也没有讨论环氧乙烷反应，任何催化剂。因此，即使考虑证据I-4、I-6、I-7，权利要求6相对于证据I-1或I-2也具备创造性。
（11）请求人在其意见陈述中提及的其他5篇美国专利缺少证据支持，专利权人无法认同。
综上，本专利修改后的权利要求1－9相对于证据I-1具备新颖性，相对于证据I-1或I-2或它们与请求人引用的其他证据的结合均具备创造性。
2010年06月25日，合议组将专利权人的上述答复及修改文件转送给请求人I，要求其在一个月内陈述意见。
2010年07月05日，合议组向双方当事人发出《无效宣告请求审查通知书》，告知双方当事人专利权人于2010年05月28日提交的权利要求书的修改不符合审查指南第四部分第三章第4.6.2节的规定。
2010年07月06日，合议组向双方当事人发出《无效宣告请求口头审理通知书》，拟定于2010年08月26日对本案进行口头审理。
2010年07月08日，专利权人针对以上《无效宣告请求审查通知书》作出答复，陈述了其于2010年05月28日提交的权利要求书的修改符合审查指南第四部分第三章第4.6.2节规定的理由。
2010年07月12日，专利权人再次向专利复审委员会面交了与其2010年07月08日提交的相同内容的意见陈述书，合议组于当日将此文件以面交的形式转送给请求人I。
2010年07月14日，专利权人提交《合并口头审理请求书》，请求将针对同一专利权（ZL200480005393.X）的无效宣告请求案4W100135和4W100130合并口审。
2010年07月20日，合议组再次向双方当事人发出《无效宣告请求审查通知书》，告知双方当事人在专利权人于2010年07月08日和2010年07月14日提交的意见陈述书的基础上，合议组认为专利权人于2010年05月28日提交的权利要求1-9符合审查指南第四部分第三章第4.6.2节的规定。随后，合议组通知双方当事人原定于2010年08月26日举行的口审取消。
2010年08月10日，请求人I针对2010年06月25日的《转送文件通知书》提交了意见陈述，请求人I认为：
（1）专利权人对权利要求书的修改不符合审查指南第四部分第三章第4.6.2节的规定。假定该修改符合相关规定，其也仍然缺乏专利性。以权利要求1为例，由于证据1具体公开了采用证据I-3的催化剂作为实例，而证据I-3又具体公开了与权利要求1相同的催化剂，因此权利要求1的催化剂信息隐含在证据I-1中。而且，证据I-4公开了“已知不需要高二氧化碳水平，因为其降低选择性并增加某一确定环氧乙烷产率所需的操作温度”，据此，本领域技术人员有理由采用实际可行的低二氧化碳浓度，例如证据I-5所教导的1摩尔％二氧化碳浓度，并采用低的反应温度，例如证据I-5和证据I-1所引用的证据I-3所公开温度范围的下限段。据此，权利要求1相对于证据I-1（考虑其引用的证据I-3）以及证据I-4和/或证据I-5缺乏创造性。同理，权利要求2、3和7－9也缺乏创造性。
（2）权利要求4－6的附加技术特征均涉及发送至二氧化碳去除系统装置中“剩余部分流”的比例范围，其目的在于将二氧化碳浓度控制在预定的浓度范围。在二氧化碳浓度已经教导于现有技术的前提下，这些二氧化碳浓度的控制手段是常规的，并且也公开于例如证据I-6或证据I-7中。因此，权利要求4－6也缺乏创造性。同理，权利要求1－9相对于证据I-2以及证据I-5和/或证据I-3和/或证据I-4也缺乏创造性，并且权利要求4－6进一步考虑证据I-6或者证据I-7也缺乏创造性。
2010年09月03日，请求人I针对合议组于2010年07月20日发出的《无效宣告请求审查通知书》提交了意见陈述书，同时补充提交了证据I-9，
证据I-9：US4831162，公开日为1989年05月16日，复印件共9页；其部分中文译文，复印件共1页。
请求人I认为：
（1）即使以专利权人于2010年05月28日提交的修改权项作为审查的基础文本，其仍不符合专利法、审查指南关于专利性的要求，具体参见请求人I于2010年01月19日和08月10日分别提交的“请求书”和“意见陈述”。本次意见陈述较前两次意见，补充了部分证据的引用部分，具体为：权利要求3的附加温度特征公开于证据I-3第15栏第29－34行；权利要求7的附加催化剂特征公开于证据I-3的第4栏第16－17行、第3栏第4－10行、第8栏第12－15行；同时公开于证据I-5中文译文说明书第12页第5－6行以及第13页16－17行，通过引用证据I-8的权项1、11－15；权利要求8的附加催化剂特征公开于证据I-3的第4栏第16－17行、第24栏第7－9行、第8栏第12－17行；权利要求9公开于证据I-5中文译文说明书第12页最后一段。
（2）证据I-1可作为最接近的对比文件。权利要求1的主题特征以及工艺特征集合特征具体公开于证据I-1中。证据I-l还具体披露了“美国专利US4，833，261提供了催化剂实例，并提供用于乙烯与游离氧反应生成环氧乙烷的方法的反应条件”，由此，参阅证据I-3（即US4，833，261）会了解到，权利要求1的温度特征和催化剂特征隐含公开于证据I-l中。由此可见，权利要求1与证据I-l的区别在于权项1的二氧化碳浓度特征。
（3）就二氧化碳浓度而言，证据I-l教导“二氧化碳是反应的副产物，除去一部分二氧化碳，使二氧化碳的浓度维持在预定浓度以下”；证据I-4涉及“在银基催化剂存在下的乙烯环氧化生产环氧乙烷的方法”（见第1栏第9-11行），证据I-4教导“已知不需要高二氧化碳水平，因为其降低选择性并增加某一确定环氧乙烷产率所需要的操作温度”，据此本领域技术人员有理由相信，降低二氧化碳水平能够相应降低环氧化操作温度，由此将有利于催化剂性能的保持。证据I-5则具体记载“在目前二氧化碳浓度低到lmol％是实际的，但将来可能会达到更低的浓度”。证据I-9的实施例中具体使用了1.4％和1.5％二氧化碳浓度的技术方案（见表8）。由此可见，权项1中限定的二氧化碳浓度（0.1-2摩尔％）是本领域技术人员为了保持催化剂良好性能所容易想到的技术手段。因此，权项1相对于证据I-l（考虑其引用的证据I-3）和证据I-4或证据I-5或证据I-9缺乏创造性。
（4）证据I-2也可作为最接近的对比文件。与证据I-2相比，权利要求1的区别在于权项1的催化剂特征和二氧化碳浓度特征，而后者公开于证据I-5和证据I-3中。同理，权项1相对于证据I-2和证据I-5和／或证据I-3和／或证据I-4或证据I-9也缺乏创造性。
（5）权利要求2的附加特征公开于证据I-1和I-2中，同权利要求1相似的理由，权2缺乏创造性。权利要求3的附加温度特征与证据I-1和证据I-2公开的温度范围有交叉，该温度范围在证据I-5中有明确公开；证据I-4教导了降低二氧化碳浓度可相应降低操作温度，权利要求3也缺乏创造性。
（6）权利要求4-6的附加特征的目的在于控制循环物流中的二氧化碳水平在预定范围之内。当需要降低循环物流中的二氧化碳水平时，相应增加有待处理的循环物流的比例是常规手段，其具体比例数值完全可以根据实际需要而具体取舍，无需任何创造性劳动。而且，证据I-6和证据I-7也公开了将全部或部分环氧乙烷吸收装置中的反应气体发送到一个二氧化碳吸收单元。由此可见，权项4-6缺乏创造性。
（7）权利要求7-8的附加技术特征公开于证据I-3和证据I-5所引述的证据I-8中；同理，权项7-8也缺乏创造性。权利要求9的技术特征公开于证据I-5中；另外环氧乙烷转化为1，2-乙二醇或1，2-乙二醇醚是本领域的公知用途。同上述权项1-8相似的理由，权项9缺乏创造性。
2010年09月19日，合议组向专利权人发出《转送文件通知书》，将请求人I于2010年08月10日及09月03日提交的上述答复及补充的证据转送给专利权人，并要求其在一个月内答复。
2010年11月04日，专利权人针对上述《转送文件通知书》作出答复，并再次提交了权利要求书的修改替换页。其中相对于2010年05月28日提交的权利要求书，将权利要求4（原授权权利要求8）并入权利要求1，删去权利要求4。专利权人同时还提交了下述证据：
反证I-1：韦恩先生的宣誓书及其附件1－9，复印件共62页；其中文译文，复印件共68页。
修改后的权利要求书如下:
“1．环氧乙烷的制备方法，该方法包括：
