发明创造名称：用于制造纯形式的芳族羧酸的方法和设备
外观设计名称：
决定号：18687
决定日：2012-05-24
委内编号：4W101123
优先权日：
申请（专利）号：200680009271.7
申请日：2006-03-20
复审请求人：
无效请求人：因温斯特技术公司
授权公告日：2011-05-18
审定公告日：
专利权人：BP北美公司
主审员：袁营
合议组组长：吴红权
参审员：刘亚
国际分类号：C07C51/265;C07C63/15;C07C63/00;B01D3/00;B01D3/14
外观设计分类号：
法律依据：专利法第33条；专利法实施细则第20条第1款；专利法第22条第2款；专利法第22条第3款
决定要点：如果修改增加的内容能够从原申请记载的信息中直接地、毫无疑义地确定，那么，这样的修改是允许的。
全文：
本无效宣告请求案涉及发明名称为“用于制造纯形式的芳族羧酸的方法和设备”的第200680009271.7号发明专利权（下称本专利），其最早优先权日为2005年03月21日，申请日为2006年03月20日，授权公告日为2011年05月18日。本专利授权公告时的权利要求书如下：
“1. 一种制造芳族羧酸的方法，包括：
在反应区中，在包含至少一种重金属组分的催化剂组合物的存在下，在包含一元羧酸溶剂和水的液相氧化反应混合物中，在有效维持液相氧化反应混合物的升高的温度和压力下，使包含所述芳族羧酸的至少一种芳族烃前体的原料接触气态氧，形成：溶解或悬浮在液相中的芳族羧酸和包含芳族烃前体的氧化副产物的杂质，和包含溶剂一元羧酸、水和少量芳族烃前体和副产物的高压汽相；
将从反应区移出的高压汽相转移到分离区，该分离区被供应有含水的液体回流，并能基本分离高压汽相中的溶剂一元羧酸和水，以形成富溶剂一元羧酸且贫水的液体和包含水蒸汽的高压气体；
将从分离区移出的包含水蒸汽的高压气体未经处理除去有机杂质就转移到冷凝区，和冷凝该高压气体，以形成：基本没有有机杂质的含水冷凝液、和带压冷凝区排气，该冷凝区排气包含被转移到冷凝区的高压气体的不可冷凝组分；
从冷凝区回收冷凝液，其包括水且基本没有有机杂质，并且无需额外处理除去有机杂质就适合在提纯芳族羧酸的过程中用作至少一种含水液体；和
将从冷凝区回收的基本没有有机杂质的含水冷凝液引导至提纯芳族羧酸的过程，该过程的至少一个步骤包括：
(a)形成提纯反应溶液，其包含溶解或成浆在含水液体中的芳族羧酸和杂质；
(b)在加氢催化剂的存在下，在升高的温度和压力下，使提纯反应溶液接触氢气以形成提纯液体反应混合物，所述提纯反应溶液包括在含水液体中的芳族羧酸和杂质；
(c)从提纯液体反应混合物中回收固体提纯产物，所述提纯液体反应混合物包含在含水液体中的芳族羧酸和杂质，所述固体提纯产物包含具有减少水平的杂质的芳族羧酸；和
(d)对从包含芳族羧酸、杂质和含水液体的提纯液体反应混合物中回收得到的固体提纯芳族羧酸产物，用至少一种含水液体进行洗涤；
使得在提纯过程的至少一个步骤中的含水液体包含基本没有有机杂质的含水冷凝液。
2. 如权利要求1所述的方法，其中所述提纯过程包括步骤(a)、(b)、(c)和(d)中的每个。
3. 如权利要求2所述的方法，其中所述提纯反应溶液包含：从冷凝区回收的基本没有有机杂质的含水冷凝液。
4. 如权利要求2所述的方法，其中所述提纯反应液体反应混合物包含：从冷凝区回收的基本没有有机杂质的含水冷凝液。
5. 如权利要求2所述的方法，其中用从冷凝区回收的基本没有有机杂质的含水冷凝液洗涤从提纯液体反应混合物中回收的固体提纯芳族羧酸产物。
6. 如权利要求5所述的方法，其中芳族羧酸包含对苯二甲酸，芳族烃前体是对二甲苯。
7. 如权利要求6所述的方法，其中从液相氧化反应混合物中回收包含对苯二甲酸和杂质的不纯产物，所述杂质包括对二甲苯的氧化副产物，并将该不纯产物引导至用于提纯芳族羧酸的过程。
8. 如权利要求2所述的方法，其中从液相氧化反应混合物中回收包含芳族羧酸和杂质的不纯产物，所述杂质包括芳族烃前体的副产物，并将该不纯产物引导至用于提纯芳族羧酸的过程。
9. 如权利要求1所述的方法，其中芳族羧酸包含对苯二甲酸，芳族烃前体是对二甲苯。
10. 如任一前面权利要求所述的方法，还包括：在步骤(c)中回收包含具有减少水平的杂质的芳族羧酸的固体提纯产物之后，将所得提纯母液引导至分离区，使得用于分离的回流液体包含该提纯母液。
11. 如权利要求10所述的方法，另外包括：从来自冷凝机构的高压冷凝器排气中回收能量。
12. 如权利要求11所述的方法，其中通过使用热交换流体进行热交换来回收能量。
13. 如权利要求11所述的方法，其中以功的形式回收能量。
14. 如权利要求11所述的方法，其中通过使用含水的热交换流体进行间接热交换，在冷凝区中冷凝从分离区移出的高压气体，以产生在一个或多个压力下的蒸汽。
15. 如权利要求1～9中任一项所述的方法，还包括：从来自冷凝机构的高压冷凝器排气中回收能量。
16. 如权利要求1～9中任一项所述的方法，其中通过用含水的热交换流体进行间接热交换，在冷凝区中冷凝从分离区移出的高压气体，以产生在一个或多个压力下的蒸汽。
17. 一种制造芳族羧酸的方法，其按步骤包括：
至少一个液相氧化步骤，包括：在反应区中，在包含至少一种重金属组分的催化剂组合物的存在下，在包含一元羧酸溶剂和水的液相氧化反应混合物中，在有效维持液相氧化反应混合物的升高的温度和压力下，使包含至少一种取代芳族烃的原料与气态氧接触，所述取代芳族烃的取代基可氧化成羧酸基团，并形成：溶解或悬浮在液相中的芳族羧酸和包含反应副产物的杂质，和包含水、一元羧酸、未反应的取代芳族烃、氧气和反应副产物的高压汽相；和
至少一个提纯步骤，包括：在包含加氢催化剂金属的催化剂存在下，在升高的温度和压力下，使包括液体的提纯反应溶液接触氢气，所述液体包括水并具有溶解于其中的芳族羧酸和杂质，所述芳族羧酸和杂质从来自于至少一个液相氧化步骤的液相氧化反应混合物中回收得到，经上述接触而形成提纯液体反应混合物，其包含溶解在含水液体中的芳族羧酸和加氢的杂质；和
至少一个废气处理步骤，包括：将从至少一个液相氧化步骤的反应区移出的高压汽相中的溶剂一元羧酸和水基本分离，从而形成液体和高压气体，所述液体包含溶剂一元羧酸，所述高压气体包含：水、未反应的原料、反应副产物、氧气和少量溶剂一元羧酸，并从该高压气体未经处理除去有机杂质就直接冷凝出基本没有有机杂质的含水冷凝液；和
至少一个步骤，包括：将在所述至少一个废气处理步骤中从高压气体未经处理除去有机杂质就冷凝出的、基本没有有机杂质的含水冷凝液引导至至少一个提纯步骤，使得提纯步骤中的含水液体包含该冷凝液。
18. 如权利要求17所述的方法，其中至少一个提纯步骤包括下列额外步骤中的至少一个，其中使用含水液体：
(a)步骤，包括：将包括芳族羧酸和杂质的固体产物悬浮或溶解在含水液体中，从而形成提纯反应溶液，所述固体产物从至少一个液相氧化步骤的液体反应混合物中回收得到；
(b)步骤，包括：形成固体产物在含水液体中的浆体，该固体产物包括芳族羧酸和减少水平的杂质并从提纯液体反应混合物中回收得到；
(c)步骤，包括：用含水液体洗涤固体产物，该固体产物包含具有减少水平的杂质的芳族羧酸并从提纯液体反应混合物中回收得到。
19. 如权利要求17所述的方法，其中至少一个提纯步骤包括如下步骤，该步骤包括：将包含芳族羧酸和杂质的固体产物溶解在含水液体中以形成提纯溶液，所述杂质包括氧化副产物，所述固体产物从至少一个液相氧化步骤的液体反应混合物中回收得到，所述含水液体包含：在至少一个废气处理步骤中从高压气体中冷凝得到的冷凝液。
20. 如权利要求17所述的方法，其中至少一个提纯步骤包括如下步骤，该步骤包括：形成包含芳族羧酸和减少水平的杂质的固体产物在含水液体中的浆体，该固体产物从提纯液体反应混合物中回收得到，所述含水液体包含在至少一个废气处理步骤中从高压气体中冷凝得到的冷凝液。
21. 如权利要求17所述的方法，其中至少一个提纯步骤包括如下步骤，该步骤包括：用含水液体洗涤固体产物，该固体产物包含具有减少水平的杂质的芳族羧酸并从提纯液体反应混合物中回收得到，所述含水液体包含在至少一个废气处理步骤中从高压气体中冷凝得到的冷凝液。
22. 如权利要求17所述的方法，其中至少一个废气处理步骤包括：在供应有回流液体的分离装置中，将从至少一个液相氧化步骤的反应区移出的高压汽相中的溶剂一元羧酸和水基本分离，所述回流液体包含在至少一个提纯步骤中回收具有减少水平的杂质的芳族羧酸后所得的提纯母液。
23. 如权利要求17所述的方法，其中至少一个提纯步骤中的提纯反应溶液包括：包含芳族羧酸和杂质的粗产物，该粗产物从至少一个氧化步骤的液相氧化反应混合物中回收得到并引导至提纯步骤。
24. 如权利要求17所述的方法，其中芳族羧酸包含对苯二甲酸，取代芳族烃是对二甲苯。
25. 一种制造芳族羧酸的方法，其按步骤包括：
(a)在反应区中，在包含重金属组分的催化剂组合物的存在下，在包含一元羧酸溶剂和水的液相氧化反应混合物中，在有效维持液相反应混合物的升高的温度和压力下，使包含芳族羧酸的芳族烃前体的原料和气态氧接触，并形成：溶解或悬浮在液相中的芳族羧酸和包含反应副产物的杂质，和包含一元羧酸、水、未反应的芳族烃前体、氧气和反应副产物的高压汽相；
(b)从液相氧化反应混合物中回收固体产物，所述固体产物包含芳族羧酸和包括反应副产物的杂质；
(c)将从液相氧化反应混合物中回收的固体产物溶解或悬浮在含水液体中，该固体产物包含芳族羧酸和包括反应副产物的杂质，所述含水液体的至少一部分包含根据步骤(h)冷凝的冷凝液，从而形成提纯溶液；
(d)在加氢催化剂的存在下，使升高的温度和压力下的提纯溶液接触氢气，以形成提纯液体反应混合物；
(e)从提纯液体反应混合物中回收固体提纯产物和液体提纯母液，所述固体提纯产物包含具有减少水平的杂质的芳族羧酸，所述液体提纯母液包含：水和少量氧化的芳族烃前体、其加氢衍生物或它们的组合；
(f)将来自步骤(a)的高压汽相转移到分离区，所述高压汽相包含溶剂一元羧酸、水蒸汽、未反应的原料、氧气和液相反应副产物，所述分离区被供应有回流液体并能基本分离高压汽相中的溶剂一元羧酸和水；
