发明创造名称：用于苯酚羟基化制苯二酚的管式反应器
外观设计名称：
决定号：18415
决定日：2012-03-23
委内编号：5W102419
优先权日：
申请（专利）号：200920036553.7
申请日：2009-02-23
复审请求人：
无效请求人：江苏泓源化工有限公司
授权公告日：2009-12-09
审定公告日：
专利权人：连云港三吉利化学工业有限公司
主审员：袁营
合议组组长：刘静
参审员：赵鑫
国际分类号：C07C39/08;C07C37/60
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点：在判断一项实用新型的权利要求是否具有创造性时，如果该权利要求技术方案和现有技术相比存在区别技术特征，而对于所属技术领域的技术人员来讲，现有技术中给出了采用该区别特征来解决实用新型所解决的技术问题的技术启示，则该权利要求不具备创造性。
全文：
本专利的专利号为200920036553.7，申请日为2009年02月23日，授权公告日为2009年12月09日。本专利授权公告时的权利要求书如下：
“1. 一种用于苯酚羟基化制苯二酚的管式反应器，其特征在于，它设有长管式反应器，所述的长管式反应器由内反应管(4)和设在内反应管(4)外的夹套管(6)构成；在内反应管(4)的前端部上连接有物料混合器(2)，物料混合器(2)上分别设有苯酚、催化剂及溶剂进料口(1)、过氧化氢进料口(3)，在内反应管(4)的前端部上还设有测温仪表(5)；在内反应管(4)的后端部上设有测压仪表(8)和反应物料出口(9)；在夹套管(6)的前后端部分别设有夹套水进口(10)和夹套水出口(7)。
2. 根据权利要求1所述的用于苯酚羟基化制苯二酚的管式反应器，其特征在于，所述的内反应管(4)的长度为10-5000米。
3. 根据权利要求1所述的用于苯酚羟基化制苯二酚的管式反应器，其特征在于，所述的内反应管(4)的内径为20-300毫米。
4. 根据权利要求1所述的用于苯酚羟基化制苯二酚的管式反应器，其特征在于，所述的物料混合器(2)为文丘里混合器或静态混合器或混合泵。”
请求人江苏泓源化工有限公司于2011年09月02日向专利复审委员会提出了无效宣告请求，其理由是权利要求1-4不符合专利法第22条第2款和第22条第3款的规定，请求宣告本专利权利要求第1-4项全部无效，同时提交了如下证据：
证据1：“苯酚羟基化制备苯二酚的研究”，景晓辉，乔旭，《精细石油化工》， 2005年11月，总第129期，盖有“南京图书馆典藏文献阅览室”公章的封面页、版权页和第32-35页，复印件共6页；
证据2：《反应过程与设备》，廖传华等主编，中国石化出版社，2008年07月第1版第1次印刷，封面页、版权页及第111-112页，复印件共4页；
证据3：《搅拌与混合设备设计选用手册》，陈志平等编著，化学工业出版社，2004年05月第1版第1次印刷，盖有“南京图书馆图书阅览室”公章的封面页、版权页及第434-449页、第454-459页，复印件共24页；
证据4：授权公告号为CN2703145Y的中国实用新型专利说明书，授权公告日为2005年06月01日，复印件共5页。
请求人认为：
（1）权利要求1-4相对于证据1不具备新颖性。证据1披露了在管式反应器中，双氧水在催化剂作用下氧化苯酚制邻、对苯二酚的工艺过程（参见第3页右栏第5行至第4页第8行及示意图），本专利权利要求1未被证据1披露的技术特征仅为：在内反应管（4）的后端部上设有测压仪表（8）。是否测量内反应管后端部压力对能否达到专利权人声称的“提供一种新的、结构简单、能保持生产连续平稳操作，反应效果好的用于苯酚羟基化制苯二酚的管式反应器”有益目的无任何影响，因此，权利要求1相对于证据1不具备新颖性。权利要求2－4进一步限定了权利要求1的内反应管长度、内径以及物料混合器的种类，但管式反应器的长度是根据化工生产中的产量的设计要求计算得出的数据；证据1已经披露了“反应器的内管直径为50毫米”和“每级反应器前设置静态混合器”，且以文丘里混合器或静态混合器或混合泵进一步限定物料混合器，也仍然只是达到“物料混合”这一功能，因此，权利要求2-4也不具备新颖性。