将包含乙烯、氧和一定浓度二氧化碳的反应器进料加入到含有包含0.1-10微摩尔／克催化剂的铼的高选择性环氧化催化剂且在环氧化反应条件下操作的环氧化反应区域，其中该环氧化反应条件包括低于260℃的环氧化反应区域温度，并且其中以全部反应器进料计，该二氧化碳浓度在0.1至小于2摩尔％的范围内；
自该环氧化反应器区域产生环氧化反应器流出物；
将至少部分所述环氧化反应器流出物加入到用于使所述至少部分所述环氧化反应器流出物分离成气态塔顶流及环氧乙烷流的环氧乙烷吸收器装置；
使该气态塔顶流分成如果存在的分离部分流及剩余部分流，其中该剩余部分流为该气态塔顶流的至少40摩尔％高至100摩尔％；
将该剩余部分流作为含二氧化碳的进料气体加入到用于使该含二氧化碳的进料气体分离成二氧化破贫化气流及二氧化碳气流的二氧化碳去除系统装置；及
使至少部分所述二氧化碳贫化气流与氧和乙烯结合，以由此形成所述反应器进料。
2．根据权利要求1的方法，其中该结合步骤进一步包括结合至少一部分所述分离部分流与所述至少一部分所述二氧化碳贫化气流、所述氧及所述乙烯，以由此形成所述反应器进料。
3．根据权利要求1或2的方法，其中该环氧化反应条件包括低于250℃的环氧化反应区域温度。
4．根据权利要求1的方法，其中以气态塔顶流计，该剩余部分流为至少50摩尔％高至100摩尔％。
5．根据权利要求4的方法，其中至少80摩尔％所述气态塔顶流是作为含二氧化碳的进料气体加入到用于分离所述含二氧化碳的进料气体的二氧化碳去除系统装置。
6．根据权利要求1或2的方法，其中该高选择性环氧化催化剂包括载体材料、以催化剂总重量计1-40重量％的银及0.1-10微摩尔／克催化剂的铼。
7．根据权利要求6的方法，其中该载体材料为α-氧化铝，且以催化剂的总重量计，银的量在5-20重量％的范围内，而铼的量在0.2-5微摩尔／克催化剂的范围内。
8．制备1，2-乙二醇或1，2-乙二醇醚的方法，其包括：
-通过权利要求1-7任一项的制备环氧乙烷的方法获得环氧乙烷，和
-将环氧乙烷转化为1，2-乙二醇或1，2-乙二醇醚。”
专利权人认为：
（1）修改后的权利要求1－8事实上等于原授权权利要求1、3、7、8一起和权利要求1、权利要求2、权利要求4、权利要求9－13的技术特征合并得到的权利要求，这样的修改符合审查指南的有关规定。
（2）证据I-4并不涉及含铼的高选择性环氧化催化剂，因此其不适于评价本专利的创造性；此外，证据I-6也未公开本专利所限定的特定二氧化碳浓度和特定反应温度和其它特征，也未公开本专利所限定的特定二氧化碳浓度和特定反应温度的特定组合，更未公开本专利所限定的特定二氧化碳浓度和特定反应温度和气态塔顶流被送至二氧化碳去除系统的特定比例的特定组合。
（3）证据I-9并不涉及含铼的高选择性环氧化催化剂，因此其不适于评价本专利的创造性。此外，该证据I-9也未公开本专利所限定的反应温度，二氧化碳浓度和反应温度的特定组合，二氧化碳浓度和反应温度和气态塔顶流被送至二氧化碳去除系统的特定比例的组合。此外，证据I-9表8的实验条件中同时存在多个变量，即使不考虑乙烯和氧含量的变化，在实施例16、比较例11-12中采用的一氧化氮、二氯乙烷的含量也是变量，因此，本领域技术人员从证据I-9公开的二氧化碳浓度不能、也没有任何动机想到本专利的技术方案。因此，本专利权利要求1－9相对于证据I-1－I-9的各种结合具备创造性。
（4）反证I-1用于证明了在本专利所限定的各特征的特定组合对于改善特定的催化剂（含促进量铼的高选择性环氧化催化剂）的出人意料的效果。
（5）请求将4W100135和4W100130两案合并审理。
2010年11月25日，合议组向请求人发出《转送文件通知书》，将专利权人的上述答复及修改文件转送给请求人I，并要求其在一个月内陈述意见。
2011年01月10日，请求人I针对上述《转送文件通知书》提交了意见陈述，请求人I认为：
（1）根据审查指南的规定，专利权人在现阶段只能以删除的方式修改权项，因此，将权利要求4引入权利要求1的修改以及相关修改是不允许的。
（2）本专利及引述的证据均涉及在银基催化剂存在下将乙烯进行环氧化反应以制备环氧乙烷的工艺，属于相同或相近的技术领域，本领域技术人员能够从该相同或相近的技术领域的现有技术中获得相关技术教导和技术启示。证据I-4和证据I-9在本案中主要用于补充说明权利要求中有关二氧化碳浓度特征在现有技术中己有公开／教导／技术启示。证据I-4和证据I-9与涉案专利属于相同／相近技术领域，本领域技术人员能够从中获取技术启示。
（3）反证1存在如下问题不能依法采信： ①韦恩是涉案专利的共同发明人，在本案中有利害关系；②韦恩宣誓书的提交时间，2010年11月04日，超出了举证期限；③宣誓书中所提交的用以证明“出人意料的技术效果”的数据，未记载在本专利说明书中；
阅读宣誓书的正文，也不难发现：④宣誓书附件中所谓的“数据”均来源于专利权人本身，属于单方数据，缺乏公信力；⑤所使用的催化剂是壳牌公司的“商业产品”（见宣誓书正文第6段），其组成与例如证据5中具体参引的证据8所公开的商业催化剂相同；⑥即使韦恩也未能说明权项中的工艺特征与“技术效果”之间的关联性，权项中的工艺特征，例如循环气体中“剩余部分流”所占“气态塔顶流”的比例，是本领域技术人员根据控制二氧化碳浓度的实际需要，能够容易确定的；⑦韦恩对数据的处理过程中排除了所谓“明显错误的数据”，但未说明哪些数据属于“明显错误”（见宣誓书正文第20、22段）。韦恩对数据的处理可能带有其个人的主观判断，不是对客观事物或其亲历事件的陈述；⑧韦恩有关降低二氧化碳浓度导致降低反应温度的发现（见宣誓书正文第21段），是现有技术例如证据I-4中己知的（参见请求人2010年09月03日意见陈述第3页最后一段）；⑨韦恩有关lmol％二氧化碳浓度的技术效果（见宣誓书第21、23段），是本领域技术人员从现有技术的实施中能够预料和实际获取的，这在例如证据I-1、证据I-4、证据I-5、证据I-9中均有提示（例如参见请求人2010年09月03日意见陈述第3页最后1段）；⑩壳牌公司在先前商业生产中使用约2％、1％二氧化碳浓度，这印证了证据I-5中有关二氧化碳浓度的提示，即：“在目前二氧化碳浓度低到lmol％是实际的，但将来可能会达到更低的浓度”。由此可见，壳牌公司的“商业环氧乙烷车间的生产运行”（见宣誓书正文第3段），实质上是壳牌公司对其证据I-1中所公开的对比文件专利技术的实施过程，有关的技术效果是本领域技术人员根据证据1的公开内容所能够达到的。
针对上述专利权，刘菲菲（下称请求人II）于2010年01月19日向专利复审委员会提出无效宣告请求，认为本专利授权公告文本的权利要求1-13不具备创造性，其中除本专利授权公告文本外，还同时提交了以下证据II-1－II-7:
证据II-1：US5519152，公开日为1996年05月21日，复印件共5页；其中文译文（即公开号为CN1131419A的中国同族专利，其公开日为1996年09月18日），复印件共9页；
证据II-2：WO01/96324A2，公开日为2001年12月20日，复印件共20页；其中文译文（即公开号为CN1437590A的中国同族专利，其公开日为2003年08月20日），复印件共18页；
证据II-3：US5112795，公开日为1992年05月12日，复印件共14页；其部分中文译文，复印件共1页；
证据II-4：CN1060839A，公开日为1992年05月06日，复印件共153页；
证据II-5：US4831162，公开日为1989年05月16日，复印件共9页；其部分中文译文，复印件共1页；
证据II-6：EP0266015B1，公开日为1991年12月04日，复印件共38页；其中文译文（即公开号为CN87107194A的中国同族专利，其公开日为1988年07月27日），复印件共51页；
证据II-7：US4833261，公开日为1989年05月23日，复印件共24页；其部分中文译文，复印件共2页。
请求人II认为：
（1）从本专利说明书的实验证据看，其声称的技术效果与二氧化碳浓度具有关联性。进料中二氧化碳浓度升高对高选择性催化剂活性、选择性和使用寿命有负面影响。说明书的实验证据没有提示其声称的技术效果与其他参数（例如反应温度、进料中的水含量等）有任何关联性。