(g)在升高的温度和压力下，在分离区中，将高压汽相中的溶剂一元羧酸和水基本分离成液体和高压气体，所述液体包含溶剂一元羧酸且贫水，所述高压气体基本没有溶剂一元羧酸，包含水、芳族原料、氧化步骤的副产物和少量一元羧酸溶剂；
(h)将从分离区移出的高压气体未经处理除去有机杂质就转移到冷凝区，在加压气体和热交换流体之间转移热，以从高压气体冷凝出 基本没有有机杂质的含水冷凝液，和形成高压冷凝区排气；和
(i)将步骤(h)中从加压气体冷凝出的冷凝液中的至少一部分引导至步骤(c)。
26. 如权利要求25所述的方法，其中从高压冷凝区排气中回收能量。
27. 如权利要求25所述的方法，还包括：从高压冷凝区排气中回收芳族烃前体、溶剂一元羧酸和来自液相反应的副产物中的至少一种。
28. 如权利要求27所述的方法，还包括：将从高压排气中回收的芳族烃前体、溶剂一元羧酸和来自液相反应的副产物中的至少一种返回到反应容器。
29. 如权利要求27所述的方法，还包括：在从步骤(h)中的冷凝区移出的高压冷凝区排气中回收包含芳族烃前体、溶剂一元羧酸和来自液相反应的副产物中的至少一种的液体之后，从该高压冷凝区排气中回收能量。
30. 如权利要求25～29中任一项所述的方法，还包括如下步骤，其中将步骤(e)中回收的提纯母液的至少一部分引导至分离区，使得供应给分离区的回流液体包含提纯母液。
31. 一种制造芳族羧酸的设备，包括：反应容器，其具有用于移出反应器顶部蒸汽的排放口；分离装置，其能将在包含一元羧酸和水的高压气态混合物中的C1-8一元羧酸气体和水蒸汽基本分离，并与反应容器保持流体连通，以便接收从反应容器移出的高压汽相；冷凝机构，其与分离装置保持流体连通，并适于通过未经处理除去有机杂质就冷凝至少一部分高压气体并用吸热材料交换热，从自分离装置接收的高压气体中提取能量；和机构，其将自高压气体中冷凝的冷凝液引导至用于提纯芳族羧酸的设备的至少一个容器。
32. 如权利要求31所述的设备，还包括如下机构，其与冷凝机构保持流体连通，用于接收来自冷凝机构的高压排气和从高压气体中回收机械能。
33. 如权利要求31所述的设备，其中分离装置包括一个或多个蒸馏塔。
34. 如权利要求31所述的设备，其中冷凝机构包括一个或多个热交换器。
35. 如权利要求31所述的设备，其中冷凝机构包括两个或更多个串联冷凝器。
36. 如权利要求31所述的设备，其中分离装置与反应容器保持流体连通，用于将在分离装置中分离的液体引导至反应容器。
37. 如权利要求31所述的设备，其中分离装置提供至少20个理论平衡级，用于将在包含一元羧酸和水的高压气态混合物中的C1-8一元羧酸气体和水蒸汽分离。
38. 如权利要求31所述的设备，其中分离装置能够将在包含一元羧酸和水的高压气态混合物中的C1-8一元羧酸气体和水蒸汽分离成液相和加压气相，所述液相包含气态混合物中的至少95％一元羧酸，所述加压气相包含水。
39. 如权利要求31所述的设备，包括：
(a)为第一压力设计的反应容器，其适合在包含一元羧酸溶剂和水的液相反应混合物中，在有效维持液相反应混合物和产生高压汽相的 条件下用气态氧来液相氧化芳族原料，该反应容器包括至少一个用于从该容器移出高压汽相的排放口；
(b)为基本不小于第一压力的第二压力设计的分离装置，包括：至少一个与反应容器保持流体连通的气体入口，用于接收从反应容器的至少一个排放口移出的高压汽相；至少一个用于将回流液体引入该装置的液体入口；至少一个用于从该装置移出加压气体的气体出口；至少一个用于从该装置移出液体流的液体出口；和分馏区，该分馏区设置于至少一个气体入口和至少一个气体出口的中间位置，并能将该装置接收的高压汽相气体中的溶剂一元羧酸和水基本分离，从而形成液体流和高压气体，所述液体流包含溶剂一元羧酸且基本没有水，所述高压气体包含水且没有大量溶剂一元羧酸；
(c)冷凝机构，包括：至少一个用于接收从分离装置的至少一个气体出口移出未经处理除去有机杂质的高压气体的气体入口；热交换机构，其将热从冷凝机构中的高压气体转移到热交换流体，使得从高压气体中冷凝出冷凝液和形成在增加温度或压力下的热交换流体；至少一个用于从冷凝机构移出高压排气的出口；和至少一个用于从冷凝机构移出冷凝液的出口；和
(d)机构，用于将从冷凝机构的至少一个出口移出的冷凝液引导至芳族羧酸提纯设备的至少一个容器。
40. 如权利要求39所述的设备，其中分离装置的分馏区给包含水和一元羧酸的混合物的高压汽相中的水和一元羧酸的分离提供至少20块理论板。
41. 如权利要求39所述的设备，其中分离装置能将包含一元羧酸和水的高压气态混合物中的C1-8一元羧酸和水蒸汽分离成：包含气态混合物中的至少95％一元羧酸的液相，和包含水的加压气相。
42. 如权利要求39所述的设备，其中分离装置包含一个或多个塔，其中分馏区包含多个塔盘或多个结构填料床。
43. 如权利要求39所述的设备，其中分离装置包含一个或多个塔，其中分馏区包含至少一个塔盘和至少一个结构填料床。
44. 如权利要求39～43中任一项所述的设备，其中至少一个用于从冷凝机构移出液体的出口与如下机构保持流体连通，该机构用于将液体直接或间接地转移到下列装置中的至少一个，但没有处理该液体以除去其中的有机杂质，所述装置包括：(e)浆体罐，适于将包含芳族羧酸的固体溶解在含水液体中，(f)提纯反应容器，适于在升高的温度和压力下，对包含溶解在含水液体中的芳族羧酸的溶液进行加氢，(g)结晶容器，适于从如下液体反应混合物中回收固体和提纯母液，所述液体反应混合物通过将包含溶解在含水液体中的芳族羧酸的溶液在升高的温度和压力下加氢而得到，所述固体包含芳族羧酸和少量杂质，所述提纯母液基本没有芳族羧酸，和(h)固-液分离装置，适于从提纯母液中分离包含芳族羧酸和少量杂质的固体。”
针对上述专利权，因温斯特技术公司（下称请求人）于2011年08月12日向专利复审委员会提出了无效宣告请求，其理由是权利要求1、17、25、31和39不符合专利法第33条的规定；权利要求1、3-5、17、25、31、32、37-41和44不符合专利法实施细则第20条第1款的规定；权利要求1-44不符合专利法第22条第2款和第3款的规定；请求宣告本专利权利要求1-44全部无效。请求人同时提交了如下证据1-5：
证据1：US5723656,公告日为1998年03月03日，复印件共8页；及其中文译文，复印件共21页；
证据2：EP0962442 A1，公开日为1999年12月08日，复印件共14页；及其中文译文，复印件共19页；
证据3：本专利的授权公告文本，复印件共41页；
证据4：本专利的第一次审查意见通知书及答复意见，复印件共28页；
证据5：本专利原始提交的申请文件，即说明书摘要、摘要附图、权利要求书、说明书、说明书附图，复印件共72页。
请求人认为：
（1）本专利权利要求1、17、25、31和39的修改超出原说明书和权利要求书记载的范围，不符合专利法第33条的规定。专利权人在2010年12月02日答复第一次审查意见通知书时，将权利要求1、17、25、31和39进一步限定为“对分离出的高压气体未经额外处理除去有机杂质就进行冷凝而得到含水液体”超出了原申请记载的范围。尽管专利权人指出了其修改依据，但本专利说明书并没有明确公开，高压气体未经处理除去有机杂质就在这些设备之间转移。尽管说明书第4页第6-14行描述“可以在高压下实际地高效地处理分离产生的高压气体，…从而回收液体，该液体包含水，且基本没有来自氧化的有机杂质…该液体在不需要额外处理的情况下，适合在提纯不纯芳族羧酸的工艺中用作溶剂或包含水的其它工艺液体”，但这部分并没有公开分离得到的高压气体未经处理除去有机杂质。同样，说明书第22页第4-5行公开了“从该高压气体直接冷凝出冷凝液，其包含水，且基本没有有机杂质”，但其也没有公开高压气体未经处理除去有机杂质。因此，专利权人只是基于附图中所示的分离区和冷凝区之间的连接进行上述修改的，说明书中并不存在其他修改基础。因此，本专利上述权利要求的修改不符合专利法第33条的规定。此外，证据2以与本专利相同的方式公开了高压气体未经处理除去有机杂质由分离区转移到冷凝区。如果专利权人认为证据2没有公开该特征，必然导致本专利也没有公开该特征。
（2）本专利的权利要求1、3-5、17、25、31、32、37-41和44中使用了含义不确定的用语“高压”和“基本”，导致这些权利要求的保护范围不清楚，因此不符合专利法实施细则第20条第1款的规定。
（3）本专利权利要求1-44不具备新颖性和创造性。
如前，证据2公开了专利权人赖以确定其保护主题的特征，即“高压气体未经处理除去有机杂质从分离区转移至冷凝区”，不清楚的相对用语例如“高压”、“基本没有”不能用于区分该专利和现有技术。在任何情况下，从蒸馏塔2通往冷凝器3a，3b和3c的“塔顶气体”（参见证据2中文说明书第8页第26行至第9页第5行）一定不可避免地处于比大气压高的压力下，即，它可以被认为是“高压气体”。
证据2还公开了权利要求1的所有剩余特征（参见证据2中文译文说明书第3页第18行至第4页第3行、第4页第17-19行和20-30行、第5页第9-25行、第6页第11-20行、第8页第15行至第9页第13行、第10页第11-28行、第11页第15-18行和附图1）；公开了权利要求17的所有剩余特征（参见证据2中文译文说明书第3页第18行至第4页第3行、第4页第13-30行、第5页第1-4行、9-12行、18-25行、第6页第11-20行、第8页第15行至第9页第5行、第10页第11-15行和21-28行和附图1）；公开了权利要求31的所有剩余特征（参见证据2中文译文说明书第5页第18-25行、第8页第12-14行和20-25行和附图1）。因此，权利要求1、17和31的主题相对于证据2不具备新颖性和创造性，不符合专利法第22条第2款和第3款的规定。
独立权利要求25与权利要求1类似，证据2也公开了其所有特征，因此其相对于证据2同样不具备新颖性和创造性。
对于权利要求1、17、25和31的从属权利要求，由于它们的附加技术特征也没有使它们相对于证据2或证据1和证据2的组合具备新颖性和创造性，因此同样不符合专利法第22条第2款和第3款的规定。另外，考虑到本专利保护的方法和设备与证据2的类似程度，如果专利权人声称证据2 没有公开上述本专利要求保护的特征，势必导致本专利存在公开不充分的问题，即本专利的说明书不符合专利法第26条第3款的规定。