（2）权利要求1相对于证据1或2或两者的结合不具备创造性。证据1第3页第1段第15行及第6页最后一段指出：“采用一种新颖的管式连续反应装置对苯酚羟基化制苯二酚工艺过程进行了研究”、“多级管式反应器结构简单新颖，操作控制简便”，至于“在内反应管（4）的后端部上设有测压仪表”对本领域技术人员是显而易见的，因此相对于证据1，权利要求1不具备创造性。
证据2第3页第1段至第4页最后一段指出：管式反应器是应用较多的一种连续操作反应器，常见的有水平管式反应器、立管式反应器、盘管式反应器、U形管式反应器；管式反应器的加热或冷却可采用各种方式：①套管或夹套传热；②套管传热；③短路电流加热；④烟道气加热。证据2还指出：“由于管式反应器具有结构简单、加工方便；耐高压、传热面积大，特别适用于强烈放热和加压下的反应；易实现自动控制、节省动力、生产能力高等特点，因此广泛用于气相、均液相、非均液相、气液相、气固相、固相等反应。因此，证据2不但公开了管式反应器，还说明在管式反应器上应当注意自动控制，已经给出了在强烈放热和加压下的反应需要安装相应的测温、测压仪表的技术启示，这一点对于本领域技术人员是显而易见的。因此，权利要求1相对于证据2或者证据1和2的结合不具备创造性。
（3）管式反应器的长度及内管直径大小对于本领域技术人员而言是显而易见的，因此权利要求2-3不具备创造性。
（4）证据3第434-449页详细披露了静态混合器混合机理与分类、结构、技术参数、性能与特点、主要技术参数的确定、初选数据、安装型式与应用注意事项、应用、应用实例试算、技术进展概述等内容；同时，证据3第454-459页披露了射流混合、喷射式混合器（或文丘里管混合器）的详细结构及计算主要技术参数的方法。证据4披露了一种涉及液体或弹性流体泵的齿轮混合泵的详细技术方案。由此可见，静态混合器已经被证据1和3所披露，文丘里混合器已经被证据3披露，混合泵已经被证据4披露，且用文丘里混合器或静态混合器或混合泵代替物料混合器，对于本领域技术人员而言也是显而易见的，因此，权利要求4只是证据1、3、4所披露的技术的简单叠加，不具备创造性。
经形式审查合格，专利复审委员会于2011年09月19日受理了上述无效宣告请求并将无效宣告请求书及证据副本转给了专利权人，同时成立合议组对本案进行审查。
专利权人针对上述无效宣告请求于2011年11月03日提交了意见陈述书，同时提交了权利要求书的全文修改替换页，其中将授权公告文本权利要求4中记载的“所述的物料混合器(2)为混合泵”补入权利要求1中，同时将权利要求4删除。修改后的权利要求书为：
“1. 一种用于苯酚羟基化制苯二酚的管式反应器，其特征在于，它设有长管式反应器，所述的长管式反应器由内反应管(4)和设在内反应管(4)外的夹套管(6)构成；在内反应管(4)的前端部上连接有物料混合器(2)，物料混合器(2)上分别设有苯酚、催化剂及溶剂进料口(1)、过氧化氢进料口(3)，在内反应管(4)的前端部上还设有测温仪表(5)；在内反应管(4)的后端部上设有测压仪表(8)和反应物料出口(9)；在夹套管(6)的前后端部分别设有夹套水进口(10)和夹套水出口(7)；所述的物料混合器(2)为混合泵。
2. 根据权利要求1所述的用于苯酚羟基化制苯二酚的管式反应器，其特征在于，所述的内反应管(4)的长度为10-5000米。
