
发明创造名称:通过支流尿素分解实现的NOx的选择催化还原
外观设计名称:
决定号:18979
决定日:2012-07-05
委内编号:4W101180
优先权日:2000-12-01
申请(专利)号:200710085890.0
申请日:2001-12-03
复审请求人:
无效请求人:北京洛卡环保技术有限公司
授权公告日:2010-06-16
审定公告日:
专利权人:燃料技术公司
主审员:彭敏
合议组组长:刘犟
参审员:李雪霞
国际分类号:B01D53/78,B01D53/79,B01D53/81,B01J19/00
外观设计分类号:
法律依据:原专利法第22条第3款
决定要点
:如果一项权利要求与最接近的对比文件相比存在区别特征,而该区别特征被另一份对比文件所公开,或者是所属技术领域的公知常识,并且所起的作用与该区别特征在该权利要求中所起的作用相同,则该权利要求的技术方案是显而易见的。
全文:
本无效宣告请求涉及专利号为200710085890.0,发明名称为“通过支流尿素分解实现NOX的选择催化还原”的发明专利(下称本专利),本专利的优先权日为2000年12月1日,申请日为2001年12月3日,授权公告日为2010年6月16日,专利权人为燃料技术公司。本专利授权公告的权利要求书如下:
“1.一种用于降低燃烧气流中氮的氧化物的浓度的设备,包括:
用于从所述燃烧气的至少一部分除去颗粒的颗粒分离装置;
用于输送至少300℃温度的由外部空气和/或燃烧气构成的且占总燃烧气的小于3%体积的气体支流的导管;
用于产生尿素NOx还原剂的水溶液的小于500微米的液滴和将它们在有效使所述尿素NOx还原剂水溶液气化的条件下加入所述支流中的包括喷嘴的装置;
用于保持温度大于300℃以保证在所述液滴中基本上所有的尿素在1-10秒内转化为气体、未留下显著的溶解的或游离的固体或液体与SCR催化剂接触而使之污损的加热装置;
用于将含有所述尿素NOx还原剂气化所得气体的所述气体支流加入体积比所述支流大的含NOx的气体主流中以产生混合气流的包括注氨格栅的装置;和
用于使所述混合气流在有效降低所述混合气流中NOx浓度的条件下通过NOx还原催化剂的装置。
2.权利要求1的设备,其中设有用于从燃烧气流中分出所述气体支流产生所述气体支流和所述气体主流的装置。
3.权利要求1的设备,其中设有用于加入外部空气作为所述气体支流的装置。
4.权利要求1的设备,其中设有用于从通过所述NOx还原催化剂之后的所述混合气流中取出气体形成所述气体支流的装置。
5.权利要求1-4中任一项的设备,其中设有在加入所述尿素水溶液之前将所述气体支流加热至至少200℃的温度的装置。
6.权利要求1-4中任一项的设备,其中设有以相对于通过所述NOx还原催化剂之前所述混合气流中NOx浓度的有效提供0.1至2.0的尿素NOx还原剂中氮当量与待处理燃烧气中NOx中氮当量之比的速率加入尿素溶液的装置。
7.权利要求1-4中任一项的设备,其中设有加入浓度为5至70%的尿素溶液的装置。
8.权利要求1-4中任一项的设备,其中设有用水蒸汽加热所述气体支流促使所述NOx还原剂气化的装置。
9.权利要求1-4中任一项的设备,其中所述气体支流中设有混合装置。
10.权利要求1-4中任一项的设备,其中所述颗粒去除装置包括旋风分离器,和所述气体支流取自所述颗粒去除装置下游的废气。”
针对本专利,北京洛卡环保技术有限公司(下称请求人)于2011年9月23日向专利复审委员会提出了无效宣告请求,其理由是权利要求1-10不符合原专利法第22条第3款、第26条第3款和第4款,原专利法实施细则第21条第2款的规定,请求宣告权利要求1-10无效,同时提交了如下附件作为证据:
附件1:公开日为1990年4月18日的欧洲专利文件EP0363684A及其中文译文,共15页;
附件2:授权日为1999年10月19日的美国专利文件US5968464A及其中文译文,共24页;
附件3:本专利的授权公告文本;
附件4:本专利的发明专利申请公布说明书的著录项目页和权利要求书;