（2）证据II-2公开了一种制备环氧乙烷的制备方法，该方法包括在环氧化反应条件下将乙烯、氧、任选的二氧化碳在含有0.01-15mmo1／kg铼的高选择性环氧化催化剂存在下进行环氧化反应，以生成环氧乙烷。证据II-2中使用的催化剂包括催化剂S-882，根据证据II-2说明书内容，该催化剂是Shell的商用催化剂，具体描述于证据II-6中（具体参见证据II-6权利要求1、11－15，说明书第3页第10－12行，第7页第35－37行），后者具体说明了铼含量为0.2-5mmol／kg。证据II-2没有具体公开本专利权利要求1的环氧反应流出物后处理的工艺步骤，但是，证据II-2所公开的进料、催化剂、二氧化碳的废液控制这些环氧化反应实质内容与权利要求1完全相同（具体参见证据II-2说明书第6页第8行；第8页第21－22行；第10页第10－15行；第11页第17－21行；第12页第6、14－17行，倒数第2段至第13页第1段；第13页第24行；第15页表1）。
（3）本专利权利要求1的工艺步骤是常规的步骤，公开于例如证据II-1中（具体参见证据1第1页第1段和第2页第4、6、7段以及倒数第2段至第3页第1段，第3页第3－4段、最后1段和第4页第1段；）。证据II-1中使用的催化剂是例如其所引用的证据II-7公开的催化剂（参见第2栏第3－8行、第4栏第16－17行、第8栏第12－17行、第24栏第7－9行），该催化剂的各项技术参数与本专利的高选择性环氧化催化剂相同。另外，本专利权利要求1中的剩余部分流的数值范围30-100摩尔％已为证据II-l中的循环物流之物流19的数值范围10-40％所公开（端值40％对30-100％范围的公开）。含铼催化剂也已公开于证据II-2，因此，本专利权利要求1基于证据II-l或证据II-l和证据II-2的公开内容缺乏创造性。
（4）权利要求2的附加技术特征已经被证据II-1公开（出处同上），因此权利要求2相对于证据II-1也不具备创造性。
（5）权利要求3和4 对反应温度的限定仅仅是截取了证据II-2教导的温度范围的下限部分及某些具体使用温度，从有利于保持催化剂活性和延长其寿命目的出发，采用较低反应温度是本领域的公知常识。因此，权利要求3－4的附加技术特征也无法赋予其创造性。
（6）由本专利说明书实施例1和2可知，本专利说明书中所声称的技术效果是通过降低反应物进料中二氧化碳含量而贡献的。然而，证据II-1明确公开了“在目前二氧化碳浓度低到lmo1％是实际的，但将来可能会达到更低的浓度”（见证据II-l说明书第10页第14-15行）。同时，本专利说明书的具体实施例所实际使用的二氧化碳浓度为1体积％，恰好是证据II-2中所具体公开的二氧化碳浓度。另外，证据II-3在其说明书第18栏第52-68行也公开由乙烯制备环氧乙烷的商业操作方法，其中反应温度为200℃一300℃，循环反应气中二氧化碳浓度为0.5-6体积％。证据II-3中的环氧化反应所使用的催化剂为包含金属促进剂的银基催化剂，这与证据II-2的催化剂是相同的。结合证据II-2和证据II-3可知，在涉案专利申请日前，在反应温度低于260℃下利用包含促进量的铼的高选择性环氧化反应催化剂催化乙烯和氧，在控制循环进料的二氧化碳浓度为例如0.5、1或2mol％以下，以生成环氧乙烯，实际上是商业操作方法，这些方法及其所具有的技术效果对本领域技术人员应早已不足为奇。权利要求5-7相对于证据II-1、证据II-1和证据II-2和／或证据II-3缺乏创造性。
（7）权利要求8－10对剩余部分流所占的气态塔顶流的比例进一步限定，权利要求8的比例范围已由证据II-1所公开。权利要求9和10的剩余部分流占气态塔顶流的比例是为了控制二氧化碳在循环进料中浓度的常规处理，因此，本领域技术人员完全能够根据循环进料中控制二氧化碳浓度的实际需要，来将所需比例气态塔顶流分成剩余部分流用以去除其中的二氧化碳。而二氧化碳在循环进料中的浓度实质上已经公开于例如证据II-2和证据II-3中。因此权利要求8－10均缺乏创造性。
（8）权利要求11－13的附加技术特征已公开于证据II-2，由于其所引用的权利要求缺乏创造性，权利要求11－13同样缺乏创造性。
（9）证据II-4公开了将烯烃尤其是乙烯环氧化成相应烯化氧，例如环氧乙烷的催化剂，其中载体是α-氧化铝（见权利要求8）；证据II-4具体提到催化剂中的银量通常被认为是一个经济的折衷方法，并提及于美国专利4207210中，建议环氧乙烷催化剂的银含量范围为1-25％（重量）（见说明书第13页第2段）。证据II-4进一步教导了25-60％以及25-45％的银含量范围（见说明书第19页第3段）。证据II-4还教导了其银基催化剂的铼含量范围为至少约lppmw，如至少约5ppmw，例如10-2000ppmw，通常在20-1000ppmw之间（按催化剂的总量计）（见说明书第30页第3段）。显然，本专利权利要求1、11、和12的催化剂铼含量实际上是证据II-4推荐的优选范围，权利要求12 载体以及权利要求11和12的银含量范围均被证据II-4所公开。
（10）本专利的技术方案基本上是将业已公知的含铼的银基环氧化催化剂应用于常规循环进料的环氧乙烷制备工艺中，在其工艺中根据控制循环进料中二氧化碳浓度（例如证据2和证据3公开的1％，0.5％等）的需要，按需调整气态塔顶流中待去除二氧化碳的回收物流的比例。这种常规的处理方式是本领域普通技术人员的常规技能，无需任何创造性劳动。
（11）就二氧化碳而论，它是乙烯环氧化反应生成环氧乙烷的前产物。当循环使用反应物料时，产物和副产物均需预先除去。从化学反应平衡理论的基本常识出发，这些副产物浓度的降低，将有利于反应朝生成物方向进行。而对于一给定的环氧乙烷产率而言，降低副产物浓度则无疑将有利于反应条件的温和化，从而确利于催化剂性能的保持。而且，在本专利申请日前，人们还已经发现到产物二氧化碳对催化剂活性有负面影响，例如参见证据II-2说明书第7页第22-29行，以及证据II-5说明书第13-14栏表8的试验结果，其中证明催化剂的活性在二氧化碳的浓度为1.5％时也会受到很大的影响。这些催化剂均是环氧化银基催化剂，本领域技术人员有理由相信二氧化碳对这些催化剂应有或极可能有相似的负面影响，而这将进一步促进本领域技术人员降低二氧化碳浓度并取得由此带来的各种益处。由此可知，本领域技术人员有足够动机来采取必要措施降低乙烯环氧化反应进料中的二氧化碳浓度。
（12）综上所述，本专利权利要求1－13相对于证据II-1（考虑其引用的证据II-7），证据II-1和证据II-2（考虑其引用的证据II-6）或证据II-4的组合，或进一步考虑到公知常识和/或证据II-3、证据II-5中的有关教导，均缺乏创造性。
经形式审查合格后，专利复审委员会受理了上述无效宣告请求（案件编号为4W100130），于2010年05月04日向双方当事人发出《无效宣告请求受理通知书》，并将请求人II的《专利权无效宣告请求书》及其附件的副本转送给专利权人，要求其在指定的期限内答复，同时成立合议组对本无效宣告请求案进行审理。
2010年02月09日，请求人II针对其2010年01月19日提出的无效宣告请求补充提交了意见陈述书，请求人II在该意见陈述书首页注明，使用本次提交的意见陈述附页替换原无效宣告请求书正文。该意见陈述对无效宣告请求书正文中部分证据的引用部分进行了修改。具体的实质性修改包括：在请求书正文第3页最后一行证据II-12的引用部分中增加“第5行”；在第4页第1段中增加证据II-12的引用部分“见D2第13页，第16－17行”；在该页第2段中将证据II-11的引用部分由“第4和7段”修改为“第4－7段”；在第5页第1段和第2段最后1行中将证据II-11的引用部分“第3页最后1段”分别删去；将该页第3段第6行证据II-12的引用部分由“第24行”修改为“倒数第6行”；将第6页第1段第3行证据II-12的引用部分由“第21－22行”修改为“第6段”；将第7页倒数第14行证据II-16的引用部分由“第3页第37行”修改为“第7页倒数第3行”、将该页倒数第11行证据II-16的引用部分由“第3页第10－12行”修改为“第7页第5－8行”、将该页倒数第8行证据II-16的引用部分由“第7页第35－37行”修改为“第15页第1－3行”；将第8页倒数第5行证据II-12的引用部分由“第14行”修改为“倒数第6行”；将第9页第2段中所有“D1”均修改为“D2”以及将第10页倒数第2段中证据II-12的引用部分由“第7页第22－29行”修改为“第10页第10－12行”。
2010年06月02日，合议组将请求人II补充提交的上述意见陈述书转送给专利权人，要求其在一个月内陈述意见。