3. 根据权利要求1所述的用于苯酚羟基化制苯二酚的管式反应器，其特征在于，所述的内反应管(4)的内径为20-300毫米。”
专利权人认为：
（1）修改后的权利要求1所要求保护的技术方案与证据1-4均不相同，符合专利法规定的新颖性。
（2）修改后的权利要求1与证据1相比，其主要区别技术特征如下：①物料混合器上分别设有苯酚、催化剂及溶剂进料口、过氧化氢进料口；②在内反应管的后端部上设有测压仪表；③所述的物料混合器为混合泵。关于区别特征①，单独设置的催化剂进料口起以下作用：在苯酚羟基化反应中催化剂的选择、催化剂加入量的控制、加入方式的合理设计等对反应过程的最终转化率、选择性等参数具有决定作用。单独设置的催化剂进料口可以根据反应活性强弱对催化剂加入量进行瞬间操作调整，及时性强，避免反应活性弱造成未反应过氧化氢残余量的增加，即意味着降低操作风险的同时保证反应平稳进行、提高产品收率。如果催化剂与苯酚在容器中混合后进入管式反应器，如要调整反应活性即需调整催化剂的量，则需对容器中已混合的物料进行置换，存在一定滞后性。
关于区别特征②，测压仪表作用如下：苯酚羟基化反应使用强氧化剂过氧化氢，在反应过程放热明显，同时反应过程受流量、流速、温度等因素影响明显，管道压力会有变化，故在管式反应器后端设置压力表。(a)考虑过氧化氢的危险特性，在反应过程中当混合泵出现问题会导致流速减慢、流量降低，管道压力显示降低，此时过氧化氢继续加入会出现剧烈反应，引起爆管等严重后果。当测压仪表测出管道压力达到下限时，可通过关闭过氧化氢的加入，保证设备安全使用；(b)当由于人员控制、物料变化、液体催化剂以及环境温度等引起反应过于激烈时，管道压力同样会出现升高变化，当测压仪表测出管道压力达到上限值时，也可进行过氧化氢加入控制，保证反应平稳；(c)还可以通过测压仪表测出的压力变化，分析管式反应器反应区的移动，据此作出循环水调节的操作指令；(d)由于管式反应器普遍存管道长、弯头多的特点，存在着阻力问题，通过测压仪表显示值，可以直接显示的管道阻力，体现出口的通畅程度；(e)通过反应区的压力参数、温度参数的显示，保证过氧化氢残余量的控制，因为当反应区向后移动时，过氧化氢的残余量升高，进入分离系统，将产生严重的不可控制的破坏效果。
关于区别特征③，静态混合器的选用可以对物料进行混合，但在混合过程中无疑会增加管道的阻力，为输送泵的选型增大选配系数，同时管式反应器的整体结构变得相对复杂。使用混合泵作为物料输送泵的同时进行物料的剪切混合，简化了管式反应器的整体结构。
因此，本专利权利要求1与证据1-4相比，具有实质性特点和技术进步，具备专利法规定的创造性。
2011年11月29日，合议组将专利权人于2011年11月03日提交的意见陈述书及其所附附件的副本转送给请求人，并要求其在指定的期限内答复。
2012年01月10日，请求人针对上述文件提交了意见陈述书。
请求人认为：
（1）修改后权利要求1的区别技术特征①得不到说明书的支持：
结合本专利说明书附图可以明显看出，苯酚、催化剂和溶剂进料口是共同的，即进料口（1），苯酚、催化剂和溶剂在进料前或者进料的同时已经混合；专利权人所述的“可以根据反应活性强弱……提高产品收率”的有益技术效果，也不能得到说明书的支持，对于本领域技术人员而言并非显而易见，专利权人也未提供任何证据能够证明其技术方案能够达到上述有益的技术效果。
（2）修改后权利要求1的区别技术特征②得不到说明书的支持：