经形式审查合格，专利复审委员会于2011年08月26日依法受理了上述无效宣告请求并将无效宣告请求书及证据副本转给了专利权人，同时成立合议组对本案进行审查。
专利权人针对上述无效宣告请求于2011年10月10日提交了意见陈述书，同时提交了权利要求书的全文修改替换页，其中将权利要求10并入权利要求1中，并删除权利要求10；将权利要求22并入权利要求17中，并删除权利要求22；将权利要求30并入权利要求25中，并删除权利要求30；在权利要求31和39中分别加入了技术特征，相应地对权利要求重新编号。修改后的权利要求书包括第1-41项，其中权利要求1、16、23、28、36对应于授权公告文本的权利要求1、17、25、31、39，修改后的权利要求1、16、23、28、36如下：
“1. 一种制造芳族羧酸的方法，包括：
在反应区中，在包含至少一种重金属组分的催化剂组合物的存在下，在包含一元羧酸溶剂和水的液相氧化反应混合物中，在有效维持液相氧化反应混合物的升高的温度和压力下，使包含所述芳族羧酸的至少一种芳族烃前体的原料接触气态氧，形成：溶解或悬浮在液相中的芳族羧酸和包含芳族烃前体的氧化副产物的杂质，和包含溶剂一元羧酸、水和少量芳族烃前体和副产物的高压汽相；
将从反应区移出的高压汽相转移到分离区，该分离区被供应有含水的液体回流，并能基本分离高压汽相中的溶剂一元羧酸和水，以形成富溶剂一元羧酸且贫水的液体和包含水蒸汽的高压气体；
将从分离区移出的包含水蒸汽的高压气体未经处理除去有机杂质就转移到冷凝区，和冷凝该高压气体，以形成：基本没有有机杂质的含水冷凝液、和带压冷凝区排气，该冷凝区排气包含被转移到冷凝区的高压气体的不可冷凝组分；
从冷凝区回收冷凝液，其包括水且基本没有有机杂质，并且无需额外处理除去有机杂质就适合在提纯芳族羧酸的过程中用作至少一种含水液体；和
将从冷凝区回收的基本没有有机杂质的含水冷凝液引导至提纯芳族羧酸的过程，该过程的至少一个步骤包括：
(a)形成提纯反应溶液，其包含溶解或成浆在含水液体中的芳族羧酸和杂质；
(b)在加氢催化剂的存在下，在升高的温度和压力下，使提纯反应溶液接触氢气以形成提纯液体反应混合物，所述提纯反应溶液包括在含水液体中的芳族羧酸和杂质；
(c)从提纯液体反应混合物中回收固体提纯产物，所述提纯液体反应混合物包含在含水液体中的芳族羧酸和杂质，所述固体提纯产物包含具有减少水平的杂质的芳族羧酸；和
(d)对从包含芳族羧酸、杂质和含水液体的提纯液体反应混合物中 回收得到的固体提纯芳族羧酸产物，用至少一种含水液体进行洗涤；和
(e)在步骤(c)中回收包含具有减少水平的杂质的芳族羧酸的固体提纯产物之后，将所得提纯母液引导至分离区，使得用于分离的回流液体包含该提纯母液，
使得在提纯过程的至少一个步骤中的含水液体包含基本没有有机杂质的含水冷凝液。
……
16. 一种制造芳族羧酸的方法，其按步骤包括：
至少一个液相氧化步骤，包括：在反应区中，在包含至少一种重金属组分的催化剂组合物的存在下，在包含一元羧酸溶剂和水的液相氧化反应混合物中，在有效维持液相氧化反应混合物的升高的温度和压力下，使包含至少一种取代芳族烃的原料与气态氧接触，所述取代芳族烃的取代基可氧化成羧酸基团，并形成：溶解或悬浮在液相中的 芳族羧酸和包含反应副产物的杂质，和包含水、一元羧酸、未反应的取代芳族烃、氧气和反应副产物的高压汽相；和
至少一个提纯步骤，包括：在包含加氢催化剂金属的催化剂存在下，在升高的温度和压力下，使包括液体的提纯反应溶液接触氢气，所述液体包括水并具有溶解于其中的芳族羧酸和杂质，所述芳族羧酸和杂质从来自于至少一个液相氧化步骤的液相氧化反应混合物中回收得到，经上述接触而形成提纯液体反应混合物，其包含溶解在含水液体中的芳族羧酸和加氢的杂质；和
至少一个废气处理步骤，包括：将从至少一个液相氧化步骤的反应区移出的高压汽相中的溶剂一元羧酸和水基本分离，从而形成液体和高压气体，所述液体包含溶剂一元羧酸，所述高压气体包含：水、未反应的原料、反应副产物、氧气和少量溶剂一元羧酸，并从该高压气体未经处理除去有机杂质就直接冷凝出基本没有有机杂质的含水冷凝液；和
至少一个步骤，包括：将在所述至少一个废气处理步骤中从高压气体未经处理除去有机杂质就冷凝出的、基本没有有机杂质的含水冷凝液引导至至少一个提纯步骤，使得提纯步骤中的含水液体包含该冷凝液，
其中至少一个废气处理步骤包括：在供应有回流液体的分离装置中，将从至少一个液相氧化步骤的反应区移出的高压汽相中的溶剂一元羧酸和水基本分离，所述回流液体包含在至少一个提纯步骤中回收具有减少水平的杂质的芳族羧酸后所得的提纯母液。
……
23. 一种制造芳族羧酸的方法，其按步骤包括：
(a)在反应区中，在包含重金属组分的催化剂组合物的存在下，在包含一元羧酸溶剂和水的液相氧化反应混合物中，在有效维持液相反应混合物的升高的温度和压力下，使包含芳族羧酸的芳族烃前体的原料和气态氧接触，并形成：溶解或悬浮在液相中的芳族羧酸和包含反应副产物的杂质，和包含一元羧酸、水、未反应的芳族烃前体、氧气和反应副产物的高压汽相；
(b)从液相氧化反应混合物中回收固体产物，所述固体产物包含芳族羧酸和包括反应副产物的杂质；
(c)将从液相氧化反应混合物中回收的固体产物溶解或悬浮在含水液体中，该固体产物包含芳族羧酸和包括反应副产物的杂质，所述含水液体的至少一部分包含根据步骤(h)冷凝的冷凝液，从而形成提纯溶液；
(d)在加氢催化剂的存在下，使升高的温度和压力下的提纯溶液接触氢气，以形成提纯液体反应混合物；
(e)从提纯液体反应混合物中回收固体提纯产物和液体提纯母液，所述固体提纯产物包含具有减少水平的杂质的芳族羧酸，所述液体提纯母液包含：水和少量氧化的芳族烃前体、其加氢衍生物或它们的组合；
(f)将来自步骤(a)的高压汽相转移到分离区，所述高压汽相包含溶剂一元羧酸、水蒸汽、未反应的原料、氧气和液相反应副产物，所述分离区被供应有回流液体并能基本分离高压汽相中的溶剂一元羧酸和水；
(g)在升高的温度和压力下，在分离区中，将高压汽相中的溶剂一元羧酸和水基本分离成液体和高压气体，所述液体包含溶剂一元羧酸且贫水，所述高压气体基本没有溶剂一元羧酸，包含水、芳族原料、氧化步骤的副产物和少量一元羧酸溶剂；
(h)将从分离区移出的高压气体未经处理除去有机杂质就转移到冷凝区，在加压气体和热交换流体之间转移热，以从高压气体冷凝出基本没有有机杂质的含水冷凝液，和形成高压冷凝区排气；
(i)将步骤(h)中从加压气体冷凝出的冷凝液中的至少一部分引导 至步骤(c)；和
(j)其中将步骤(e)中回收的提纯母液的至少一部分引导至分离区，使得供应给分离区的回流液体包含提纯母液。
……
28. 一种制造芳族羧酸的设备，包括：反应容器，其具有用于移出反应器顶部蒸汽的排放口；分离装置，其能将在包含一元羧酸和水的高压气态混合物中的C1-8一元羧酸气体和水蒸汽基本分离，并与反应容器保持流体连通，以便接收从反应容器移出的高压汽相；冷凝机构，其与分离装置保持流体连通，并适于通过未经处理除去有机杂质就冷凝至少一部分高压气体并用吸热材料交换热，从自分离装置接收的高压气体中提取能量；和机构，其将自高压气体中冷凝的冷凝液引导至用于提纯芳族羧酸的设备的至少一个容器，所述用于提纯芳族羧酸的设备的至少一个容器适于在回收具有减少的杂质水平的芳族羧酸后形成包含水和杂质的液体提纯母液；和机构，其将所述液体提纯母液从所述用于提纯芳族羧酸的设备的至少一个容器转移至所述分离装 置，使得供应至所述分离装置的回流液体包含所述液体提纯母液。
……
36. 如权利要求28所述的设备，包括：
(a)为第一压力设计的反应容器，其适合在包含一元羧酸溶剂和水的液相反应混合物中，在有效维持液相反应混合物和产生高压汽相的 条件下用气态氧来液相氧化芳族原料，该反应容器包括至少一个用于从该容器移出高压汽相的排放口；
(b)为基本不小于第一压力的第二压力设计的分离装置，包括：至少一个与反应容器保持流体连通的气体入口，用于接收从反应容器的至少一个排放口移出的高压汽相；至少一个用于将回流液体引入该装置的液体入口；至少一个用于从该装置移出加压气体的气体出口；至少一个用于从该装置移出液体流的液体出口；和分馏区，该分馏区设置于至少一个气体入口和至少一个气体出口的中间位置，并能将该装置接收的高压汽相气体中的溶剂一元羧酸和水基本分离，从而形成液体流和高压气体，所述液体流包含溶剂一元羧酸且基本没有水，所述高压气体包含水且没有大量溶剂一元羧酸；
(c)冷凝机构，包括：至少一个用于接收从分离装置的至少一个气体出口移出未经处理除去有机杂质的高压气体的气体入口；热交换机构，其将热从冷凝机构中的高压气体转移到热交换流体，使得从高压气体中冷凝出冷凝液和形成在增加温度或压力下的热交换流体；至少一个用于从冷凝机构移出高压排气的出口；和至少一个用于从冷凝机构移出冷凝液的出口；和
(d)机构，用于将从冷凝机构的至少一个出口移出的冷凝液引导至芳族羧酸提纯设备的至少一个容器，所述芳族羧酸提纯设备的至少一个容器适于形成固体芳族羧酸产物和包含水与杂质的液体提纯母液，和
(e)机构，用于将液体提纯母液从所述芳族羧酸提纯设备的至少一个容器引导至分离区，使得供应至所述分离装置的回流液体包含所述液体提纯母液。”
专利权人认为：
（1）本专利在申请阶段的中文说明书第56页第6-7行指出，“通过在蒸馏塔330中分离水和乙酸蒸汽而产生的高压气体从塔中移出，并引导至冷凝机构350”。另外，本专利在申请阶段的中文说明书第4页第12-14行明确指出“该液体在不需要额外处理的情况下，适合在提纯不纯芳族羧酸的工艺中用作溶剂或包含水的其它工艺液体”。并且，本专利在申请阶段提交的说明书附图1和2清楚地示出，在蒸馏塔30或330的气相出口与冷凝机构52或352的入口之间没有任何处理装置。上述说明书及说明书附图中的公开内容均对授权公告文本的权利要求1、17、25、31和39中的技术特征“未经处理除去有机杂质就冷凝出...”或“无需额外处理除去有机杂质就...”提供了充分的支持。因此，授权公告文本的权利要求1、17、25、31和39的修改没有超出原始说明书和权利要求书记载的范围。
