发明创造名称：氨基甲酸酯类化合物的精制方法
外观设计名称：
决定号：17890
决定日：2011-12-01
委内编号：4W101056
优先权日：
申请（专利）号：98112498.4
申请日：1998-06-02
复审请求人：
无效请求人：陈国泉
授权公告日：2001-01-03
审定公告日：
专利权人：湖南化工研究院
主审员：
合议组组长：李亚林
参审员：姜小薇
国际分类号：C07C269/08，C07C271/40，C07C323/47，C07D239/04，C07D307/86
外观设计分类号：
法律依据：专利法第26条第4款
决定要点：权利要求书应当以说明书为依据，是指权利要求应当得到说明书的支持。权利要求通常由说明书记载的一个或者多个实施方式或实施例概括而成，且权利要求的概括不能包含申请人推测并且效果难于预先确定和评价的内容。
全文：
一、案由
本无效宣告请求案涉及申请日为1998年6月2日、授权公告日为2001年1月3日、发明名称为“氨基甲酸酯类化合物的精制方法”的第98112498.4号发明专利（下称本专利），专利权人是湖南化工研究院。本专利授权公告时的权利要求书为：
“1、氨基甲酸酯类化合物的精制方法，其特征在于：
将式（I）
R1与R2可以相同也可以不同，分别为烷基或-H，R3，R4分别为-H、C1 ～C4的烷基或烷氧基的化合物溶解到有机溶剂与水的混合溶剂中，有机溶剂与水的配比（重量比）为1.0：1.2～3.0，氨基甲酸酯类化合物粗品与混合溶剂重量比为1：1.14～3.5，溶解温度为30～100℃，冷却温度为0～20℃，所用有机溶剂是水溶性好的甲醇、乙醇、丙醇、异丙醇、烯丙醇、叔丁醇、丙酮、乙腈、四氢呋喃、二恶烷、二甲基甲酰胺任选一种有机溶剂与水混合，在加热下搅拌使之溶解，再冷却析出结晶，经过滤、干燥后获得纯品。
2、根据权利要求1所述氨基甲酸酯类化合物的精制方法，其特征在于：重结晶母液可反复套用，套用率为溶剂总量的50～90％（W/W）。”
2011年7月8日，陈国泉（下称请求人）针对上述专利权提出无效宣告请求，其理由是：（1）权利要求1-2不符合专利法实施细则第20条第1款的规定；（2）权利要求1－2不符合专利法第26条第4款的规定；（3）权利要求1-2不符合专利法第22条第3款的规定。请求人同时提交了以下证据1－2：
证据1：《有机化学实验》，北京大学化学系有机教研室编，北京大学出版社出版，1990年2月第1版第1次印刷，复印件共7页；
证据2：《有机化学实验》，兰州大学、复旦大学化学系有机教研组编，人民教育出版社出版，1978年8月第1版，1979年3月第1次印刷，复印件共8页。
请求人认为：
（1）权利要求1－2不清楚，不符合专利法实施细则第20条第1款的规定。涉案专利权利要求1的式（I）化合物取代基R中R3、R4的定义为“R3，R4分别为-H、C1～C4的烷基或烷氧基”。其可能的理解至少有两种：R3、R4是-H、C1～C4的烷基或烷氧基中的任意一个取代基；R3是-H，R4是C1～C4的烷基或烷氧基。此外C1～C4是否限定烷氧基也是不明确的。因此，权利要求1的保护范围不清楚，不符合专利法实施细则第20条第1款的规定。权利要求2从属于权利要求1，但未对上述方面进行说明，因此也是不清楚的，不符合专利法实施细则第20条第1款的规定。
（2）权利要求1－2不符合专利法第26条第3款的规定，主要理由如下：（a）说明书仅涉及取代基为如下两种基团的情况：，对R为另外三种基团的情况，实施例中并没有作出任何说明。在这种情况下，权利要求1将取代基R概括为上述五种基团，显然是过宽的，没有以说明书为依据；（b）对于式（I）化合物的取代基R1、R2，说明书的实施例中只涉及甲基的例子，而权利要求1将其概括为烷基，显然也是过宽的，没有以说明书为依据。此外，对于取代基R3和R4，实施例中的唯一实例分别为0CH2(CH3)CH3和-H，而权利要求1中“R3，R4分别为-H、C1 ～C4的烷基或烷氧基”，显然也是过宽的，没有以说明书为依据；（c）涉案专利保护的精制方法，实质上就是一种混合溶剂的重结晶提纯法。说明书第1页最后1行明确要求式（I）化合物的纯度在90％以上，四个实施例中氨基甲酸酯类化合物的纯度分别是97.3％、97.3％、94.8％、97.3％。