关于专利权人所述的通过测压仪表测出管道压力下限、上限值，可进行过氧化氢控制，保证反应平稳，化学反应速度的快慢与反应温度成正比，这是显而易见的，在苯酚过氧化氢羟基化制苯二酚过程中也是如此，证据1中已经证明了这一点，且在苯酚以过氧化氢羟基化制苯二酚过程中，温度是对反应速度、反应结果影响最重要的因素之一，但是无论是本专利的说明书还是既有的证据，均看不出压力对苯酚过氧化氢羟基化制苯二酚过程有何影响，因此，专利权人通过测压仪表测出管道压力达到下限、上限值，从而可进行过氧化氢控制的说法不能得到说明书的支持；通过证据1可以看出，通过测量反应过程的温度继而控制过氧化氢加入量可以达到反应平稳的目的，通过控制压力达到同样目的是不具有进步性的，即便控制压力能够达到上述效果，也应当将压力仪表安装在管式反应器前端。
关于专利权人所述的可通过测压仪表测出的压力变化分析反应区的移动，避免过氧化氢残量升高进入分离系统产生不可控制的破坏效果，显而易见，通过测量反应过程的温度分析反应区的移动，据此作出循环水调节的操作指令、控制过氧化氢残量应该更方便、更直接、更及时，通过控制压力来达到同样的目的不具有任何进步性。
关于专利权人所述的可通过测压仪表显示值体现出口的通畅程度，无论本专利还是现有的证据，均表明苯酚过氧化氢制苯二酚过程是一个纯液相反应，不存在出口是否通畅的问题；即使要知道出口的通畅程度，完全可以通过在出口处设置一个流量计来进行测量，这样更方便、更直接、更及时；即便能够通过控制压力来体现出口的通畅程度，说明书对压力在哪些情况下出口处于何种通畅程度、有何有益技术效果、如果进行相关调节无任何表述，因此仅根据本专利的记载，并不能实现专利权人所述的技术效果。
（3）修改后的权利要求1的区别技术特征③所述技术方案不具有创造性。混合泵在作为物料输送泵的同时进行物料的剪切混合、简化管式反应器的整体结构的意见得不到说明书的支持；说明书也不能证明静态混合器在混合过程中会增加管道的阻力或者结构复杂。证据3第8-9页明确指出:静态混合器具有流程简单、结构紧凑、混合性能好、能耗低、操作灵活性大、安装维修简便等优点。因此，区别技术特征（3）相对于证据3采用混合泵代替静态混合器并不能取得任何有益技术效果，因此不具备创造性。
专利复审委员会本案合议组于2012年02月01日向双方当事人发出了口头审理通知书，拟定于2012年03月15日举行口头审理。同时，合议组将请求人于2012年01月10日提交的意见陈述书转送给专利权人，要求其在指定期限内答复。
2012年03月15日，口头审理如期举行，双方当事人均委托代理人出席了本次口头审理。庭审过程中，合议组就本案的无效理由及证据逐一进行了调查，双方当事人充分陈述了各自的意见。在此基础上，合议组记录了以下重要事项：
（1）请求人对专利权人于2011年11月03日提交的权利要求第1-3项的修改无异议。
（2）专利权人对证据1－4的真实性、合法性、公开性均无异议。
（3）请求人当庭放弃证据3。
（4）请求人当庭放弃权利要求1－3相对于证据1不具备新颖性的无效理由，确定其无效宣告的理由为：权利要求1－3相对于证据1结合证据2和4不具备创造性，最接近的现有技术为证据1。
（4）专利权人认为：权利要求1相对于证据1的区别在于：(1)物料混合器上分别设有苯酚、催化剂及溶剂进料口、过氧化氢进料口；(2)在内反应管的后端部上设有测压仪表；(3)所述的物料混合器为混合泵。专利权人认为本专利权利要求1应解读为物料混合器上设有苯酚、催化剂、溶剂、过氧化氢4个进料口，请求人认为应解读为物料混合器上设有2个进料口，一个是苯酚、催化剂、溶剂共同的进料口，一个是过氧化氢进料口，因此第（1）点不构成区别。
至此，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1.关于审查文本 专利权人于2011年11月03日提交了权利要求书的全文修改替换页（共3项权利要求）（详见案由部分），其中相对于授权公告文本，将权利要求4中记载的“所述的物料混合器（2）为混合泵”补入权利要求1中，同时将权利要求4删除。请求人对上述修改文本没有异议，经审查，上述修改符合专利法和审查指南第四部分第三章第4.6节有关无效宣告程序中专利文件修改的相关规定，合议组予以接受。