2010年07月14日，专利权人针对以上《无效宣告请求受理通知书》和《专利权无效宣告请求书》作出答复，请求将委内编号为4W100130和4W100135的无效请求进行合并口审，并提交了专利权人于2010年05月28日在4W100135案中对权利要求书的修改文本和修改参考页。
2010年07月16日，专利权人针对以上《无效宣告请求受理通知书》和转文提交了意见陈述书，同时提交了权利要求书的修改文本和修改参照页。专利权人认为：
（1）鉴于专利权人已在4W100135案件中对权利要求作了修改，因此，本次意见陈述均基于上述2010年05月28日在4W100135案中提交的权利要求书进行。
（2）证据II-1没有任何一项技术方案公开了修改后的独立权利要求1技术方案中这种特定组合，证据II-1- II-7中也没有教导或暗示这种特定组合，更没有教导或暗示这种特定组合有何益处。
（3）证据II-1的目的是要降低膜分离单元中膜的面积，相对于证据II-1，本专利提供的技术效果可以看成是提供改进含铼的环氧化催化剂的性能、特别是催化剂寿命问题的解决方案。本专利通过上述（2）中所述的权利要求1的技术方案来解决上述技术问题，因此要解决的技术问题与证据II-1不同。
（4）证据II-2涉及随时间变化增加乙烯浓度的发明，其所要解决的技术问题、采取的技术手段与本专利不同。从证据II-2的公开内容（说明书第10页第15行），本领域技术人员会得出如下结论：二氧化碳浓度与证据II-2的方法无关，即使要降低二氧化碳浓度，只要二氧化碳的浓度等于或小于15摩尔％就不会对催化剂活性产生负面影响，且与低于260℃的反应温度结合而使用低二氧化碳浓度（即从0.1摩尔％到小于2摩尔％）代替常规二氧化碳浓度（即3.5或5摩尔％，如在证据II-2的实施例中所使用）并没有获得任何优点，反而会导致成本增加。因此，本领域技术人员没有任何动机将证据II-2泛泛提及的二氧化碳浓度与证据II-1结合。另外，证据II-2说明书第11页倒数第6－7行公开的温度260℃和二氧化碳浓度并不在权利要求1限定的范围内，而比较催化剂B并非本专利采用的含铼催化剂，因此，此温度不能用来评价创造性，且比较催化剂B的所有实验数据和实验条件都不能用来评价本专利的专利性。此外，证据II-2的对比实验结果表明，采用低的二氧化碳浓度和反应温度并未产生更好的效果，因此，本领域技术人员没有动机将其比较例中采用的温度结合到证据II-1中，也没有动机进一步降低二氧化碳浓度。此外，证据II-2并未具体公开本专利权利要求1中限定的催化剂的特定铼含量“0.1-10微摩尔/克催化剂”。无论是证据II-2还是其引用的证据II-6都没有公开催化剂S-882的具体组成。证据II-6没有在任何地方指出其公开的铼含量“0.2-5mmol/kg”就是商用催化剂S-882的具体组成。请求人II有关证据II-6是证据II-2的一部分的观点是错误的。
（5）证据II-3不涉及含铼催化剂。首先，由于证据II-3采用了不同的催化剂体系，本领域技术人员不能也不会从证据II-3中寻找改进本专利独立权利要求1限定的含铼催化剂的使用寿命的方法。其次，本领域普通技术人员根本没有动机将证据II-3公开的采用了不同催化剂的反应体系的反应条件（如反应温度）应用到采用含铼催化剂的反应体系中。最后，证据II-3并没有教导或暗示本专利修改后的独立权利要求1中限定的“在0.1摩尔％到小于2摩尔％的范围内”的二氧化碳浓度对于改进含铼催化剂的使用寿命有何益处。因此，即使考虑证据II-3或II-2，本专利修改后的权利要求1也具备创造性。因此，本专利的解决方案相对于证据II-1、证据II-1和证据II-2的结合或者相对于证据II-1、II-2、II-3的结合并不是显而易见的。
（6）本专利的低二氧化碳浓度和低反应温度的结合对于改进含铼催化剂寿命获得了预料不到的技术效果，实施例表1显示出与存在5-7摩尔％二氧化碳和使用261℃的初始温度时相比，当存在1摩尔％二氧化碳时的T40初始值（241℃）有高的初始选择性、活性和选择性的低平均下降速率，即改进的催化剂寿命。综上，权利要求1－13相对于证据II-1具备创造性。
（7）证据II-7公开的催化剂有各种可能，证据II-1并未在说明书中具体描述到底证据II-7公开的何种组成能够适用于证据II-1。因此，并不能导致证据II-7成为证据II-1的一部分。
（8）二氧化碳浓度的降低取决于多种因素，并非仅仅依靠从环氧乙烷制备系统中去除二氧化碳。如证据II-2第10页第16－17行所述，选择性的增加可以抑制不希望的乙烯及环氧乙烷氧化成二氧化碳和水。借助于本专利的方法，催化剂保持了很高的选择性，自然也降低了二氧化碳的生成。
（9）证据II-4并没有教导或暗示证据II-1公开的方法能够适用于证据II-4公开的催化剂，更没有教导或暗示证据II-1公开的方法能够用于改善证据II-4公开的催化剂的寿命。因此，本领域技术人员没有动机将证据II-1和证据II-4相结合。
（10）证据II-5第13-14栏表8并不涉及含铼催化剂，因此其实验结果并不能套用于采用含铼催化剂的反应体系。另外，本领域技术人员由该表的实验结果中并不能得出是二氧化碳浓度的微小差别导致了实验结果的差异，事实上，一氧化氮浓度和二氯乙烷浓度在相应实施例中的差异更为显著。
2010年07月27日，合议组向请求人II发出《无效宣告请求审查通知书》，告知请求人II拟对委内编号为4W100130和4W100135的无效请求进行合并口审，同时将专利权人对权利要求书的修改文本和修改参考页转送给请求人II。
2010年08月16日，合议组向请求人II发出《转送文件通知书》，将专利权人于2010年07月14日和07月16日提交的意见陈述书及其所附附件转送给请求人II，并要求其在一个月内进行答复。
2010年09月03日，请求人II针对上述《转送文件通知书》提交了意见陈述，同时补充提交了证据II-8：
证据II-8：US5262551，公开日为1993年11月16日，复印件共8页；其第5栏第14－22行的中文译文，复印件共1页。
请求人II认为：
（1）假定以专利权人于2010年07月16日提交的修改后的权利要求1－9作为审查的基础文本，权利要求1－9的技术特征与授权公告文本权项1、2、4、8－13相应，均公开于证据II-1、证据II-2及其引用的证据II-6和证据II-7中（参见无效宣告请求书第11节及表），证据II-3、证据II-5和证据II-8还分别涉及较低二氧化碳浓度的使用。
（2）证据II-1公开了本专利权项1的工艺特征、催化剂特征及温度特征；证据II-2公开了本专利权项1的催化剂特征、温度特征及二氧化碳浓度特征；证据II-1和II-2的组合公开了本专利权项1的全部技术特征。具体到证据II-2的实施例部分，就使用证据II-6中定义的Shell催化剂（即催化剂A为S-882）的方案而言，其采用260℃的温度和5％二氧化碳浓度，与本专利权项1的方案接近。而证据II-2表1的温度，除了老化的催化剂S-882所采用的温度高于260℃，其他催化剂，包括新鲜的催化剂S-882，所采用的温度均低于260℃。
（3）本专利权项1所采用的温度，是证据II-2实施例所实际采用的温度；所采用的二氧化碳浓度则是证据II-2所具体提示的浓度（即“在目前二氧化碳浓度低到lmol％是实际的”）。由于本专利所要解决的技术问题是催化剂的寿命问题，而降低反应温度有利于催化剂性能的保持以及将反应副产物浓度有利于反应的进行均是本领域的公知常识，因此，当面对催化剂寿命问题时，本领域技术人员在证据II-1和／或II-2的基础上，有动因降低反应温度和二氧化碳浓度，对于本专利权项1的方案，在这种动因的促使下，本领域技术人员通过有限次的实验能够达到和实现，无须创造性劳动。
（4）上述公知常识与证据II-8第5栏第14-17行的教导“己知不需要高二氧化碳水平，因为其降低选择性并增加某一确定环氧乙烷产率所需要的操作温度”一致。证据II-8涉及“在银基催化剂存在下的乙烯环氧化生产环氧乙烷的方法”（见第1栏第9-11行），与本专利技术领域相同。显然，根据上述公知常识和／或证据II-8的教导，本领域技术人员有动因降低反应温度和二氧化碳浓度并由此伴随操作温度的降低。本专利权项1仅仅采用已知的催化剂，应用于己知的环氧化工艺中按公知常识或现有技术明确的教导降低二氧化碳浓度并由此伴随操作温度的降低，权项1无创造性。同理，并基于请求书第13-22节的理由，权项2-9也缺乏创造性。