（2）技术特征“高压”和“基本”在本发明所属的技术领域中是广泛公知的，对本领域技术人员而言以其公知常识应很容易理解到。例如，本专利说明书第26页就对上述技术特征提供了诸多实例。因此，授权公告文本的权利要求1、3-5、17、25、31、32、37-41和44是足够清楚的，并不存在请求人所指的缺陷。
（3）本专利修改后的权利要求1-44符合专利法第22条第2款的规定。
如本专利的说明书中教导，含有水和杂质例如氧化副产物的提纯母液被从提纯区230转移至分离区330，从而提供用于分离区的回流液体(见本专利说明书第54页第4行以后)。所述提纯母液是从提纯区被直接转移至蒸馏塔，即，对所述提纯母液没有作任何中间处理。在本专利修改后的独立权利要求1、17、25和31中均限定了与“将提纯母液引导至分离区”相关的技术特征。相反，证据2公开了一种从提纯区移出提纯母液L83的方法。但是，该液流并非转移至分离区。相反，在L84处从该液流中移除了诸如对甲苯酸的杂质；在L88处则从该液流中移除了水和其他杂质。因此，最终引入蒸馏塔中的回流液流L86并非如本专利中定义的术语“提纯母液”。因此，本专利独立权利要求1、17、25和31相比于证据2具有新颖性，因而符合专利法第22条第2款的规定。在此基础上，其余从属权利要求相比于证据2也应具有新颖性。
（4）本专利修改后的权利要求1-44符合专利法第22条第3款的规定。
只有本专利才明确教导将提纯母液引导入分离区中，其在技术上的有利之处在于：“提纯母液从固-液分离装置230转移到高压蒸馏塔，这也允许母液中的对苯二甲酸和杂质循环到氧化反应器110，其中它们被氧化或转化成对苯二甲酸，同时提纯母液的水内容物在蒸馏塔中基本汽化，在从塔移出的加压气体中离开，不会显著地影响氧化中的水平衡。提纯母液从固-液分离装置230转移到蒸馏塔也减少了需要送到液体废弃物处理的液体流出物的体积，并提供了：将有价值的对苯二甲酸返回氧化阶段，又将其移出，用于在氧化结晶器152和156中回收”(见本专利说明书第54页第11-18行)。至于证据1，其教导的是在将冷凝液引导入提纯区之前于40处移除杂质。另一方面如上文已指出，证据2教导在L84和L88处移除杂质。这些证据均没有意识到在202、210、220和231的提纯工艺之前和之后对富含水的液流不进行处理的有利之处。由此可见，即便是将证据1和2相结合，也不可能得到如本专利修改后的独立权利要求1、17、25和31的技术方案。因此，本专利修改后的独立权利要求1、17、25和31相比于证据1与2的组合仍具有非显而易见性。相应地，所述修改后的独立权利要求1、17、25和31的技术方案给本发明带来了有益的技术效果，例如这些技术方案需要更少的设备、需要更少的副产物处理步骤、并且能获得对苯二甲酸的更高回收率。因此本专利修改后的独立权利要求1、17、25和31相比于证据1-2具有突出的实质性特点和显著的进步，从而具有创造性。在此基础上，其余从属权利要求相比于证据1-2也具有创造性。
2011年10月26日，合议组向请求人发出《转送文件通知书》，将专利权人提交的上述文件转送给请求人，并要求其在指定的期限内答复。
针对上述《转送文件通知书》，请求人于2011年12月09日提交了意见陈述书。请求人认为：
（1）关于修改，专利权人基于权利要求10、22和30以及权利要求25的步骤(e)，对权利要求31和39进行了修改。但该修改并不是采用删除、合并和技术方案的删除的方式进行的，因此不符合审查指南中关于无效宣告程序中专利文件的修改的规定。
（2）专利权人所强调的说明书第56页第6-7行、第4页第12-14行和附图1和2并没有明确公开权利要求1、17、25、31和39中的技术特征“未经处理除去有机杂质就冷凝出...”或“无需额外处理除去有机杂质就...”；此外，在本专利图2和说明书申请阶段的中文说明书第56页第14-20行记载的内容中也找不到“无需额外处理除去有机杂质就...”的修改依据。因此，权利要求1、17、25、31和39依然不符合专利法第33条的规定。
（3）阅读本专利的说明书和权利要求书可知：“高压”和“基本”并不是公知的：“液相反应混合物的压力为5kg/cm2至40kg/cm2的表压，最终结晶的环境压力为约3kg/cm2的表压”(见申请阶段的中文说明书第18页第9行和第20页第19-20行)。本领域技术人员不会认为5kg/cm2是“高压”，因为其接近于大气压。此外，“约3kg/cm2的表压”也不能认为是“高压”。类似地，“基本”也存在同样的问题。说明书描述到“基本”的范围可以是“不超过约10％，更优选不超过约5％...不超过约2％，还更优选不超过约1％”的一元羧酸和氧化副产物(见申请阶段的中文说明书第23页第13-18行)。此外，在其它部分，该专利的说明书还描述到“基本”的范围可以是“不大于约0.5重量％至约3重量％...至多约1重量％的水平出现，优选不大于约500ppmw”的一元羧酸和氧化副产物(见申请阶段的中文说明书第34页第18-21行)。此处，本领域技术人员不能确定“基本”是指“约10％”或“不大于约500ppmw”，或者这两个数值之间的某个值。因此，在能够满足“基本”定义的最高和最低浓度之间存在20,000％的差异，其范围过大，并且存在太多的不确定性。由此导致含有其的权利要求1、3-5、17、25、31、32、37-41和44的保护范围不清楚。
（4）证据2公开了处理母液以移除对甲苯甲酸，但是，所得到的处理过的母液在管线L88，L86和L80处具有相同的组成。在管线L88处并没有选择性地除去水。证据2在中文说明书第14页第27-29行描述到“将上述除去了杂质的一部分母液作为淤浆用水引入混合器74中，其余部分的母液经管线L86送到第二蒸馏塔53的中间位置”。即，最终引入蒸馏塔的回流液流L86为该专利定义的术语“提纯母液”。因此，专利权人的论述并不成立，该专利修改后的权利要求1-44依然不具备新颖性。
（5）证据1在中文说明书第13页第13-22行描述到：“然而在本发明方法中，将母液的主要部分分流到用于从水中分离氧化溶剂的分离设备中，该水是在氧化反应中生成的。因此，杂质、反应中间产物和芳香羧酸是被返回到氧化反应混合物中...循环的水 溶性母液返回到蒸馏塔，不仅可以作为塔的回流，也可以作为将提纯工艺中母液加入到氧化反应混合物的有效方法”。上述公开内容可以直接得出专利权人的修改，即提纯母液被直接转移到蒸馏塔。而且，上述公开内容表明了将提纯母液不事先除去杂质就返回到高压蒸馏塔的优点。另外，专利权人的论述忽略了下列事实：未反应的冷凝物通过管线L79被加入到提纯区。如证据1中文说明书第14页第10-12行所述“为了进一步纯化在干燥器73中干燥的对苯二甲酸产物，将其从干燥器转入到混合器74中，使用经管线L79提供的冷凝物和经管线L80循环至混合器74中的水使其重新成为淤浆”。因此，修改后的权利要求1-44相对于证据1和2的组合仍然不具有创造性。
2011年12月20日，合议组向双方当事人发出《无效宣告请求口头审理通知书》，拟定于2012年02月08日对本案进行口头审理。同时，合议组向专利权人发出《转送文件通知书》，将请求人于2011年12月09日提交的意见陈述书转送给专利权人，并要求其在指定的期限内答复。
2012年02月06日，专利权人针对上述《转送文件通知书》提交了意见陈述书，其内容与前次意见陈述书基本相同。
2012年02月08日，口头审理如期举行，双方当事人均委托代理人出席了本次口头审理。庭审过程中，合议组就本案的无效理由及证据逐一进行了调查，双方当事人充分陈述了各自的意见。在此基础上，合议组记录了以下重要事项：
（1）合议组告知双方当事人，审理基础为专利权人于2011年10月10日提交的权利要求第1-27项和授权公告文本的权利要求第31-44项（以下顺序编号为第28-41项）。专利权人需在口审结束后10个工作日内提交上述文本，逾期将以授权公告文本作出审查决定。
（2）请求人表示放弃权利要求1、16、23、28和36中“无需额外处理除去有机杂质就……”的修改不符合专利法第33条规定的无效理由，并确定其无效宣告请求的理由和相应的证据为：本专利权利要求1、16、23、28、36不符合专利法第33条的规定，使用证据3-5；权利要求1、3-5、16、23、28、29、34-38、41不符合专利法实施细则第20条第1款的规定；权利要求1-41不符合专利法第22条第2款和第3款的规定，使用证据2评述新颖性，使用证据2结合证据1评述创造性，证据2为最接近的现有技术。
（3）专利权人对证据1-5的真实性、合法性、关联性没有异议，认为在证据2第19栏第21行“the other part”翻译成“其余部分除去杂质后的母液”的基础上，认可证据1-2中译文的准确性。
（4）专利权人和请求人均认为，证据2除杂的目的是避免母液中的杂质堵塞管道。专利权人认可证据1中公开了权利要求1中的特征(e)“在步骤(c)中回收包含具有减少水平的杂质的芳族羧酸的固体提纯产物之后，将所得提纯母液引导至分离区，使得用于分离的回流液体包含该提纯母液”。
（5）专利权人认为，在涉及新颖性和创造性的无效理由时，请求人在无效宣告请求书中对于所有从属权利要求均没有具体说明理由，不应予以考虑。
专利权人于2012年02月21日提交了口头审理答辩词和权利要求书的全文替换页，其中权利要求28-41对应授权公告文本权利要求31-44。专利权人于2012年02月21日提交的权利要求书如下：
“1. 一种制造芳族羧酸的方法，包括：
在反应区中，在包含至少一种重金属组分的催化剂组合物的存在下，在包含一元羧酸溶剂和水的液相氧化反应混合物中，在有效维持液相氧化反应混合物的升高的温度和压力下，使包含所述芳族羧酸的至少一种芳族烃前体的原料接触气态氧，形成：溶解或悬浮在液相中的芳族羧酸和包含芳族烃前体的氧化副产物的杂质，和包含溶剂一元羧酸、水和少量芳族烃前体和副产物的高压汽相；
将从反应区移出的高压汽相转移到分离区，该分离区被供应有含水的液体回流，并能基本分离高压汽相中的溶剂一元羧酸和水，以形成富溶剂一元羧酸且贫水的液体和包含水蒸汽的高压气体；
将从分离区移出的包含水蒸汽的高压气体未经处理除去有机杂质就转移到冷凝区，和冷凝该高压气体，以形成：基本没有有机杂质的含水冷凝液、和带压冷凝区排气，该冷凝区排气包含被转移到冷凝区的高压气体的不可冷凝组分；