由证据2可知，一般重结晶只适用于纯化杂质含量在5％以下的固体有机化合物。而权利要求1中对氨基甲酸酯类化合物的纯度没有任何限定，显然没有以说明书为依据。（d）涉案专利说明书中的实施例只提供了一种混合溶剂，即乙醇-水混合溶剂，二者的重量配比分别为1:1.2／1.5／2.0，而且由证据1和2可知，重结晶溶剂的选择只能用实验方法决定。因此本领域技术人员不能确信权利要求1所定义的其他溶剂均能解决相同的技术问题和实现相同的技术效果，所以权利要求1没有以说明书为依据。（e）由证据2可知，适当的温差对于形成结晶、实现提纯目的是必须的。而且涉案专利说明书实施例的温差至少有50℃，而权利要求1的温差最小仅为10℃，在如此小的温差情况下，本领域技术人员不能确信权利要求1的所有重结晶温度是否都能解决本发明的技术问题，因此权利要求1没有以说明书为依据。（f）涉案专利说明书的四个实施例中，氨基甲酸酯类化合物与乙醇-水混合溶剂的重量配比分别是40／75、40／75、40／90、40／90，大约为1：1.9／1.9／2.3／2.3。而权利要求1中“氨基甲酸酯类化合物粗品与混合溶剂重量比为1：1.14-3.5”。在没有任何其它实施例参考的情况下，本领域技术人员完全有理由怀疑权利要求1中的氨基甲酸酯类化合物与乙醇-水混合溶剂的重量比超出1：1.9～2.3范围时以及与其他其它混合溶剂的重量比为1：1.14-3.5时，是否可以完全溶解、是否可以形成饱和或近饱和溶液、是否可以在冷却后形成结晶。因此，权利要求1没有以说明书为依据。基于相同的事实和理由，权利要求2也得不到说明书的支持。
（3）权利要求1-2不符合专利法第22条第3款的规定。权利要求1所述精制方法实质上就是通过重结晶对氨基甲酸酯类化合物提纯的方法。而重结晶是一种常用的提纯固体有机化合物的方法。重结晶过程中采用的溶剂可以是单一溶剂；在很难选择一种合适的溶剂时，也可以采用混合溶剂。常用的混合溶剂有水-乙醇、水-甲醇、水-丙醇、水-丙酮等。在采用混合溶剂的情况下，可以通过实验的方法来确定两种溶剂的比例。在确定了两种溶剂的比例的情况下，可以将两种溶剂先行混合，其操作和使用单一溶剂时相同（参见证据1第41-42页、证据2第87-88页）。虽然证据1、证据2都没有公开被提纯物质与混合溶剂的比例关系，但是根据重结晶的基本原理，即在溶剂的沸点或接近沸点的温度下制成近饱和的浓溶液，本领域技术人员在通过简单的实验后，完全可以确定氨基甲酸酯类化合物与混合溶剂的比例关系。至于溶解温度、冷却温度，本领域技术人员也可以通过简单的实验进行确定。关于氨基甲酸酯类化合物，专利权人在说明书的背景技术部分明确承认，这类化合物都是已知的，且合成收率较高，并且已经有人采用单一醇类溶剂进行提纯。综上，权利要求1采用的是一种常用的物质提纯方法一重结晶法，对已知的物质进行提纯，采用的溶剂是常用的混合溶剂，没有取得任何预料不到的技术效果。因此，权利要求1相对于证据1、证据2没有创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。权利要求2对母液的套用率进行了限定。重结晶过程中母液套用是本领域的公知常识，因此该附加技术特征是显而易见的。在权利要求1没有创造性的情况下，权利要求2也没有创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
经形式审查合格后，专利复审委员会于2011年7月27日向双方当事人发出《无效宣告请求受理通知书》，并将《专利权无效宣告请求书》及其他有关文件的副本转送给专利权人，要求其在指定的期限内答复。
针对上述无效宣告请求，专利权人于2011年9月5日提交了意见陈述书。
专利权人认为：
（1）关于清楚问题：按照中国文字表达的常规和中国人理解文字的习惯，“R3、R4分别为……”肯定也只能是“R3为……，R4为……”，所以“R3、R4分别为-H、C1～C4的烷基或烷氧基”只能理解为“R3是-H，R4是C1～C4的烷基或烷氧基”。因此，本专利权利要求1-2是清楚、简要地表述了请求保护的范围，符合专利法实施细则第20条第1款的规定。