因此，本无效宣告请求审查决定针对的文本是专利权人于2011年11月03日提交的权利要求第1-3项、本专利授权公告文本的说明书第1-5页、说明书附图第1页、说明书摘要和摘要附图（下称无效决定文本）。
2.关于证据和无效请求的范围
请求人共提交了4份证据。专利权人当庭表示放弃证据3，因此本决定中对其将不予评述。专利权人对证据1、2和4的真实性和公开性均没有异议。在此基础上，合议组经核实后也认可证据1、2和4的真实性。这些证据的公开日期均早于本专利的申请日，因此可以作为本专利的现有技术评价其创造性。
由于请求人当庭放弃了权利要求1－3相对于证据1不具备新颖性的无效理由，因此，本决定中对其将不予评述。在此基础上，本案无效宣告的理由和范围是：权利要求1-3相对于证据1、2、4的结合不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
3．关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定，创造性，是指同申请日以前已有的技术相比，该发明有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
在判断一项实用新型的权利要求是否具有创造性时，如果该权利要求技术方案与现有技术相比存在区别特征，而对于所属技术领域的技术人员来讲，现有技术中给出了采用该区别特征来解决实用新型所解决的技术问题的技术启示，则该权利要求不具有创造性。
本专利权利要求1保护一种用于苯酚羟基化制苯二酚的管式反应器（详见案由部分）。
证据1涉及苯酚羟基化制备苯二酚的实验过程，其第1.3节图1给出了实验装置示意图，且1.3节和1.4节相应的文字记载为：“实验装置为5个单级反应器串联而成的管式反应器，见图1。装置中包括长度1000mm的管道反应器4根，长度1500mm的管道反应器1根。连续操作。在每级反应器前设置静态混合器，各级反应器间采用弯头、法兰联接。反应器内管直径为50mm……静态混合器由直径10mm的不锈钢管制成。在每级反应器的夹套中设置了冷却水的进出口……在每一节反应器的进出口均设置了测温口……通过控制两台恒温水浴的温度来控制各级反应器夹套中的冷却水进口温度……启动循环水泵输入循环水，使反应器温度稳定。将自制无机盐复合型催化剂和苯酚溶液加入到计量罐中……搅拌后由苯酚溶液泵按设定流量输入管道反应器，同时启动过氧化氢泵使H2O2经5只转子流量计进入各级静态混合器”。
请求人与专利权人均认可权利要求1与证据1的下述两个区别特征：①在内反应管的后端部上设有测压仪表（8）；②所述的物料混合器（2）为混合泵。双方对于区别技术特征的争议点在于：证据1中是否公开了“物料混合器（2）上分别设有苯酚、催化剂及溶剂进料口（1）、过氧化氢进料口（3）”，专利权人认为上述文字应解读为物料混合器上设有苯酚、催化剂、溶剂、过氧化氢4个进料口，请求人认为应解读为物料混合器上设有2个进料口，一个是苯酚、催化剂、溶剂共同的进料口，一个是过氧化氢进料口。
对此，合议组认为：本专利仅在权利要求1和说明书的相应记载部分有上述关于进料口的表述，说明书其他部分均未对此进行进一步说明；首先，从文意上看，上述表述中将“苯酚”、“催化剂”及“溶剂”以并列方式表述，并在上述各名词之后列出了进料口（1），按照常规的理解，所属领域技术人员会将上述表述中的“分别设有”解读为针对进料口（1）和进料口（3）而言的，而不是针对苯酚、催化剂和溶剂三种物料分别设有进料口；其次，说明书附图1为本专利的一种结构示意图，该图中仅给出了2个物料进料口，即1和3，根据本专利的记载，其分别为苯酚、催化剂及溶剂的进料口和过氧化氢的进料口。所属技术领域的技术人员根据本专利的上述记载只可能有一种理解方式，即本专利技术方案中有两个进料口1和3，其中进料口1用于进料苯酚、催化剂和溶剂，另一进料口3用于进料过氧化氢。专利权人在口审当庭表示的应将进料口（1）理解为三个单独进料口的说法缺乏依据，不能被接受。因此，本专利相对于证据1的区别技术特征仅在于：(1)在内反应管的后端部上设有测压仪表（8）；(2)所述的物料混合器（2）为混合泵。