从冷凝区回收冷凝液，其包括水且基本没有有机杂质，并且无需额外处理除去有机杂质就适合在提纯芳族羧酸的过程中用作至少一种含水液体；和
将从冷凝区回收的基本没有有机杂质的含水冷凝液引导至提纯芳族羧酸的过程，该过程的至少一个步骤包括：
(a)形成提纯反应溶液，其包含溶解或成浆在含水液体中的芳族羧酸和杂质；
(b)在加氢催化剂的存在下，在升高的温度和压力下，使提纯反应溶液接触氢气以形成提纯液体反应混合物，所述提纯反应溶液包括在含水液体中的芳族羧酸和杂质；
(c)从提纯液体反应混合物中回收固体提纯产物，所述提纯液体反应混合物包含在含水液体中的芳族羧酸和杂质，所述固体提纯产物包含具有减少水平的杂质的芳族羧酸；
(d)对从包含芳族羧酸、杂质和含水液体的提纯液体反应混合物中 回收得到的固体提纯芳族羧酸产物，用至少一种含水液体进行洗涤；和
(e)在步骤(c)中回收包含具有减少水平的杂质的芳族羧酸的固体提纯产物之后，将所得提纯母液引导至分离区，使得用于分离的回流液体包含该提纯母液，
使得在提纯过程的至少一个步骤中的含水液体包含基本没有有机杂质的含水冷凝液。
2. 如权利要求1所述的方法，其中所述提纯过程包括步骤(a)、(b)、(c)和(d)中的每个。
3. 如权利要求2所述的方法，其中所述提纯反应溶液包含：从冷凝区回收的基本没有有机杂质的含水冷凝液。
4. 如权利要求2所述的方法，其中所述提纯反应液体反应混合物包含：从冷凝区回收的基本没有有机杂质的含水冷凝液。
5. 如权利要求2所述的方法，其中用从冷凝区回收的基本没有有机杂质的含水冷凝液洗涤从提纯液体反应混合物中回收的固体提纯芳族羧酸产物。
6. 如权利要求5所述的方法，其中芳族羧酸包含对苯二甲酸，芳族烃前体是对二甲苯。
7. 如权利要求6所述的方法，其中从液相氧化反应混合物中回收包含对苯二甲酸和杂质的不纯产物，所述杂质包括对二甲苯的氧化副产物，并将该不纯产物引导至用于提纯芳族羧酸的过程。
8. 如权利要求2所述的方法，其中从液相氧化反应混合物中回收包含芳族羧酸和杂质的不纯产物，所述杂质包括芳族烃前体的副产物， 并将该不纯产物引导至用于提纯芳族羧酸的过程。
9. 如权利要求1所述的方法，其中芳族羧酸包含对苯二甲酸，芳族烃前体是对二甲苯。
10. 如权利要求1所述的方法，另外包括：从来自冷凝机构的高压冷凝器排气中回收能量。
11. 如权利要求10所述的方法，其中通过使用热交换流体进行热交换来回收能量。
12. 如权利要求10所述的方法，其中以功的形式回收能量。
13. 如权利要求10所述的方法，其中通过使用含水的热交换流体进行间接热交换，在冷凝区中冷凝从分离区移出的高压气体，以产生在一个或多个压力下的蒸汽。
14. 如权利要求1～9中任一项所述的方法，还包括：从来自冷凝机构的高压冷凝器排气中回收能量。
15. 如权利要求1～9中任一项所述的方法，其中通过用含水的热交换流体进行间接热交换，在冷凝区中冷凝从分离区移出的高压气体，以产生在一个或多个压力下的蒸汽。
16. 一种制造芳族羧酸的方法，其按步骤包括：
至少一个液相氧化步骤，包括：在反应区中，在包含至少一种重金属组分的催化剂组合物的存在下，在包含一元羧酸溶剂和水的液相氧化反应混合物中，在有效维持液相氧化反应混合物的升高的温度和压力下，使包含至少一种取代芳族烃的原料与气态氧接触，所述取代芳族烃的取代基可氧化成羧酸基团，并形成：溶解或悬浮在液相中的 芳族羧酸和包含反应副产物的杂质，和包含水、一元羧酸、未反应的取代芳族烃、氧气和反应副产物的高压汽相；和
至少一个提纯步骤，包括：在包含加氢催化剂金属的催化剂存在下，在升高的温度和压力下，使包括液体的提纯反应溶液接触氢气，所述液体包括水并具有溶解于其中的芳族羧酸和杂质，所述芳族羧酸和杂质从来自于至少一个液相氧化步骤的液相氧化反应混合物中回收得到，经上述接触而形成提纯液体反应混合物，其包含溶解在含水液体中的芳族羧酸和加氢的杂质；和
至少一个废气处理步骤，包括：将从至少一个液相氧化步骤的反应区移出的高压汽相中的溶剂一元羧酸和水基本分离，从而形成液体和高压气体，所述液体包含溶剂一元羧酸，所述高压气体包含：水、未反应的原料、反应副产物、氧气和少量溶剂一元羧酸，并从该高压气体未经处理除去有机杂质就直接冷凝出基本没有有机杂质的含水冷凝液；和
至少一个步骤，包括：将在所述至少一个废气处理步骤中从高压气体未经处理除去有机杂质就冷凝出的、基本没有有机杂质的含水冷凝液引导至至少一个提纯步骤，使得提纯步骤中的含水液体包含该冷凝液，
其中至少一个废气处理步骤包括：在供应有回流液体的分离装置中，将从至少一个液相氧化步骤的反应区移出的高压汽相中的溶剂一元羧酸和水基本分离，所述回流液体包含在至少一个提纯步骤中回收具有减少水平的杂质的芳族羧酸后所得的提纯母液。
17. 如权利要求16所述的方法，其中至少一个提纯步骤包括下列额外步骤中的至少一个，其中使用含水液体：
(a)步骤，包括：将包括芳族羧酸和杂质的固体产物悬浮或溶解在含水液体中，从而形成提纯反应溶液，所述固体产物从至少一个液相氧化步骤的液体反应混合物中回收得到；
(b)步骤，包括：形成固体产物在含水液体中的浆体，该固体产物包括芳族羧酸和减少水平的杂质并从提纯液体反应混合物中回收得 到；
(c)步骤，包括：用含水液体洗涤固体产物，该固体产物包含具有减少水平的杂质的芳族羧酸并从提纯液体反应混合物中回收得到。
18. 如权利要求16所述的方法，其中至少一个提纯步骤包括如下步骤，该步骤包括：将包含芳族羧酸和杂质的固体产物溶解在含水液体中以形成提纯溶液，所述杂质包括氧化副产物，所述固体产物从至少一个液相氧化步骤的液体反应混合物中回收得到，所述含水液体包含：在至少一个废气处理步骤中从高压气体中冷凝得到的冷凝液。
19. 如权利要求16所述的方法，其中至少一个提纯步骤包括如下步骤，该步骤包括：形成包含芳族羧酸和减少水平的杂质的固体产物在含水液体中的浆体，该固体产物从提纯液体反应混合物中回收得到，所述含水液体包含在至少一个废气处理步骤中从高压气体中冷凝得到的冷凝液。
20. 如权利要求16所述的方法，其中至少一个提纯步骤包括如下步骤，该步骤包括：用含水液体洗涤固体产物，该固体产物包含具有减少水平的杂质的芳族羧酸并从提纯液体反应混合物中回收得到，所述含水液体包含在至少一个废气处理步骤中从高压气体中冷凝得到的冷凝液。
21. 如权利要求16所述的方法，其中至少一个提纯步骤中的提纯反应溶液包括：包含芳族羧酸和杂质的粗产物，该粗产物从至少一个氧化步骤的液相氧化反应混合物中回收得到并引导至提纯步骤。
22. 如权利要求16所述的方法，其中芳族羧酸包含对苯二甲酸，取代芳族烃是对二甲苯。
23. 一种制造芳族羧酸的方法，其按步骤包括：
(a)在反应区中，在包含重金属组分的催化剂组合物的存在下，在包含一元羧酸溶剂和水的液相氧化反应混合物中，在有效维持液相反应混合物的升高的温度和压力下，使包含芳族羧酸的芳族烃前体的原料和气态氧接触，并形成：溶解或悬浮在液相中的芳族羧酸和包含反应副产物的杂质，和包含一元羧酸、水、未反应的芳族烃前体、氧气和反应副产物的高压汽相；
(b)从液相氧化反应混合物中回收固体产物，所述固体产物包含芳族羧酸和包括反应副产物的杂质；
(c)将从液相氧化反应混合物中回收的固体产物溶解或悬浮在含水液体中，该固体产物包含芳族羧酸和包括反应副产物的杂质，所述含水液体的至少一部分包含根据步骤(h)冷凝的冷凝液，从而形成提纯溶液；
(d)在加氢催化剂的存在下，使升高的温度和压力下的提纯溶液接触氢气，以形成提纯液体反应混合物；
(e)从提纯液体反应混合物中回收固体提纯产物和液体提纯母液，所述固体提纯产物包含具有减少水平的杂质的芳族羧酸，所述液体提纯母液包含：水和少量氧化的芳族烃前体、其加氢衍生物或它们的组合；
(f)将来自步骤(a)的高压汽相转移到分离区，所述高压汽相包含溶剂一元羧酸、水蒸汽、未反应的原料、氧气和液相反应副产物，所述分离区被供应有回流液体并能基本分离高压汽相中的溶剂一元羧酸和水；
(g)在升高的温度和压力下，在分离区中，将高压汽相中的溶剂一元羧酸和水基本分离成液体和高压气体，所述液体包含溶剂一元羧酸且贫水，所述高压气体基本没有溶剂一元羧酸，包含水、芳族原料、氧化步骤的副产物和少量一元羧酸溶剂；
(h)将从分离区移出的高压气体未经处理除去有机杂质就转移到冷凝区，在加压气体和热交换流体之间转移热，以从高压气体冷凝出基本没有有机杂质的含水冷凝液，和形成高压冷凝区排气；
(i)将步骤(h)中从加压气体冷凝出的冷凝液中的至少一部分引导 至步骤(c)；和
(j)将步骤(e)中回收的提纯母液的至少一部分引导至分离区，使得供应给分离区的回流液体包含提纯母液。
24. 如权利要求23所述的方法，其中从高压冷凝区排气中回收能量。
25. 如权利要求23所述的方法，还包括：从高压冷凝区排气中回收芳族烃前体、溶剂一元羧酸和来自液相反应的副产物中的至少一种。
26. 如权利要求25所述的方法，还包括：将从高压排气中回收的芳族烃前体、溶剂一元羧酸和来自液相反应的副产物中的至少一种返回到反应容器。
27. 如权利要求25所述的方法，还包括：在从步骤(h)中的冷凝区移出的高压冷凝区排气中回收包含芳族烃前体、溶剂一元羧酸和来自液相反应的副产物中的至少一种的液体之后，从该高压冷凝区排气中回收能量。
28. 一种制造芳族羧酸的设备，包括：反应容器，其具有用于移出反应器顶部蒸汽的排放口；分离装置，其能将在包含一元羧酸和水的高压气态混合物中的C1-8一元羧酸气体和水蒸汽基本分离，并与反应容器保持流体连通，以便接收从反应容器移出的高压汽相；冷凝机构，其与分离装置保持流体连通，并适于通过未经处理除去有机杂质就冷凝至少一部分高压气体并用吸热材料交换热，从自分离装置接收的高压气体中提取能量；和机构，其将自高压气体中冷凝的冷凝液引导至用于提纯芳族羧酸的设备的至少一个容器。
29. 如权利要求28所述的设备，还包括如下机构，其与冷凝机构保持流体连通，用于接收来自冷凝机构的高压排气和从高压气体中回 收机械能。
30. 如权利要求28所述的设备，其中分离装置包括一个或多个蒸馏塔。
31. 如权利要求28所述的设备，其中冷凝机构包括一个或多个热交换器。
32. 如权利要求28所述的设备，其中冷凝机构包括两个或更多个串联冷凝器。