（2）关于支持问题：（a）关于取代基R：本专利说明书和权利要求书将式（I）中取代基R定义为五种基团，这是根据科学实验确定的，因为实验证明，该专利方法只适用于这五种基团表示的固体状氨基甲酸酯类化合物的精制，对其它基团表示的固体状氨基甲酸酯类化合物和液体状的氨基甲酸酯类化合物不适用，而且本专利说明书也举例了其中两种基团的实施例，说明了精制这一类化合物的具体方法，所属技术领域的技术人员完全能够根据实例举一反三实现专利技术方案。同理，权利要求1中对取代基R1、R2以及R3和R4的定义与说明书完全一致，本领域技术人员结合说明书以及实施例就可以清楚地理解权利要求1中的技术特征及技术方案。（b）关于粗品的纯度，本专利精制方法是通过化学原理和科学实验得到的，说明书说明了精制方法是对纯度在90％以上的式（1）化合物的粗品进行精制，举例也是97.3％和94.8％粗品，精制后得到99.2％以上的产品。在权利要求书1中没有限定氨基甲酸酯类化合物的具体纯度，是因为氨基甲酸酯类化合物直接合成出来的粗品纯度就在90％以上，本领域的技术人员都知道，所以无需再限定。（c）关于混合溶剂的成分和比例：本专利的实施例是有代表性和科学依据的，因为根据科学原理，我们在实验中筛选有机溶剂的原则是既要选择性好，能溶解氨基甲酸酯类化合物和产品中的脲类、酚类等杂质，又要溶解温度不要太高，避免产品遇热分解，而且还要收率高、母液能反复套用，我们最终选择了上述11种水溶性有机溶剂的任一种与水混合的混合溶剂进行精制，以上11种有机溶剂物化性质相近，本领域的技术人员很容易通过说明书实现权利要求的技术方案。（d）关于重结晶温度：请求人的无效理由将溶解温度范围的下限与冷却温度范围的上限进行比较说成“二者温差最小仅为10℃”是完全违背常理的比较，也是极端不负责任的推测。就是比较，也应该是溶解温度范围的上限跟冷却温度范围的上限比，溶解温度范围的下限跟冷却温度范围的下限比，温差最小也有30℃。
2011年9月28日，专利复审委员会本案合议组向双方当事人发出《无效宣告请求口头审理通知书》，拟定于2011年11月16日对本案进行口头审理，同时将专利权人于2011年9月5日提交的意见陈述书副本转送给了请求人。
2011年11月16日，口头审理如期进行。请求人和专利权人均委托代理人参加了口头审理，双方当事人对对方出席口头审理人员的资格没有异议。口头审理过程中，合议组就本案的无效宣告理由及证据逐一进行了调查，双方当事人充分陈述了各自的意见。在此基础上，合议组记录了以下事项：请求人明确其无效宣告理由为：权利要求1－2的保护范围不清楚，不符合专利法实施细则第20条第1款的规定；权利要求1－2得不到说明书的支持，不符合专利法第26条第4款的规定，使用证据2；权利要求1－2不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定，分别单独使用证据1或2。
至此，合议组认为本案的事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1、关于审查文本
本决定是在本专利授权公告时的文本的基础上作出的。
2、关于无效宣告请求的理由、范围
根据请求人的陈述，请求人在本无效宣告请求中提出的无效宣告请求的理由为：权利要求1－2的保护范围不清楚，不符合专利法实施细则第20条第1款的规定；依据证据2认为权利要求1－2得不到说明书的支持，不符合专利法第26条第4款的规定；权利要求1－2相对于证据1或2不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
3、关于证据
对于请求人提交的证据1－2，由于专利权人对上述证据的真实性均没有异议，经核实，合议组对上述证据1－2的真实性予以确认。此外，由于证据1－2的公开日均在本专利的申请人之前，而且专利权人对证据1－2的公开性也没有提出异议，因此证据1－2可以作为本专利的现有技术。
4、关于专利法第26条第4款
专利法第26条第4款规定，权利要求书应当以说明书为依据，说明要求专利保护的范围。
权利要求书应当以说明书为依据，是指权利要求应当得到说明书的支持。权利要求通常由说明书记载的一个或者多个实施方式或实施例概括而成，且权利要求的概括不能包含申请人推测并且效果难于预先确定和评价的内容。