对于区别技术特征（1）即在内反应管的后端部上设有测压仪表（8）而言，证据2介绍了管式反应器及其工业应用实例，其中指出：“由于管式反应器具有结构简单、加工方便；耐高压、传热面积大，特别适用于强烈放热和加压下的反应；易实现自动控制、节省动力、生产能力高等特点。因此，广泛用于气相、均液相、非均液相、气液相、气固相、固相等反应”（参见证据2第112页最后一段）。根据证据2的上述记载，所属技术领域的技术人员可以获知，对于放热和有压力产生的反应来说，应当注意自动控制，即对温度和压力进行监测；而由证据1的记载可知，苯酚羟基化制苯二酚的反应为放热反应（参见证据1第34页右栏第1段和最后1段），因此，所属技术领域的技术人员基于上述启示，有动机在证据1的管式反应器上设置测压仪表；至于该测压仪表的安装部位，可根据需要安放在适合的部位，即可安放在管式反应器的后端部。对于区别技术特征（2）所述的物料混合器为混合泵而言，证据4公开了一种涉及液体或弹性流体泵领域的、可将两种或两种以上的液体介质均匀混合，又能完成液体输送的齿轮混合泵（参见证据4说明书第1-2页）。可见，证据4已经公开了一种用于物料混合的混合泵，即所属技术领域的技术人员已知晓可采用混合泵用于物料混合，因此，上述区别技术特征（2）已经为证据4所公开。专利权人强调本专利的混合泵具有剪切作用，虽然使用的仪器是现有技术的仪器，但是结合在本专利中具有有益的效果。可见，专利权人也承认混合泵为现有技术已知的物料混合装置。至于专利权人所说的有益效果，其是由混合泵本身的结构产生的，只要选用混合泵必然会带来这样的效果。此外，本专利说明书认为文丘里管混合器、静态混合器和混合泵都能用于本专利，且本专利仅实施例11给出了应用所述管式反应器生产苯二酚的实例，其中使用的物料混合器为静态混合器。因此，从本专利的记载来看，混合泵和其他两种混合器一样，都可用于本专利的管式反应器上，其并未取得任何预料不到的技术效果。
综上所述，上述区别技术特征（1）和（2）并不能给本申请权利要求1的技术方案带来创造性，本领域技术人员在上述证据1的基础上结合证据2和4得到本申请权利要求1的技术方案是显而易见的，故权利要求1不具备实质性特点和进步，不符合专利法第22条第3款的规定。
权利要求2-3对权利要求1管式反应器中内反应管的长度和内径进行了进一步的限定。如前所述，证据1中的5个单极反应器串联而成管式反应器（出处同前），内反应管内径为50mm，简单计算可知其反应管总长为5.5米。可见，证据1已经公开权利要求3的附加技术特征，且在证据1已经给出了其反应管长度为5.5米的情况下，根据实际需要选择合适的管长对于所属技术领域的技术人员而言属于常规技术手段。因此，在其引用的权利要求不具备创造性的情况下，权利要求2-3也不具备实质性特点和进步，不符合专利法第22条第3款的规定。
基于上述事实和理由，本案合议组作出如下审查决定。
三、决定
宣告200920036553.7号实用新型专利权全部无效。
当事人对本决定不服的，可以根据专利法第46条第2款的规定，自收到本决定之日起三个月内向北京市第一中级人民法院起诉。根据该款的规定，一方当事人起诉后，另一方当事人作为第三人参加诉讼。
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