33. 如权利要求28所述的设备，其中分离装置与反应容器保持流体连通，用于将在分离装置中分离的液体引导至反应容器。
34. 如权利要求28所述的设备，其中分离装置提供至少20个理论平衡级，用于将在包含一元羧酸和水的高压气态混合物中的C1-8一元羧酸气体和水蒸汽分离。
35. 如权利要求28所述的设备，其中分离装置能够将在包含一元羧酸和水的高压气态混合物中的C1-8一元羧酸气体和水蒸汽分离成液相和加压气相，所述液相包含气态混合物中的至少95％一元羧酸，所述加压气相包含水。
36. 如权利要求28所述的设备，包括：
(a)为第一压力设计的反应容器，其适合在包含一元羧酸溶剂和水的液相反应混合物中，在有效维持液相反应混合物和产生高压汽相的条件下用气态氧来液相氧化芳族原料，该反应容器包括至少一个用于从该容器移出高压汽相的排放口；
(b)为基本不小于第一压力的第二压力设计的分离装置，包括：至少一个与反应容器保持流体连通的气体入口，用于接收从反应容器的 至少一个排放口移出的高压汽相；至少一个用于将回流液体引入该装置的液体入口；至少一个用于从该装置移出加压气体的气体出口；至少一个用于从该装置移出液体流的液体出口；和分馏区，该分馏区设置于至少一个气体入口和至少一个气体出口的中间位置，并能将该装置接收的高压汽相气体中的溶剂一元羧酸和水基本分离，从而形成液体流和高压气体，所述液体流包含溶剂一元羧酸且基本没有水，所述高压气体包含水且没有大量溶剂一元羧酸；
(c)冷凝机构，包括：至少一个用于接收从分离装置的至少一个气体出口移出未经处理除去有机杂质的高压气体的气体入口；热交换机构，其将热从冷凝机构中的高压气体转移到热交换流体，使得从高压气体中冷凝出冷凝液和形成在增加温度或压力下的热交换流体；至少一个用于从冷凝机构移出高压排气的出口；和至少一个用于从冷凝机构移出冷凝液的出口；和
(d)机构，用于将从冷凝机构的至少一个出口移出的冷凝液引导至芳族羧酸提纯设备的至少一个容器。
37. 如权利要求36所述的设备，其中分离装置的分馏区给包含水和一元羧酸的混合物的高压汽相中的水和一元羧酸的分离提供至少20块理论板。
38. 如权利要求36所述的设备，其中分离装置能将包含一元羧酸和水的高压气态混合物中的C1-8一元羧酸和水蒸汽分离成：包含气态混合物中的至少95％一元羧酸的液相，和包含水的加压气相。
39. 如权利要求36所述的设备，其中分离装置包含一个或多个塔，其中分馏区包含多个塔盘或多个结构填料床。
40. 如权利要求36所述的设备，其中分离装置包含一个或多个塔，其中分馏区包含至少一个塔盘和至少一个结构填料床。
41. 如权利要求36～40中任一项所述的设备，其中至少一个用于从冷凝机构移出液体的出口与如下机构保持流体连通，该机构用于将液体直接或间接地转移到下列装置中的至少一个，但没有处理该液体以除去其中的有机杂质，所述装置包括：(e)浆体罐，适于将包含芳族羧酸的固体溶解在含水液体中，(f)提纯反应容器，适于在升高的温度和压力下，对包含溶解在含水液体中的芳族羧酸的溶液进行加氢，(g)结晶容器，适于从如下液体反应混合物中回收固体和提纯母液，所述液体反应混合物通过将包含溶解在含水液体中的芳族羧酸的溶液在升高的温度和压力下加氢而得到，所述固体包含芳族羧酸和少量杂质，所述提纯母液基本没有芳族羧酸，和(h)固-液分离装置，适于从提纯母液中分离包含芳族羧酸和少量杂质的固体。”
请求人于2012年02月22日提交了口头审理答辩词，其内容与口头审理陈述的意见相同。
至此，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1.关于审查文本 专利权人于2011年10月10日提交了权利要求书的全文修改替换页（共41项权利要求）（详见案由部分），其中相对于授权公告文本，将权利要求10并入权利要求1中；将权利要求22并入权利要求17中；将权利要求30并入权利要求25中；在权利要求31和39中分别增加了技术特征。
合议组在口头审理当庭告知专利权人，其于2011年10月10日提交的权利要求28和36（对应于授权公告文本的权利要求31和39）不符合审查指南第四部分第三章第4．6．2节中关于无效宣告程序中专利文件的修改的规定，本次审理以专利权人于2011年10月10日提交的权利要求1-27以及授权公告文本的权利要求31-44作为基础，专利权人需在口头审理后十个工作日内提交可接受的文本。专利权人于2012年02月21日提交了上述可接受的文本，共41项权利要求，其中权利要求28-41对应授权公告文本权利要求31-44。因此，本无效宣告请求审查决定依据专利权人于2012年02月21日提交的权利要求第1-41项、本专利授权公告文本的说明书第1-33页、说明书附图第1-2页和说明书摘要以及摘要附图（下称无效决定文本）作出。
2.关于证据
（1）专利权人对证据1-5的真实性无异议。合议组经核实后，认可证据1-5的真实性。双方当事人均认可证据2第19栏第21行“the other part”应翻译成“其余部分除去杂质后的母液”，在此基础上，合议组认可证据1-2的译文准确性。证据1-2的公开日均早于本专利的优先权日，均构成本专利的现有技术。
3.关于无效宣告请求的理由和审理范围
专利权人在口审当庭认为，在涉及新颖性和创造性的无效理由时，请求人在无效宣告请求书中对于所有从属权利要求均没有具体说明理由，应该不予考虑。
合议组认为，请求人已经在无效宣告请求书中指出，在独立权利要求相对于证据2不具备新颖性和创造性的情况下，其所有从属权利要求的附加技术特征也没有使它们相对于证据2或证据2与证据1的组合具有新颖性和创造性。可见，尽管简略，但请求人已经明确写明了从属权利要求不具备新颖性和创造性的无效宣告理由，为说明该理由而使用的相应证据2和1；且请求人评价从属权利要求时所使用的证据1和证据2的具体引用部分均已记载于无效宣告请求书中。在此基础上，在审理新颖性和创造性时，应当将这些从属权利要求的技术方案纳入审理范围内。
因此，本案的无效宣告请求的理由和审理范围为：本专利权利要求1、16、23、28、36不符合专利法第33条的规定；权利要求1、3-5、16、23、28、29、34-38、41不符合专利法实施细则第20条第1款的规定；权利要求1-41不符合专利法第22条第2款和第3款的规定，使用证据2评述新颖性，使用证据2结合证据1评述创造性，证据2为最接近的现有技术。
4．关于专利法第33条
专利法第33条规定，申请人可以对其专利申请文件进行修改，但是，对发明和实用新型专利申请文件的修改不得超出原说明书和权利要求书记载的范围。
原说明书和权利要求书记载的范围包括原说明书和权利要求书文字记载的内容以及说明书附图能直接地、毫无疑义地确定的内容，如果修改增加的内容能够从原申请记载的范围中直接地、毫无疑义地确定，那么，这样的修改是允许的。
请求人认为：权利要求1、16、23、28和36进一步限定分离出的高压气体“未经处理除去有机杂质”就进行冷凝而得到含水液体超出了原说明书和权利要求书记载的范围，不符合专利法第33条的规定。
合议组认为：请求人依据证据3-5主张上述无效理由，而判断修改是否超出应以原始申请记载的内容为基础，证据5为本专利原始提交的申请文件，因此，判断权利要求1、16、23、28和36是否符合专利法第33条的规定，以证据5为基础进行。
证据5说明书第28页第3-6行记载，“参照图1，分离装置由蒸馏塔30表示，通过排放口38和相关转移管线如39与冷凝机构50保持流体连通”；说明书第32页第6-7行记载，“通过在蒸馏塔330中分离水和乙酸蒸汽而产生的高压气体从塔中移出，并引导至冷凝机构350，该冷凝机构350如图2所示”。另外，其说明书附图1和2也显示：在蒸馏塔30或330的气相出口与冷凝机构50或350的入口之间只有连接管线而并没有任何处理装置。即，根据说明书的上述记载，可以毫无疑义确定的是，本专利从分离区移出的包含水蒸汽的高压气体未进行任何处理直接进入了冷凝机构。继而，显然也没有除去有机杂质的步骤和相应设备。因此，对于本专利上述权利要求所涉及的技术方案来说，将高压气体转移到冷凝区和将高压气体“未经处理除去有机杂质”就转移到冷凝区二者表述的实质意思相同，因此本领域技术人员能够根据本专利原说明书和权利要求书记载的范围直接地、毫无疑义地确定上述修改后的内容，权利要求1、16、23、28和36的修改没有超出原说明书和权利要求书记载的范围，符合专利法第33条的规定。
5．关于专利法实施细则第20条第1款
专利法实施细则第20条第1款规定，权利要求书应当说明发明或者实用新型的技术特征，清楚、简要地表述请求保护的范围。
请求人认为，权利要求1、3-5、16、23、28、29、34-38和41中使用了含义不确定的用语“高压”和“基本”，导致这些权利要求的保护范围不清楚。
5.1关于“高压”：
请求人在意见陈述书中认为，“高压”并不是公知的，液相反应混合物的压力为5kg/cm2至40kg/cm2的表压，最终结晶的环境压力为约3kg/cm2的表压，本领域技术人员不会认为5kg/cm2是“高压”，因为其接近于大气压，“约3kg/cm2的表压”也不能认为是“高压”。
权利要求1中涉及“高压”的表述为由反应区移出的“高压气相”和从分离区移出的“高压气体”。本专利说明书第14页第13-15行和第15页第20行记载，“将从液相氧化反应区移出的汽相引导至分离区，该分离区维持在如下条件下，该条件使得引入到该装置的汽相的温度和压力相对于上述的入口温度和压力基本不降低。分离区中……压力优选为约5kg/cm2至约40kg/cm2，更优选约10kg/cm2至约20kg/cm2”；“一般地，由分离产生的气体的表压比液相氧化反应的压力低至多约1kg/cm2”。
合议组认为，就本案而言，对于制备芳香族羧酸的液相氧化反应来说，一般需要在高于大气压即加压下进行。经单位换算可知，说明书第14页记载的上述压力范围均高于大气压。此外，本专利说明书上述部分已经明确记载了由反应区送入分离区的气相的压力相对于入口压力来说基本不降低，而且具体记载了分离区中的压力范围。在此基础上，本领域技术人员能够获知权利要求1所述的“高压”所表示的具体含义，可以确定该术语代表的具体压力范围，其不会造成权利要求1的保护范围不清楚。