（5）就二氧化碳浓度而论，除了证据II-2和证据II-8的提示和教导外，证据II-3涉及二氧化碳浓度为0．5-6体积％，证据II-5的实施例也具体使用了含14％和1.5％的二氧化碳浓度的技术方案，本专利权项1中二氧化碳浓度因此是本领域技术人员在申请日前根据实际需要能够采用的已有技术。
（6）综上，专利权人的答复意见不能成立，本专利修改后的权利要求1-9相对于证据II-1和证据II-2（必要时考虑其引用的证据II-7和／或证据II-6）缺乏创造性；当进一步考虑证据II-3或证据II-5或证据II-8的教导，或替代证据II-2考虑所述教导时，也缺乏创造性。
2010年09月19日，合议组向专利权人发出《转送文件通知书》，将请求人II的以上意见陈述转送给专利权人，并要求其在一个月内进行答复。
2010年11月04日，专利权人针对上述《转送文件通知书》作出答复，并再次提交了权利要求书的修改替换页。其中相对于第一次修改文本，将权利要求4（原授权权利要求8）并入权利要求1，删去权利要求4。专利权人同时还提交了下述证据：
反证II-1：韦恩先生的宣誓书及其附件1－9，复印件共62页；其中文译文，复印件共68页。
修改后的权利要求书与专利权人于同日在4W100135案中对权利要求书的修改相同。
专利权人认为：
（1）修改后的权利要求1－8事实上等于原授权权利要求1、3、7、8一起和权利要求1、权利要求2、权利要求4、权利要求9－13的技术特征合并得到的权利要求，这样的修改符合审查指南的有关规定。
（2）证据II-8并不涉及含铼的高选择性环氧化催化剂，因此其公开内容并不适于评价本专利的创造性；此外，证据II-8也未公开本专利所限定的特定二氧化碳浓度和特定反应温度和其它特征，也未公开本专利所限定的特定二氧化碳浓度和特定反应温度的特定组合，更未公开本专利所限定的特定二氧化碳浓度和特定反应温度和气态塔顶流被送至二氧化碳去除系统的特定比例的特定组合。
（3）反证II-1用于证明了在本专利所限定的各特征的特定组合对于改善特定的催化剂（含促进量铼的高选择性环氧化催化剂）的出人意料的效果。
（4）请求将4W100135和4W100130两案合并审理。
2010年11月25日，合议组向请求人发出《转送文件通知书》，将专利权人的上述答复及修改文件转送给请求人II，并要求其在一个月内陈述意见。
2011年01月10日，请求人II针对上述《转送文件通知书》提交了意见陈述，请求人II认为：
（1）根据审查指南的规定，专利权人在现阶段只能以删除的方式修改权项，因此，将权4引入权1的修改以及相关修改是不允许的。
（2）本专利及引述的证据均涉及在银基催化剂存在下将乙烯进行环氧化反应以制备环氧乙烷的工艺，属于相同或相近的技术领域，本领域技术人员能够从该相同或相近的技术领域的现有技术中获得相关技术教导和技术启示。证据II-8在本案中引述的主要作用，是补充说明权利要求中有关二氧化碳浓度特征在现有技术中己有公开／教导／技术启示。鉴于证据II-8与本专利属于相同／相近技术领域，本领域技术人员能够从这样的现有技术中获取技术启示。
（3）反证II－1存在问题不能依法采信（注，与请求人I对反证I-1的观点一致，具体内容略）。
2011年01月25日，本案合议组向请求人I、请求人II及专利权人发出《无效宣告请求口头审理通知书》，拟定于2011年03月09日对该专利权的上述两项无效宣告请求进行合并口头审理，同时将请求人I、请求人II于2010年01月10日提交的意见陈述书分别转送给专利权人，要求其在一个月内进行答复。
2011年03月09日，口头审理如期进行，各方当事人的代理人均出席了口头审理。合议组当庭告知了合议组成员的变更情况，各当事人对合议组成员均无回避请求。合议组就本无效宣告请求案的无效理由及证据逐一进行了调查，各当事人均充分陈述了各自的意见，在此基础上，合议组记录了以下事项：
（1）请求人I和请求人II认为，应以专利权人于2010年05月28日提交的第一次修改文本作为审查基础，专利权人于2010年11月04日提交的第二次修改文本不符合《审查指南》的相关规定，不能被接受。合议组当庭宣布口头审理以专利权人于2010年11月4日提交的权利要求书为基础进行。
（2）针对专利权人于2010年11月04日提交的权利要求第1－8项，请求人I当庭确定其无效宣告的理由为：权利要求1－8相对于证据I-1不具备新颖性；权利要求1－8不符合专利法实施细则第20条第1款的规定；权利要求1－8相对于证据I-1－I-9不具备创造性，具体结合方式为：权利要求1：证据I-1（考虑其引证的证据I-3），或进一步考虑证据I-4/证据I-5/证据I-9；证据I-2＋证据I-3＋证据I-4/证据I-5/证据I-9；请求人II当庭确定其无效宣告的理由为：权利要求1－8相对于证据II-1－II-8不具备创造性，具体结合方式为：权利要求1－8：证据II-1＋证据II-2；证据II-1（考虑其引用的证据II-7）＋证据II-2（考虑其引用的证据II-6），或进一步考虑证据II-8/证据II-3/证据II-5。
（3）请求人II当庭放弃使用证据II-4。
（4）专利权人对证据I-1－I-9以及证据II-1－II-8的真实性不予认可，对中译文的准确性没有异议。合议组当庭要求请求人I和II于口审后3个工作日内提交用于完善证据I-1－I-9以及证据II-1－II-3和II-5－II-8法定形式的证明文件。
（5）专利权人当庭提交了反证I-1的公证认证原件，经请求人I当庭核实，复印件与原件一致。请求人I不认可反证I-1的真实性、合法性和公开性,对译文的准确性无异议；请求人II对反证II－1的意见与请求人I对反证I－1的意见完全相同。
（6）请求人I认为，根据原文记载，证据I-3中文译文第8栏第12－17行中铼含量的计量单位存在打字错误，应为毫摩尔/千克，即微摩尔/克。专利权人反对请求人I对该处译文进行更正。
（7）请求人I认为：本专利权利要求1中的“高选择性催化剂”不清楚：根据说明书的记载，假定本专利的高选择性催化剂是“承载的基于银的催化剂”，则任何在给定温度下，相较于高活性环氧化反应催化剂具有更高选择性的基于银的环氧乙烷催化剂均构成本专利定义的“高选择性催化剂”。
（8）专利权人认为：证据I-1和I-3未公开权利要求1的反应温度特征、二氧化碳浓度特征和剩余部分流的比例特征以及催化剂特征。本专利相对于证据I-1实际解决的技术问题是要改善含铼高选择性催化剂的性能和产率，通过控制二氧化碳的浓度，延长了催化剂的寿命，提高了催化剂的性能，证据I-1和I-3并未给出将二氧化碳浓度降低到2％以下的启示，且其他证据也未给出二氧化碳浓度低于2％会延长催化剂寿命的教导。
（9）反证I－1和II－1的出证人韦恩?埃罗尔?埃文斯出席了本次口头审理，向合议组及对方当事人出示了其护照，并以发明人的身份围绕反证I-1和反证II-1的内容以及本专利涉及的一些技术问题接受了合议组询问及双方当事人的质证。证人的主要观点为：反证I-1和反证II-1描绘了两次使用同样的催化剂在商业装置上的运行，第一个运行周期二氧化碳浓度均高于2％，反应温度均高于预期；第二个运行周期二氧化碳浓度远低于1％，反应温度均低于260℃。能够使得二氧化碳浓度如此降低是由于二氧化碳系统进行了巨大的改造，由此该低二氧化碳浓度使得第二个运行周期的周期长度和催化效率较第一个运行周期有了巨大的改善。本专利正是基于发现了二氧化碳浓度较低会导致反应温度的较低，从而使反应效率提高、催化剂寿命延长而完成的。
2011年3月14日，请求人I和II针对口头审理时合议组要求其庭后提交用于完善证据法定形式的证明文件提交了意见陈述书。
至此，合议组认为本案的事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1.关于审查文本
专利权人于2010年5月28日第一次提交了权利要求书的全文修改替换页（共9项权利要求），其中相对于授权公告文本，将从属权利要求3和7并入独立权利要求1，并删去权利要求3和5－7；2010年11月4日，专利权人第二次提交权利要求书的全文修改替换页（共8项权利要求）（详见案由部分），其中在前次修改的基础上，将从属权利要求4（对应于授权公告文本中的从属权利要求8）并入权利要求1，删去权利要求4。