附件5:本专利的原申请、申请号为01807289.5的中国发明专利申请公开说明书的著录项目页和权利要求书。
请求人认为,权利要求1相对于附件1与本领域的常规技术手或附件2的结合不具备创造性,从属权利要求2-4的附加技术特征被附件1公开,从属权利要求5、8、10的附加技术特征是本领域的常规手段,权利要求6和7的附加技术特征可由附件1或2实现,权利要求9的附加技术特征被附件1公开,在引用的权利要求不具备创造性的基础上,权利要求2-10也不具备创造性。权利要求1-10的设备采用用途限定的撰写方式,致使本领域技术人员无法知晓其具体结构或其替代结构,因此公开不充分且没有得到说明书的支持。权利要求1-10缺少各个装置间的连接及配合关系的必要技术特征。
经形式审查合格,专利复审委员会依法受理了上述无效宣告请求,于2011年9月23日向双方发出转送文件通知书,并将无效宣告请求书及证据副本转给了专利权人。
针对上述无效宣告请求受理通知书,专利权人于2011 年11 月8 日提交了意见陈述书以及对附件1、2的中文译文。专利权人认为附件1仅仅涉及氨的蒸发,没有提到通过尿素的热解来提供氨以及尿素的分解和完全转化成气体,而本专利权利要求1要使尿素水溶液在气化的条件下加入气体支流中。并且,附件1中的导管、包含喷嘴的装置、加热装置与权利要求1中的不同,附件2中的加热装置与权利要求1中的也不同。因此,权利要求1限定的由包括颗粒分离装置、输送气体支流的导管、包括喷嘴的装置等多个装置的组合非显而易见,与附件1和2的结合相比具有创造性。同时,专利权人还详细论述了本专利符合原专利法第26条第3款、4款和实施细则第21条第2款规定的理由。
专利复审委员会成立合议组对本案进行审查。本案合议组于2011 年11 月22 日向双方当事人发出了口头审理通知书,定于2011 年 12月 28日举行口头审理。同时,将专利权人于2011年11月8日提交的意见陈述书和关于附件译文的意见转送给请求人。
口头审理如期举行,双方当事人均出席了本次口头审理。在口头审理过程中,(1)请求人明确其无效宣告请求的理由、范围为:权利要求1-10不符合原专利法第26条第3、4款、原专利法实施细则第21条第2款和原专利法第22条第3款的规定。证据的具体使用方式为:权利要求1相对于附件1与公知常识或附件1、2的结合不具有创造性,权利要求2-4、6和9的附加技术特征被附件1公开了,权利要求5和8的附加技术特征被附件1公开,同时也是本领域的公知技术,权利要求7和10的附加技术特征是本领域的公知技术。(2)请求人当庭提交8份参考资料,合议组当庭进行转文。专利权人对请求人提交的附件1-5的真实性无异议,对请求人新提交参考资料的真实性不予认可。请求人认可专利权人提交的对附件1、2的中文译文。双方明确,关于附件1、2的中文译文,专利权人持有异议的部分以专利权人提供的译文为准,专利权人无异议的部分以请求人提交的译文为准。双方当事人针对上述无效理由充分发表了意见。
至此,合议组认为本案事实已经清楚,可以作出审查决定。
二、决定的理由
1、法律适用
本案属于根据在2009年10月1日之前提出的专利申请授予的专利权,根据《施行修改后的专利法的过渡办法》和《施行修改后的专利法实施细则的过渡办法》,适用原专利法和原专利法实施细则的相关规定。
2、关于审查基础
专利权人在无效宣告程序中没有修改过权利要求书,故本决定的审查文本是本专利的授权公告文本。
3、关于证据
请求人提交的附件1和2为专利文献,专利权人对其真实性没有异议,合议组经审查认可其真实性,因此可以作为本案证据使用。同时由于附件1和2授权公告日在本专利申请日之前,因此可以作为本专利的现有技术使用。关于附件1和2的中文译文,基于双方当事人一致同意,在请求人提交的中文译文的基础上,专利权人有异议的部分以专利权人于2011年11月8日提交的译文为准。
4、关于创造性
原专利法第22条第3款规定:创造性,是指同申请日以前已有的技术相比,该发明有突出的实质性特点和显著的进步。