基于上述理由，请求人关于权利要求1中“高压”不符合专利法实施细则第20条第1款规定的主张不成立。同理，其关于权利要求3-5、16、23、28、29、34-38和41中“高压”不符合专利法实施细则第20条第1款规定的主张也不成立。
5.2关于“基本”：
合议组查明，权利要求1、3-5、16、23、28、29、34-38和41中涉及“基本”的表述为“基本分离”以及“基本没有有机杂质”。本专利说明书第13页第28-30行记载，“分离区优选能够基本分离引入到分离步骤的高压汽相中的溶剂一元羧酸和水蒸汽，使得分离产生的高压气体含有被引入到分离区的汽相的溶剂一元羧酸含量的不超过约10％，更优选不超过约5％。更优选地，来自分离步骤的高压气态流出物的溶剂一元羧酸量为被引入到分离区的汽相的溶剂一元羧酸含量的不超过约2％，还更优选不超过约1％”；说明书第19页倒数第4行至第20页第1行记载，“一般地，冷凝液的含水量为至少约94重量％，优选96重量％至约98重量％。冷凝液的溶剂一元羧酸含量为约5重量％或更低，优选不大于约0.5重量％至约3重量％。杂质如低级脂肪醇和它们的溶剂一元羧酸的酯（作为溶剂一元羧酸的氧化反应产物形成或由该氧化反应产物形成）和芳族原料的氧化副产物，通常分别以至多约1重量％的水平出现，优选不大于约500ppmw”。请求人在意见陈述书中认为，本领域技术人员不能确定“基本”是指“约10％”或“不大于约500ppmw”，或者这两个数值之间的某个值。
合议组认为，根据说明书的上述记载可知，本专利说明书第13页第28-30行中所述的“基本分离”是指在分离区中能将由反应区移出的高压汽相中的溶剂一元羧酸和水分离，且上述记载明确限定了分离产生的高压气体含有被引入到分离区的汽相的溶剂一元羧酸含量。本领域技术人员在上述基础上能够知晓“基本分离”的含义，可以确定该术语所代表的分离程度，其不会造成权利要求1的保护范围不清楚。同样，本专利说明书第19页倒数第4行至第20页第1行所述的“基本没有有机杂质”明确限定了冷凝液中的含水量和其中杂质的含量。因此，本领域技术人员在上述基础上能够知晓“基本没有有机杂质”的含义，可以确定该术语所代表的杂质含量水平，其不会造成权利要求1的保护范围不清楚。
基于上述理由，请求人关于权利要求1中“基本分离”和“基本没有有机杂质”不符合专利法实施细则第20条第1款规定的主张不成立。同理，其关于权利要求3-5、16、23、28、29、34-38和41中“高压”不符合专利法实施细则第20条第1款规定的主张也不成立。
6.关于专利法第22条第2款
专利法第22条第2款规定：新颖性，是指在申请日以前没有同样的发明或者实用新型在国内外出版物上公开发表过、在国内公开使用过或者以其他方式为公众所知，也没有同样的发明或者实用新型由他人向国务院专利行政部门提出过申请并且记载在申请日以后公布的专利申请文件中。
判断新颖性时，应当遵循单独对比原则，不得将一份对比文件中公开的多项技术方案组合后与发明的权利要求进行对比；如果权利要求保护的技术方案与作为现有技术的对比文件公开的技术方案相比存在区别技术特征，导致二者技术方案实质不同，则该权利要求具备新颖性；反之，则不具备新颖性。
请求人认为：
（1）证据2中文译文说明书第3页第18行至第4页第3行、第4页第17-19行和20-30行、第5页第9-25行、第6页第11-20行、第8页第15行至第9页第13行、第10页第11-28行、第11页第15-18行、第14页第23-29行和附图1公开了权利要求1及其从属权利要求的所有技术特征；
（2）证据2中文译文说明书第3页第18行至第4页第3行、第4页第13-30行、第5页第1-4行、9-12行、18-25行、第6页第11-20行、第8页第15行至第9页第5行、第10页第11-15行和21-28行和附图1公开了权利要求16及其从属权利要求的所有技术特征；
（3）权利要求23及其从属权利要求涉及制造芳族羧酸的方法，其与独立权利要求1类似，证据2相应部分也公开了其所有特征。
（4）证据2中文译文说明书第5页第18-25行、第8页第12-14行和20-25行和附图1公开了权利要求28及其从属权利要求的所有技术特征。因此，权利要求1-41相对于证据2均不具备新颖性。
合议组查明，证据2中文译文说明书第3页第18行至第4页第3行记载“根据本发明用于氧化制备芳香羧酸的原料，可以是被一个或多个烷基或部分氧化烷基取代的芳香化合物……”；第4页第17-19行和20-30行记载“在氧化反应器的氧化步骤中，在上述催化剂存在下，在用含低级脂肪羧酸的液态反应溶剂中，使作为氧化原料的芳香化合物和含分子氧气体进行液相氧化反应，以获得芳香羧酸终产物”、“作为含分子氧气体，可列举如氧气和大气……，作为反应溶剂使用的低级脂肪羧酸，可列举乙酸，丙酸和丁酸……，氧化反应的温度通常是100-250℃……”；第5页第9-25行记载“这样获得的晶状粗产物中常常含有杂质和中间产物……在蒸馏步骤中，将氧化反应器的出气引入到与氧化反应器上部相连的蒸馏塔中（高压蒸馏塔），并利用在反应器中氧化反应产生的热量进行蒸馏，其中含有反应溶剂的塔底馏分回到氧化反应器，而水蒸汽和未冷凝的气体作为塔顶馏出气体排出蒸馏塔……”；第6页第11-20行记载“在塔顶馏分冷凝步骤中……将塔顶馏出气体中含有的水蒸汽冷凝成冷凝物，该冷凝物回流到蒸馏塔中……通过使用釜式冷凝器即可获得蒸汽……由此可以有效地利用冷凝器的冷却水，例如用它作为产物结晶的洗液……”；第8页第15行至第9页第13行记载“为了制备芳香羧酸，将原料烷基芳香化合物（即，对二甲苯）、反应溶剂（即，乙酸）和经由重金属化合物与溴化合物组成的催化剂经管线L1供应到氧化反应器1中，同时经管线L2向其中引入含分子氧气体，在高压和高温条件下在液态溶剂中进行对二甲苯的催化多相氧化以制备对苯二甲酸，制得的对苯二甲酸以结晶形式沉积出来，形成淤浆……将处于高温/高压状态的氧化反应器出气引入蒸馏塔2中并流过填料层2a……在填料层2a的相对较高位置处浓缩和提取出较低沸点馏分乙酸。这些馏分与分离出的固体物料一起作为塔底馏分循环到氧化反应器1中……蒸馏塔2的塔顶气体经管线L3依次送到串联的冷凝器3a、3b、3c，在其中，借助于在壳程上流动的冷却水通过冷却进行蒸汽冷凝，然后经管线L4送到气/液分离器4中，在此，冷凝的水从气相中分离出来并经管线L5部分返回到蒸馏塔2中……将蒸汽的热含量以机械转动能的形式移送给涡轮……”；第10页第11-28行记载“为了进一步纯化在干燥器16中干燥的对苯二甲酸粗产物……使粗产物重新成为淤浆。在热交换器18中加热重新成为淤浆的对苯二甲酸粗产物，并通过升温使其溶解……随后将在固/液分离器21中从结晶分离的母液输入冷却容器23中，在其中通过冷却沉淀出例如对甲苯甲酸等杂质……将不含沉淀的杂质的母液和经管线L28来自热交换器18的母液导入萃取器25中……将上述除去了杂质的母液作为洗涤液经管线L23输入固/液分离器22中，并与来自管线L33的洗涤液一起用于洗涤在固/液分离器21中分离的对苯二甲酸结晶……”；第11页第15-18行记载“在上文的描述中，可以改变工艺流程，将来自管线L32和L33的水导入到混合器17中，以在固/液分离器22中对结晶进行水洗……”；第14页第23-29行记载“将在固/液分离器78中与结晶分离的母液输入冷却容器81中，在其中通过冷却沉淀出例如对甲苯甲酸等杂质。在分离器82中，将沉淀的杂质从母液中分离出来并经管线L84排出反应体系……用经管线L85提供的对二甲苯萃取上述合并的母液，以便从母液中萃取出残余的未沉淀的杂质。将上述除去了杂质的一部分母液作为淤浆用水引入混合器74中，其余部分的母液经管线L86送到第二蒸馏塔53的中间位置处。以及证据2还记载，“在上述条件下进行反应，可获得对应于起始芳香化合物的芳香羧酸。作为芳香羧酸的具体例子，可列举二元芳香羧酸，如对苯二甲酸……”，“附图1是本发明对苯二甲酸制备方法的一个实施方案的示意流程图，其中氧化反应器用附图标记1表示，氧化反应器的顶部与填料式蒸馏塔2直接相连并且蒸馏塔的塔顶与一组釜式冷凝器3a、3b、3c…相连”。
合议组考察后发现：请求人引用的涉及证据2中文译文说明书第3页第18行至第6页第11-20行的有关内容是证据2发明概述部分方案的描述（下称证据2第（1）部分方案）；请求人引用的涉及证据2第8页第15行至第11页第15-18行的内容是附图1所对应技术方案的描述，附图1是对苯二甲酸制备方法的一个实施方式的示意流程图（下称证据2第（2）部分方案）；请求人引用的涉及证据2第14页第23-29行的内容是附图2所对应的技术方案的部分描述，附图2是另一个实施方案的示意流程图（下称证据2第（3）部分方案）。
根据审查指南第二部分第三章第3.1节的规定，判断新颖性时，应当遵循单独对比的原则，不得将发明的权利要求与一份对比文件中的多项技术方案的组合进行对比。因此，合议组将根据单独对比原则评价请求人所引用的证据2第（1）部分方案、第（2）部分方案、第（3）部分方案各自是否能够破坏本专利权利要求1-41的新颖性。
6.1权利要求1-15
权利要求1-15涉及一种制造芳族羧酸的方法（详见案由部分）。
请求人所引用的证据2第（1）部分方案、第（2）部分方案、第（3）部分方案公开的内容如上所述。
经比较，证据2上述内容中第（2）部分的技术方案与本专利权利要求1最接近，其公开了本专利权利要求1的绝大部分技术特征，但并未公开权利要求1的步骤(e)。
请求人认为：证据2说明书第14页第23-27行已经公开了步骤(e)。
合议组认为，证据2说明书第14页第23-29行记载的内容表明，其中的母液是经过了除去对甲苯甲酸杂质这一步骤之后才送入分离区即蒸馏塔中；而根据说明书的记载和权利要求1的表述可知，本专利的所得提纯母液是直接引导至分离区，由此可见，证据2第（2）部分技术方案与本专利权利要求1之间存在上述区别技术特征，导致二者技术方案实质不同。
同样，经比较可知，证据2第（1）部分方案和第（3）部分方案均没有同时公开权利要求1的所有技术特征。
进而，证据2公开的上述任何一个单独的技术方案都与本专利权利要求1的技术方案不同。因此，本专利权利要求1相对于证据2具备新颖性，符合专利法第22条第2款的规定。