审查指南第四部分第三章第4.6.2节指出：“权利要求的合并是指两项或者两项以上相互无从属关系但在授权公告文本中从属于同一独立权利要求的权利要求的合并。在此情况下，所合并的从属权利要求的技术特征组合在一起形成新的权利要求。该新的权利要求应当包含被合并的从属权利要求中的全部技术特征”。
专利权人提交的第一次修改文本中，权利要求1相当于授权公告文本中权利要求3和7的合并，请求人I和II也认可这种修改方式；专利权人提交的第二次修改文本中，权利要求1相当于授权公告文本权利要求3、7和8的合并，权利要求2－8相当于授权公告文本的权利要求3、7和8与权利要求2、4、9－13的合并。可见，第二次修改后的权利要求1中包括了授权公告文本权利要求3、7和8的全部技术特征，因此，专利权人第二次修改后的权利要求1－8属于《审查指南》规定的合并式修改。
请求人I和II均认为，根据《审查指南》的规定，专利权人在进行第二次修改的阶段只能以删除方式修改权利要求，因此，第二次的修改中将权利要求4引入权利要求1的修改方式不符合审查指南的相关规定，不同意以该文本作为审查基础。
对此，合议组认为：针对专利权人的第一次修改文本，请求人I和II分别在规定期限内补充了证据I-9和II-8。《审查指南》第四部分第三章第4.6.3节指出：针对请求人增加的无效宣告理由或者补充的证据，专利权人可以以合并的方式修改权利要求书。由此可见，专利权人进行第二次修改的时机并不违反《审查指南》的相关规定。
综上，专利权人于2010年11月4日进行第二次修改的时机和修改方式均符合审查指南的规定，因此，本无效宣告请求审查决定针对的文本是专利权人于2010年11月4日提交的权利要求第1－8项、本专利授权公告文本的说明书第1－12页、说明书附图第1－2页和说明书摘要（下称无效决定文本）。
2.关于证据
请求人I共提交了9份证据，请求人II共提交了8份证据，均为专利文献。
请求人II当庭表示放弃使用证据II-4，因此，合议组对证据II-4不予考虑。
专利权人不认可证据I-1－I-9以及证据II-1－II-8的真实性。合议组当庭要求请求人I和II于口审后3个工作日内向合议组提交用于完善证据I-1－I-9以及证据II-1－II-3和II-5－II-8法定形式的材料。
对此，请求人I和II于2011年3月14日分别提交了意见陈述书，请求人I和II均认为：①上述证据均可以由各专利机构的官方网站获取，来源合法，内容真实；②请求人I和II于2011年3月11日前往国家知识产权局，但工作人员表示，目前仅向公众提供外国专利文件的复印件，不提供加盖公章服务。
经合议组向国家知识产权局相关部门进行核实，证实其时国家知识产权局的确不对外国专利文件的复印件提供加盖公章服务。鉴于上述证据均为专利文献，且专利权人没有就其不认可真实性的观点进行任何具体说明或提供证据加以证明，合议组经核实后认可上述证据的真实性。
反证I-1和II-1内容相同，是本专利的发明人之一，韦恩?埃罗尔?埃文斯的声明，专利权人当庭提交了上述反证的公证认证原件。请求人I和II不认可上述反证的真实性、合法性和公开性。
对此，合议组认为：反证I-1和II-1的出证人韦恩?埃罗尔?埃文斯是专利权人的雇员，也是本专利的发明人之一，与本案有直接利害关系。虽然公证认证文件能够证明反证I-1和II-1确实由证人韦恩?埃罗尔?埃文斯出具，但是，对于其中所涉及的内容是否客观、真实，该公证认证文件并不能够予以证明。基于上述理由，反证I-1和II-1不能单独作为认定其所主张内容真实客观的依据，在无其它证据可以与反证I-1和II-1相互印证的前提下，合议组对反证I-1和II-1不予采信。
专利权人对证据I-1－I-9以及证据II-1－II-8的中译文准确性没有异议。请求人I当庭提出对证据I-3第8栏第12－17行的中文译文中铼含量的单位进行更正，认为此处应当是“毫摩尔/千克”，即微摩尔/克，中文译文中的“微摩尔/千克”系打字错误。专利权人不同意进行上述更正，认为应当以提出无效宣告请求时提交的中文译文为准。经合议组核实，证据I-3中文译文中此处的确存在翻译错误，应当为 “毫摩尔/千克”，因此，证据I－3的中文译文以上述更正后的为准。
3.关于专利法实施细则第20条第1款
专利法实施细则第20条第1款规定，权利要求书应当说明发明或者实用新型的技术特征，清楚、简要地表述请求保护的范围。
如果本领域技术人员根据说明书记载的内容，并考虑现有技术状况，能够清楚理解权利要求中术语的含义，则使用该术语的权利要求的保护范围是清楚的。
请求人I认为，本专利权利要求1中的“高选择性催化剂”不清楚。说明书中将“高选择性催化剂”定义为“其在给定温度下，比其他的环氧化反应催化剂提供较大的转化为环氧乙烷产物的转化进料百分比”（见说明书第8页第18-20行），说明书中唯一提到的“其他的环氧化反应催化剂’是“高活性环氧化反银催化剂”。假定本专利公开的高选择性催化剂是“承载的基于银的催化剂”（参见说明书第8页第21-22行）。由此，任何在给定温度下，相较于高活性环氧化反应催化剂具有更高选择性的基于银的环氧乙烷催化剂均构成本专利定义的“高选择性催化剂”。因此权利要求1不符合专利法实施细则第20条第1款的规定。
本专利说明书第1页第2段记载，“对一给定的环氧乙烷的产率而言，高选择性催化剂比高活性催化剂使用较高的反应温度，且其比传统的高活性环氧化反应催化剂显示出较快的催化剂减活化速率”；说明书第6页倒数第3段记载，“本发明的高选择性催化剂包括铼促进剂组分。而且除了铼组分以外，高选择性的催化剂也可进一步含有促进量的碱金属促进剂或另外的金属促进剂，或两者均含。适当的高选择性催化剂详述于美国专利第4,761,394和4,766,105号中，将其结合于此供参考”。
经合议组核实，本专利说明书提供的上述两篇美国专利（第4,761,394和4,766,105号）为证据I-8的同族专利，证据I-8说明书第6页第1段记载，“本发明着手提供改进的环氧乙烷催化剂并涉及含银、载体、铼和至少另一种金属的组合物……，该组合物含催化有效量的银、助催化量的铼或其化合物以及助催化量的至少一种其它金属或其化合物”；说明书第14页倒数第3段记载，“较优选的改进是指与相同的银、载体和其它金属助催化化合物但不含铼的组合物在相同的反应条件下所显示的性能相比，用含铼的催化剂所获得的那些改进”；说明书第24页记载，“在这组中更优选是这样一些催化剂，该催化剂在给定氧转化率下所获得的选择性高于在相同反应条件下用相同的银、载体和其它金属助催化剂但不含铼的组合物所获得的选择性”。
合议组认为：根据本申请说明书的上述记载，“高选择性催化剂”本身已是为本领域所熟知的概念，例如参见以美国专利第4,761,394和4,766,105号或证据I-8所代表的现有技术。而由证据I-8的上述记载可以看出，现有技术已知所述的“高选择催化剂”正是指代那些含催化有效量的银、助催化量的铼或其化合物以及助催化量的至少一种其它金属或其化合物的一类催化剂组合物，其相对于其他组成相同但不含铼的催化剂而言选择性提高；而本专利权利要求1在上述基础上进一步限定了“高选择性催化剂”中的铼的含量为0.1-10微摩尔/克催化剂，因此，本领域技术人员根据说明书记载的内容，并考虑现有技术状况，能够清楚理解权利要求1中术语“高选择性环氧化催化剂”的含义，由此使用该术语的权利要求1的保护范围是清楚的，权利要求1符合专利法实施细则第20条第1款的规定。
4．关于专利法第22条第2款
专利法第22条第2款规定：新颖性，是指在申请日以前没有同样的发明或者实用新型在国内外出版物上公开发表过、在国内公开使用过或者以其他方式为公众所知，也没有同样的发明或者实用新型由他人向国务院专利行政部门提出过申请并且记载在申请日以后公布的专利申请文件中。
如果权利要求请求保护的技术方案与作为现有技术的对比文件公开的技术方案相比存在区别技术特征，导致二者技术方案实质不同，则该权利要求具备新颖性。
就本案而言，权利要求1－7保护制备环氧乙烷的方法，权利要求8保护由权利要求1－7的方法制备的环氧乙烷制备1，2-乙二醇或1，2-乙二醇醚的方法（详见案由部分）。