本专利权利要求1保护一种氨基甲酸酯类化合物的精制方法，其特征在于，将式（I）
R1与R2可以相同也可以不同，分别为烷基或-H，R3，R4分别为-H、C1 ～C4的烷基或烷氧基的化合物溶解到有机溶剂与水的混合溶剂中，有机溶剂与水的配比（重量比）为1.0：1.2～3.0，氨基甲酸酯类化合物粗品与混合溶剂重量比为1：1.14～3.5，溶解温度为30～100℃，冷却温度为0～20℃，所用有机溶剂是水溶性好的甲醇、乙醇、丙醇、异丙醇、烯丙醇、叔丁醇、丙酮、乙腈、四氢呋喃、二恶烷、二甲基甲酰胺任选一种有机溶剂与水混合，在加热下搅拌使之溶解，再冷却析出结晶，经过滤、干燥后获得纯品。如前所述，请求人依据证据2认为本专利权利要求1得不到说明书支持的理由主要包括如下几个方面：（1）式（I）化合物中取代基R、R1、R2、R3、R4的概括范围；（2）待提纯的式（I）氨基甲酸酯类化合物的纯度；（3）混合物溶剂的成分及其比例；（4）溶解温度与冷却温度范围；（5）式（I）氨基甲酸酯化合物与混合溶剂的重量比。而专利权人认为，本专利权利要求书将式（I）取代基R定义为五种基团，这是根据科学实验确定的，因为实验证明，本专利方法只适用于这五种基团表示的固体状氨基甲酸酯类化合物的精制，而且权利要求1中所述的11种有机溶剂物化性质接近，本领域技术人员很容易实现本专利的技术方案。
对此，合议组认为，如本专利说明书所述，本专利的发明目的是提供如本专利权利要求1所示的式（I）的氨基甲酸酯类化合物的精制方法，包括的步骤主要有：将式（I）的氨基甲酸酯化合物高温溶解在混合溶剂中，然后低温冷却析出结晶，并进行过滤、干燥得到纯品。该氨基甲酸酯类化合物的精制方法事实上是对式（I）的氨基甲酸酯类化合物进行重结晶。而对于重结晶溶剂的选择，如证据2所述，必须考虑被溶物质的成分与结构，因为溶质往往易溶于结构与其相似的溶剂中，而且对于重结晶溶剂的选择，也只能用实验方法决定（参见证据2第88－89页）。反观本专利，其对于权利要求1的式（I）的氨基甲酸酯类化合物，说明书中仅仅给出了化合物2-(1-甲基乙氧基)苯基氨基甲酸酯和1-萘基-N-甲基氨基甲酸酯的精制方法，即对于式（I）化合物中的取代基R而言，本专利说明书中仅仅实施了其中的两种类型：，而未给出R为另外三种基团的实施例；此外，对于重结晶所用的混合溶剂，本专利说明书中也仅仅给出了采用乙醇和水的混合溶剂的实施例，而未给出权利要求1中所述采用譬如乙腈、四氢呋喃、二恶烷或二甲基甲酰胺等与水混合的实施例。由于式（I）的氨基甲酸酯化合物在R被另外三个取代基如取代时的结构与R为时的结构差异很大，而且在有机溶剂为乙腈、四氢呋喃、二恶烷等时，这些有机溶剂与说明书实施例中所采用的乙醇的物化性质差别也比较大，因此本领域技术人员难于预测本专利权利要求1所概括的所有的式（I）化合物均可在本专利权利要求1所述的任意混合溶剂中进行重结晶从而实现本专利的发明目的。专利权人所述的科学实验并没有记载在本专利的说明书中，不能作为判断本专利权利要求书能否得到说明书支持的依据，而且专利权人所述的权利要求1中11种有机溶剂物化性质相近的观点也不成立。综上所述，本专利权利要求1的技术方案包含了申请人推测并且效果难于预先确定和评价的内容，故权利要求1得不到说明书的支持，不符合专利法第26条第4款的规定。在权利要求1得不到说明书支持的情况下，由于从属权利要求2未对权利要求1所述的式（I）化合物和有机溶剂的种类作进一步限定，从而导致权利要求2也得不到说明书的支持，不符合专利法第26条第4款的规定。
鉴于本专利所有权利要求均都得不到说明书的支持，对于其它的无效宣告理由和证据不再评述。
基于以上事实和理由，本案合议组作出如下审查决定。
三、决定
宣告98112498.4号发明专利权无效。
当事人对本决定不服的，可以根据专利法第46条第2款的规定，自收到本决定之日起三个月内向北京市第一中级人民法院起诉。根据该款的规定，一方当事人起诉后，另一方当事人作为第三人参加诉讼。
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