在独立权利要求1具备新颖性的情况下，其从属权利要求2-15也具备新颖性，符合专利法第22条第2款的规定。
6.2权利要求16-27
独立权利要求16和23分别保护制造芳族羧酸的方法，权利要求17-22和24-27分别从属于权利要求16和23（详见案由部分）。
请求人所引用的证据2第（1）部分方案、第（2）部分方案、第（3）部分方案公开的内容如上所述。
与本专利权利要求16相比，证据2上述内容中第（2）部分的技术方案公开了权利要求16的绝大部分技术特征，但并未公开权利要求16中涉及提纯母液的步骤，即“所述回流液体包含在至少一个提纯步骤中回收具有减少水平的杂质的芳族羧酸后所得的提纯母液”；
与本专利权利要求23相比，证据2上述内容中第（2）部分的技术方案也未公开权利要求23中涉及提纯母液的步骤，即“（j）其中将步骤（e）中回收的提纯母液的至少一部分引导至分离区，使得供应给分离区的回流液体包含提纯母液”。
可见，证据2上述第（2）部分技术方案与本专利权利要求16或23相比均存在区别技术特征。尽管请求人认为证据2已经公开了上述区别特征，但根据证据2说明书第14页第23-29行记载的内容，证据2的母液是经过了除去对甲苯甲酸杂质这一步骤之后才送入分离区即蒸馏塔中；本专利所得提纯母液是直接引导至分离区，因此，与本专利权利要求16或者权利要求23相比，证据2第（2）部分方案实质不同。
同样，经比较可知，证据2第（1）部分方案和第（3）部分方案均没有同时公开权利要求16或23的所有技术特征。继而，证据2公开的上述任何一个单独的技术方案都与本专利权利要求16或23的技术方案不同。因此，本专利权利要求16、权利要求23相对于证据2具备新颖性。在此基础上，其从属权利要求17-22和24-27也具备新颖性。
专利权人认为，证据2中还未公开权利要求1、16和23中的特征“能基本分离高压汽相中的溶剂一元羧酸和水”、“以形成（或冷凝出）基本没有有机杂质的含水冷凝液”、“能将在包含一元羧酸和水的高压气态混合物中的C1-8一元羧酸气体和水蒸汽基本分离”和“适于通过未经处理除去有机杂质就冷凝至少一部分高压气体并用吸热材料交换热，从自分离装置接收的高压气体中提取能量”，也未就上述特征给出任何教导或启示。
对此，合议组认为，证据2中蒸馏塔2的含有反应溶剂塔底馏分回到反应器，水蒸汽和未冷凝的气体作为塔顶馏出气体排出蒸馏塔。可见，蒸馏塔2的主要作用就是将溶剂乙酸和水进行分离，既然该技术方案中仅设置了一个蒸馏塔，即说明一个蒸馏塔就能够实现所述分离目的，即“基本分离高压汽相中的溶剂一元羧酸和水”和“能将在包含一元羧酸和水的高压气态混合物中的C1-8一元羧酸气体和水蒸汽基本分离”；冷凝器冷凝得到的水一部分返回到蒸馏塔2中，一部分作为洗涤液通过管线L33送入固液分离器22，可见，该含水冷凝液中基本不含杂质；证据2中蒸馏塔2的塔顶气体直接送入冷凝器中，并借助于整流塔顶气体的热量，通过热交换加热在壳程上的冷却水，形成蒸汽，将蒸汽的热含量以机械转动能的形式移送给涡轮。可见，证据2已经公开了上述各特征。因此，合议组对于专利权人的上述主张不予支持。
6.3权利要求28-41
6.3.1权利要求28-33、36、39-41
独立权利要求28保护制造芳族羧酸的设备（详见案由部分）。
请求人所引用的证据2第（1）部分方案、第（2）部分方案、第（3）部分方案公开的内容如上所述。。
合议组认为， 由证据2上述内容中第（2）部分的技术方案可以看出，其涉及一种制造芳香羧酸的设备，其中的反应器出气是引入蒸馏塔2的，因此，该反应器上必然具有用于移出反应器顶部蒸汽的排放口；蒸馏塔2即为分离装置；且根据证据2的上述记载，副产物从填料层正下方处馏出，填料层的相对较高位置处提取出乙酸，可见，该蒸馏塔可以将一元羧酸气体和水蒸汽基本分离；证据2还指出氧化反应器的顶部与蒸馏塔直接相连，可见，蒸馏塔与反应容器保持流体连通，以便接收从反应容器移出的高压汽相；证据2中的冷凝器3a、3b、3c即为冷凝机构；其与蒸馏塔之间通过管线L3连接，即与分离装置保持流体连通；且由证据2附图1可以看出，其中在蒸馏塔和冷凝机构之间并无任何处理设备，且文字表述部分也未涉及，此外，证据2上述方案中采用冷却水吸收热量进行热交换，从而产生冷却水的蒸发，形成蒸汽，将蒸汽的热量以机械转动能的形式移送给涡轮。由此可以看出，证据2上述技术方案的冷凝机构也适于通过未经处理除去有机杂质就冷凝至少一部分高压气体并用吸热材料交换热，从自分离装置接收的高压气体中提取能量；证据2附图1中气/液分离器4中获得的冷凝水从气相中分离出来由管线L33送入固/液分离器22中，该固/液分离器22为提纯对苯二甲酸结晶设备的容器之一，可见，证据2上述技术方案已经公开了将自高压气体中冷凝的冷凝液引导至用于提纯芳族羧酸的设备的至少一个容器。综上，本专利独立权利要求28的技术方案已经被证据2第（2）部分方案所公开，因此，权利要求28相对于证据2不具备新颖性，不符合专利法第22条第2款的规定。
权利要求29限定权利要求28的设备还包括与冷凝机构保持流体连通，用于接收来自冷凝机构的高压排气和从高压气体中回收机械能。证据2上述第（2）部分技术方案中的冷凝器上冷却水形成的蒸汽分别经管线L6a、L6b和L6c引入汽轮机5的相应段驱动涡轮，并且，在将这些蒸汽以收集到冷凝器6中之前，将蒸汽的热含量以机械转动能的形式移送给涡轮；且通过将冷凝器3c的出口温度控制在50-150℃，优选控制在90-120℃，使气/液分离器4的出气中保留较低沸点的气态组分……引入加热器7进行加热。由此可见，权利要求29的附加技术特征已经被证据2的上述技术方案公开，因此，在其引用的权利要求28不具备新颖性的情况下，权利要求29也不符合专利法第22条第2款的规定。
权利要求30-33分别限定了权利要求28设备中的分离装置、冷凝机构以及分离装置和反应容器之间的连通情况，如上所述，证据2上述第（2）部分技术方案中的分离装置即为蒸馏塔2；冷凝器3a、3b、3c即为热交换器的一种；它们之间串联连接；且证据2该技术方案中蒸馏塔2中馏出的较高沸点的副产物和低沸点馏分乙酸是作为塔底馏分循环到氧化反应器1中，为了将在蒸馏塔中分离的这些液体引导至反应器1必然会保持蒸馏塔和反应器之间流体连通。可见，权利要求30-33的附加技术特征已经被证据2的上述技术方案公开，因此，在其引用的权利要求28不具备新颖性的情况下，权利要求30-33也不符合专利法第22条第2款的规定。
权利要求36对权利要求28所述的设备进行了进一步的限定，（1）如前所述，由证据2上述内容中第（2）部分的技术方案可以看出，其中的反应器是在高压条件下进行反应的，出气引入蒸馏塔2，因此，该反应器上必然具有用于移出反应器顶部蒸汽的排放口，可见，权利要求36所述的（a）反应容器与证据2的上述反应器不构成区别；（2）蒸馏塔2为分离装置，其接收反应器顶部排出的蒸汽，必然具有与反应器保持流体连通的气体入口；经冷凝器冷凝的水从气相中分离出来并经管线L5部分返回到蒸馏塔2中，可见蒸馏塔上必然设置至少一个将回流液体引入该装置的液体入口；蒸馏塔2的塔顶气体经管线L3送入冷凝器中，其必然具有至少一个移出加压气体的气体出口；蒸馏塔中馏出的较高沸点的副产物和低沸点馏分乙酸是作为塔底馏分循环到氧化反应器1中，为了将在蒸馏塔中分离的这些液体引导至反应器1必然会设置至少一个液体出口；蒸馏塔2中溶剂乙酸自填料层相对较高位置处浓缩和提取出，水蒸汽作出塔顶气体引入冷凝设备，可见，在反应器出气进入后且塔顶气体排出前，将乙酸和水基本分离的分馏已经完成，即分馏区位于气体入口和出口的中间位置，从而形成包含乙酸的液体流和包含水且没有大量乙酸的高压气体；（3）证据2中的冷凝器3a、3b、3c构成冷凝机构，蒸馏塔的塔顶气体经管线L3依次送到串联的各冷凝器中，且中间未经除杂步骤，因此，其上必然具有相应的气体入口；冷凝器3a、3b、3c为热交换机构，其借助于整流塔顶气体的热量，通过热交换加热在壳程上的冷却水，从而在各冷凝器的壳程上产生冷却水的蒸发，形成各自的蒸汽，这样产生的蒸汽分别引入汽轮机的相应段驱动涡轮，可见，其必然具有移出高压排气的出口；冷凝器3c与气液分离器4相连，因此，其必然具有至少一个用于移出冷凝液的出口；（4）该气液分离器4排出的一部分液体经管线L33送入气液分离器22，该部分液体作为洗涤液用于洗涤在固液分离器21中分离的对苯二甲酸结晶，可见，该气液分离器4即为将冷凝机构的至少一个出口移出的冷凝液引导至芳族羧酸提纯设备的至少一个容器。综上，本专利权利要求36的技术方案已经被证据2上述第（2）部分所公开，因此，权利要求36相对于证据2不具备新颖性，不符合专利法第22条第2款的规定。
权利要求39-40对权利要求36所述设备中的分离装置进行了进一步的限定，如前所述，证据2上述第（2）部分技术方案中分离装置为蒸馏塔2，其中配有固体物料收集盘2b，填料层2a。可见，权利要求39-40的附加技术特征已经被证据2公开，因此，在其引用的权利要求不具备新颖性的情况下，权利要求39-40也不符合专利法第22条第2款的规定。
权利要求41对权利要求36、39-40任一所述设备进行了进一步限定，如前所述，证据2附图1中气/液分离器4中获得的冷凝水从气相中分离出来由管线L33送入固/液分离器22中，该固/液分离器22为提纯对苯二甲酸结晶设备的容器之一，可见，证据2上述技术方案已经公开了与冷凝机构移出液体出口保持流体连通的机构??气/液分离器4，且其将液体转移至用于提纯芳族羧酸的设备的至少一个容器??固/液分离器22，此外，由附图1可以看出，管线L33中的液体未经其他步骤直接送入固/液分离器22中，那么其自然也未进行除杂。综上所述，权利要求41的附加技术特征已经被证据2上述方案完全公开，因此，在其引用的权利要求36、39-40不具备新颖性的情况下，权利要求41相对于证据2也不具备新颖性，不符合专利法第22条第2款的规定。
6.3.2权利要求34-35、37-38、41
权利要求34-35将权利要求28的设备中的分离装置进一步限定为提供至少20个理论平衡级，用于将在包含一元羧酸和水的高压气态混合物中的C1-8一元羧酸气体和水蒸汽分离；其中的分离装置能
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