请求人I认为：证据I-1公开了权利要求1的全部特征：“环氧乙烷的制备方法”在证据I-1的权利要求1及说明书第1页第2行被公开；“低于260℃的环氧化反应区域温度”在证据I-1第2页第17―18行及证据I-1引用的证据I-3表2中被公开；“0.1―10微摩尔/克催化剂的铼的高选择性环氧化催化剂”在证据I-1引用的证据I-3中文译文第2页第1、3段中被公开；二氧化碳的浓度“0.1至小于2摩尔%”在证据I-3的表中被公开；“自该环氧化反应器区域产生环氧化反应器流出物”在证据I-1第2页倒数第2段被公开；“将至少部分所述环氧化反应器流出物加入到用于使所述至少部分所述环氧化反应器流出物分离成气态塔顶流及环氧乙烷流的环氧乙烷吸收器装置”在证据I-1的第2页倒数第1行至第3页第2行被公开；“使该气态塔顶流分成如果存在的分离部分流及剩余部分流，其中该剩余部分流为该气态塔顶流的至少40摩尔％高至100摩尔％”在证据I-1的说明书第3页第9―12行被公开；“将该剩余部分流作为含二氧化碳的进料气体加入到用于使该含二氧化碳的进料气体分离成二氧化破贫化气流及二氧化碳气流的二氧化碳去除系统装置”在证据I-1说明书第3页第7―9行被公开；“使至少部分所述二氧化碳贫化气流与氧和乙烯结合，以由此形成所述反应器进料”在证据I-1第4页第2段被公开。因此权利要求1相对于证据I-1不具备新颖性。
专利权人认为：请求人引用证据I-3来评价本专利的新颖性，不符合单独对比原则。另外，证据I-3中公开了很多种方案，并且公开的数值都很宽泛。
经合议组核实，在请求人主张使用的证据I-1上述部分中，主要涉及两类技术内容，其中：
第①部分为证据I-1直接记载的内容，涉及一个环氧乙烷制备工艺流程，具体来说，证据I-1的权利要求1和说明书第1页第2行（此处为译文页码，下同）记载，“一种制造环氧乙烷的方法”、“本发明涉及一种制造环氧乙烷的方法”；说明书第2页第17―18行并未涉及环氧化反应区域温度，此处记载，“让乙烯和游离氧反应，生成环氧乙烷。反应器2装有合适的催化剂。美国专利US4833261提供了催化剂实例”；证据I-1说明书第2页倒数第2段记载，“反应器流出物通过管线4从反应器2中排出。反应器流出物含有环氧乙烷、二氧化碳、甲烷和氩”；证据I-1说明书第2页倒数第1行至第3页第2行记载，“在脱除环氧乙烷单元6中从反应器流出物中除去环氧乙烷。通过两个物流完成脱除。含环氧乙烷的物流通过管线8从脱除环氧乙烷单元6中除去，而循环物流通过管线9除去”；证据I-1说明书第3页第7―12行记载，“含二氧化碳的物流通过管线23从脱除二氧化碳单元22中排出。而二氧化碳含量减少的经处理的物流通过管线24排出。侧线物流16的流量为循环物流流量的1-5％，而物流19的流量为循环物流流量的10-40％，而物流18的流量为平衡流量。在另一个实施方式中，可以从主物流中除去二氧化碳，从而可省略分流主物流的步骤”；证据I-1说明书第4页第2段记载，“来自脱除二氧化碳单元22的经处理的物流24和来自膜分离单元30的经处理的物流33与未处理的物流18合并，并通过管线40和1送入反应器2。补充反应物，乙烯和含游离氧的气体以及甲烷通过通到管线40的管线42送入反应器2”；
而第②部分涉及证据I-1的引证文献证据I-3记载的内容，具体来说，证据I-3中文译文第2页第1、3段记载，“以金属计算铼，在载体上或催化剂中附载的优选的量大概为0.1-10微摩尔/千克，更优选的量为0.2-5微摩尔/千克”、“权利要求9的方法，其中的催化剂中的银含量为总催化剂的5-20重量％”；证据I-3的表2中二氧化碳浓度为“2-40％”，反应温度为“180-325℃”。
合议组认为：（1）对于上述第②部分而言，证据I-1说明书第2页倒数第3段指出在其附图所示的反应流程中，“反应器2装有合适的催化剂，美国专利US4833261提供了催化剂实例，并提供用于乙烯与游离氧反应生成环氧乙烷的方法的反应条件”。美国专利US4833261即证据I-3，根据证据I-1说明书的上述明确指引可以认为证据I-3所述的催化剂和环氧化反应条件是证据I-1中隐含且直接地、毫无疑义地确定的技术内容，专利权人所称的“不符合单独对比原则”的理由不能成立。
关于二氧化碳浓度，请求人I主张，证据I-1引用的证据I-3表2中二氧化碳浓度为“2-40％”是对本专利权利要求1中“二氧化碳浓度”特征的公开。经合议组进一步核实，上述二氧化碳浓度是证据I-3中唯一记载的二氧化碳浓度，即在证据I-3中关于二氧化碳浓度并不存在多种选择的可能，因此可以认为二氧化碳浓度为“2-40％”是证据I-1中隐含且直接地、毫无疑义地确定的技术内容。但本专利权利要求1中限定的二氧化碳特征为“0.1至小于2摩尔％”，其保护范围中并不包括2摩尔％这一端点；另外，证据I-3表2中的二氧化碳浓度也未给出计量单位。因此，实际上证据I-3没有公开本专利权利要求1中二氧化碳浓度为0.1至小于2摩尔％这一特征，进而，也不能认为证据I-1的上述第②部分内容公开了本专利权利要求1中“二氧化碳浓度”这一特征。
关于反应温度，经合议组进一步核实，证据I-3中除表2中公开的“180-325℃”温度范围外，在其具体的实施例中还涉及该范围内的多个具体的温度值，而证据I-1中并未指明其反应器2使用的是证据I-3中哪个温度值或范围，因此，本专利权利要求1中的温度特征“低于260℃”也并未被证据I-1的上述第②部分内容公开。
关于反应催化剂，合议组查明，证据I-3涉及的是一类环氧化反应催化剂，其中除中文译文第2页第1、3段涉及的限定了铼的负载量的优选催化剂之外还包括了多种具体的催化剂。而证据I-1中并未指明其反应器2使用的是证据I-3中所述的哪种具体的催化剂，更未明确使用的就是证据I-3中文译文第2页第1、3段涉及的上述催化剂。由此可见，本专利权利要求1中的催化剂特征“0.1-10微摩尔/克催化剂的铼的高选择性环氧化催化剂”也并未被证据I-1的上述第②部分内容公开。
（2）包括请求人主张的第①部分的证据I-1说明书第2页倒数第3段至说明书第4页第2段涉及的是证据I-1的一个环氧乙烷制备工艺流程：在反应器2中，在甲烷和杂质如二氧化碳和氩存在下，让乙烯和游离氧反应，生成环氧乙烷。反应器2装有证据I-3所述的催化剂。反应器流出物通过管线4从反应器2排出。反应器流出物含有环氧乙烷、二氧化碳、甲烷和氩。在脱除环氧乙烷单元6中从反应器流出物中除去环氧乙烷。含环氧乙烷的物流通过管线8从脱除环氧乙烷单元6中除去，而循环物流通过管线9除去。经压缩的循环物流在管线12中分成侧线物流16和主物流。主物流又分成两股物流18和19。二氧化碳在脱除二氧化碳单元22中从物流19中除去。含二氧化碳的物流通过管线23从脱除二氧化碳单元22中排出。而二氧化碳含量减少的经处理的物流通过管线24排出。侧线物流16的流量为循环物流流量的1-5％，而物流19的流量为循环物流流量的10-40％，而物流18的流量为平衡流量。
将证据I-1的上述工艺流程与本专利权利要求1进行对比可知，除上述二氧化碳浓度特征、反应温度特征和催化剂特征外，证据I-1所述的循环物流相当于本专利的气态塔顶流，证据I-1所述的物流18相当于本专利的分离部分流，证据I-1所述的侧线物流16及物流19相当于本专利的剩余部分流。其中侧线物流16及物流19的流量分别为循环物流流量的1-5％和10-40％，但该流量并未给出计量单位，根据本领域的通常理解，该计量单位应为体积％。由此可见，本专利权利要求1中剩余部分流的比例“至少40摩尔％高至100摩尔％”也未被证据I-1明确公开。
由于证据I-1与本专利之间存在上述区别技术特征，因此导致二者技术方案实质不同。本专利权利要求1相对于证据1具备新颖性，符合专利法第22条第2款的规定。
在权利要求1具备新颖性的情况下，从属权利要求2－7以及引用权利要求1的独立权利要求8也符合专利法第22条第2款的规定。
5.关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定，创造性，是指同申请日以前已有的技术相比，该发明有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型有实质性特点和进步。
在判断创造性时，如果发明与最接近的现有技术相比存在区别特征，但是现有技术中给出了采用该区别特征来解决该最接近的现有技术所存在技术问题的技术启示，则该发明不具备创造性。
本专利权利要求1保护一种制备环氧乙烷的方法（具体见案由部分）。
如前所述，证据I-1的上述技术方案与本专利权利要求1的区别技术特征在于：①进料中的二氧化碳浓度，本专利权利要求1中为以环氧化反应器进料总量计在从0.1至低于2摩尔％的范围内，证据I-1中未公开；②环氧化反应的温度，本专利权利要求1中为低于260℃，证据I-1中未公开；③环氧化反应的催化剂，本专利权利要求1中为含有包含0.1-10微摩尔／克催化剂的铼的高选择性环氧化催化剂，证据I-1中未公开；④剩余部分流的比例：本专利权利要求1中为40摩尔％高至100摩尔％，证据I-1中为1-5％与10-40％的加合，且未给出计量单位。
本专利说明书记载，高选择性环氧化反应催化剂（下称高选择CAT）比传统的高活性环氧化反应催化剂（下称高活CAT）选择性更好；对一给定的环氧乙烷的产率而言，高选择CAT比高活CAT使用较高的反应温度，且其比传统的高活CAT显示出较快的催化剂减活化速率（参见第1页第2段）；已知使用高选择CAT制备环氧乙烷时，通过在恒定转化率或工作速率下将乙烯与氧部分氧化反应，大大改善了CAT的有用的使用寿命，其他益处由改变进料中CO2浓度获得：典型进料中一般以总环氧化反应器进料计CO2浓度>4mol%，该浓度对于高活CAT基本无影响；当使用高选择CAT时，通过降低CO2浓度会获得巨大益处（参见第2页最后1段）；为自系统中去除CO2，并取得反应器进料中的降低的CO2水平，可使气态塔顶流分成分离部分流及剩余部分流，剩余部分流加入到CO2去除系统，如果存在分离部分流的话将其循环到环氧化反应器。剩余部分流占全部气态塔顶流的至少30摩尔％高至100摩尔％，甚至期望使100摩尔％或至少80或90摩尔％的气态塔顶流通过且加入到CO2去除系统（参见第3页第4－5段）；加入到二氧化碳去除系统的大比例气态塔顶流提供反应器进料中显著降低的CO2浓度（参见第4页第2段）；反应器进料中的CO2浓度最好小于2摩尔％，优选低于1.5或1.25摩尔％，最优选低于1摩尔％（参见第4页倒数第2段）；本专利环氧化反应温度低于260℃时，催化剂选择性超过82％；低于250℃时，催化剂选择性超过85％；低于240℃时，催化剂选择性超过88％（参见第5页第2段）；高选择CAT都指承载的基于银的催化剂，其中载体优选α氧化铝（参见第5页倒数第1－2段）；高选择CAT中铼的量为促进量，优选为0.1微摩尔至10微摩尔/克总催化剂（参见第6页倒数第1段）。
实施例1－2记载了本专利获得的效果。其中实施例1分别采用1体积％和5－7体积％的CO2浓度：实验进行时间分别为263天和195天；催化剂的活性表现为达到40mol％氧气转化率的温度（T40），分别为248℃和261℃；平均活性下降速率分别为2.1℃/月和2.9℃/月；在T40下的初始选择性分别为86％和85.1％；平均选择性下降速率分别为0.7mol%/月和1.1mol%/月。实施例2通过三幅附图描述了CO2浓度对于催化剂活性、选择性和寿命的影响，其中图1显示，当CO2<1mol%，高选择cat初始选择性大于88％，催化剂失活速率居中；当co2>4mol%，高选择CAT初始选择性小于88％，CAT失活速率最高；当CO2>4mol%，高活CAT初始选择性小于82％，CAT失活速率最低。图2和3显示，当CO2<1mol%，高选择cat初始温度在230-240℃间，温度升高速率适中；当co2≥4mol%，高选择cat初始温度在240-250℃间，温度升高速率最大；当co2>4mol%，高活CAT初始温度在220-230℃间，温度升高速率适中，与CO2<>
根据本专利记载的上述内容可见，本专利声称所要解决的技术问题是提高环氧化CAT的寿命和活性；其实施例1的结果显示，相对来说，当CO2浓度为1体积％时，高选择CAT失活速率较慢、催化剂活性较高（248℃）；而当CO2浓度为5－7体积％时，高选择CAT失活速率较快、催化剂活性较低（261℃）；由此可见，在其他工艺条件相同的情况下，进料中CO2浓度会对高选择CAT的失活速率以及催化剂活性（本专利中即体现为反应温度）产生影响；实施例2的三幅附图也验证了这一点。
因此，基于本专利说明书记载的内容以及证据I-1公开的上述方案可见，本专利相对于证据1实际解决的技术问题为提高环氧化CAT的活性（即降低反应温度）和寿命（即降低环氧化CAT失活速率）。为解决该技术问题所采用的技术手段是采用如权利要求1所述的高选择CAT，通过调整剩余部分流比例等方式将进料中CO2浓度控制在权利要求1所述的范围内。
合议组认为，（1）如前所述，可以认为证据I-1说明书中记载了证据I-3所述的催化剂和环氧化反应条件。合议组查明，证据I-3涉及一类用于由乙烯和分子氧在气相中制备环氧乙烷的催化剂，该催化剂包括催化有效量的银，促进量的碱金属以及促进量的铼，以多孔耐火材料作载体（参见证据I-3第2栏第3－8行）；载体优选α氧化铝，该催化剂载体上的银含量可为1-25重量％，或5-20重量％，铼的量优选0.1-10毫摩尔/千克，更优选0.2-5毫摩尔/千克（参见第3栏第4－10行；第4栏第16－17行；第8栏第12－17行；第24栏第7－9行）；证据I-3的表2公开了一组环氧化反应条件，其中进料中二氧化碳含量为2－40％；催化剂温度为180－325℃。
由此可见，证据I-1引用的证据I-3已经就区别技术特征③给出了明确的教导；
（2）而证据I-5涉及一种在载带的高选择性银基催化剂存在下进行乙烯环氧化的方法，其实施例1中，反应温度为254℃，使用的催化剂为新鲜的S-882（根据说明书第10页倒数第4段（此处为译文的页码，下同）的记载，该催化剂为如证据I-8中定义的一种商用高选择性Shell催化剂，含有铼助催化剂和铼共同助催化剂）进料中CO2浓度为3.5％（根据说明书第11页第4段的记载，CO2的浓度对每种催化剂来说设定为一个通用的水平，对新鲜的高选择性催化剂来说为3.5％，对老化的高选择性催化剂和传统催化剂来说为5.0％），恒定的工作速率w为200kg/m3/hr，实施例1中环氧乙烷的选择性为87.5％。此外，该证据说明书第7页第4段记载，“二氧化碳是乙烯氧化过程的一种副产物。由于通常未转化的乙烯被连续循环，并且由于在反应器进料中二氧化碳浓度超过15mol％会对催化剂活性有负面影响，因此要避免二氧化碳累积”；“在目前二氧化碳浓度低到1mol％是实际的，但将来可能会达到更低的浓度”。
由此可见，证据I-5与本专利同样使用了高选择CAT，并且明确指出CO2浓度过高会影响催化剂活性，以及将CO2浓度降低到1mol％是实际可行的。而如前所述，本专利所说的催化剂活性体现为反应温度，亦即提高催化剂活性意味着降低反应温度。本领域技术人员已知，在其他条件不变的情况下，在化学工业中，随着催化剂的不断老化，为了使生产效率不因此而显著下降，需要相应提高反应温度，在证据I-5已经就二氧化碳和催化剂活性之间的关系给出上述明确教导的基础上，本领域技术人员自然能够从中获得控制二氧化碳浓度至较低的程度，例如1mol％，以保持催化剂活性，从而可以使用较低反应温度，例如254℃或更低温度的启示。进而，本领域技术人员可以预期，催化剂的寿命得以增加。由此可见，前述区别技术特征①和②已经被证据I-5上述记载所披露，且该特征在此所起的作用与该区别技术特征在本专利中为解决所要解决的技术问题所起的作用相同，都是用于改善环氧化CAT的活性和寿命，即证据I-5中已经给出了在将乙烯环氧化制备环氧乙烷的方法中将CO2浓度降低至1mol％甚至更低，由此使得反应温度低于260℃的技术启示；
（3）尽管证据I-1未就区别技术特征④给出计量单位，但对于乙烯环氧化反应来说，通常来说物流的计量单位为体积％，证据I-1中剩余部分流的比例为1－5％与10－40％的加合，虽然其未进行精确的换算将其折算成摩尔比，但本领域技术人员根据其所掌握的常识可知，将证据I-1公开的该体积比折算成摩尔比之后，与本专利的“40摩尔％－100摩尔％”范围差别不大；另外，在证据I-5已经给出了降低进料中的CO2浓度会对催化剂活性（本专利中体现为反应温度）产生正面影响的教导的基础上，为降低进料中的CO2浓度，尽可能地增大剩余部分流的比例以使得更多的剩余部分流进入CO2去除系统对于本领域技术人员来说也是显而易见的。因此，可以认为证据I-1已经就区别技术特征④给出了相应的教导；
综上，在证据I-1及其引用的证据I -3的基础上，结合证据I-5给出的上述启示，获得本专利权利要求1的技术方案对于本领域技术人员而言是显而易见的；且根据说明书的记载，上述区别技术特征也并未给本
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