如果一项权利要求与最接近的对比文件相比存在区别特征,而该区别特征被另一份对比文件所公开,或者是所属技术领域的公知常识,并且所起的作用与该区别特征在该权利要求中所起的作用相同,则该权利要求的技术方案是显而易见的。
1) 权利要求1
权利要求1要求保护一种降低燃烧气体中氮的氧化物的浓度的设备,该设备包括除去燃烧气中颗粒的分离装置、输送气体的导管、包括喷嘴的装置、加热装置、包括注氨格栅的装置和还原催化剂的装置。
附件1公开了一种废气脱氮设备,并具体公开了如下内容(参见其译文第2页左栏第1段,第3页左栏第3段,第4页左栏第3-5段,附图1):该废气脱氮设备用于将废气中的氮氧化合物脱氮,其特殊之处在于:这种设备可方便的应用于燃气轮机、柴油机、蒸汽机、锅炉、加热炉、废物焚化炉、FCC、化学反应处理器等所排放废气的脱氮。该废气脱碳设备,其以氨或其前体物为还原剂,可通过催化剂还原方法将废气中的氮氧化合物脱氮,该设备含有一只支管,装于脱氮设备上游或下游位置的废气气道中,用吹风机如循环通风机将废气导入蒸发器,蒸发器中含有一个喷嘴可喷射氨或其前体物,以及一个混合器可将氨或其前体物喷雾与废气均匀混合,且气道中有至少一个喷嘴,装于脱氮催化层上部,可喷射氨或其前体物,后者可被蒸发器中的废气蒸发并由废气携走。在所示废气脱氮设备中,氮喷射装置由将高温废气导入蒸发器20的支管21(对应于本专利的气流支流导管)、将氨气和废气混合并将其蒸发的蒸发器20以及用于将蒸发的氨水蒸气喷入气道4的氨喷射部件组成。进一步而言,支管21可装于气道4中脱氮催化层9的下游部位。一部分于300℃-500℃经脱氮催化层9脱氮的废气在压力下增压,并在压力下经装于上述同一支管21的吹风机(如循环通风机22)输送并导入蒸发器20。上述蒸发器20装有雾化枪25(对应于本专利的喷嘴),并与氨水管23和蒸气管24相连,在雾化枪25的下游部位装有混合器26,通过雾化枪25将氨水微粒与雾化蒸汽喷入混合器26中。氨水被一部分由支管21导入的高温废气蒸发后,随即在下游部位的混合器中与废气均匀、完全的混合,由废气携入的氨水形成蒸气。蒸发器20连接有导管27,后者通向气道9中催化层9的上游,并装有一个或多个喷嘴10。采用这些喷嘴10喷射氨水蒸气,其喷射速度与废气流速相当。因此氨水蒸气可与废气在气道4中于短期内有效均匀混合,然后通过催化层9(对应于本专利中的还原催化剂装置)。此时,废气中的NOx可经氨和催化反应有效还原为无害氮化物。附件1中还记载了“一部分于300℃-500℃经脱氮催化层9脱氮的废气在压力下增压”,这就是说从脱氮催化层9排出进入支管21中的废气的温度在300℃-500℃,即导管21是用于输送温度在300℃-500℃废气的导管。
可见,权利要求1相对于附件1存在以下区别特征:(1)限定用于使所有的尿素在1-10秒内转化为气体、未留下显著的溶解的或游离的固体或液体与SCR催化剂接触而使之污损的加热装置;(2)限定了具体的工艺参数,包括气体支流的体积小于全部燃烧气体体积的3%,加热装置保持温度大于300℃以保证尿素在1至10秒内转化为气体,尿素以小于500微米的液滴尺寸喷射到支流中。(3)限定所述设备还包括从燃烧气的至少一部分除去颗粒的颗粒分离装置,和用于将含有所述尿素NOx还原剂气化所得气体的所述气体支流加入体积比所述支流大的含NOx的气体主流中以产生混合气流的包括注氨格栅的装置;(4)限定导管输送的气体支流还可以为外部空气或者外部空气与燃烧气。
合议组经审查后认为:对于区别特征(1),附件2公开了一种减少尾气NOx排放的工艺,并具体公开了如下内容(参见其译文第9页倒数第2段、第10页第1段,附图1、2):用尿素替代氨对NOx进行选择性的催化还原;尿素溶液以液态且具有充分小粒径(如小于500微米)的雾滴形式喷至热解箱100内,从而使其在热解箱的加热内表面101(对应于本专利中的加热装置)上快速气化。可见,附件2已经公开了设置加热装置将尿素溶液转化为气体、未留下显著的溶解的或游离的固体或液体(即本专利说明书第6页第0086段所定义的“气化”)后加入选择性催化还原系统的技术特征,并且该特征在附件2中是为了消除尿素对选择性催化还原系统的污染,与其在权利要求1中所起的作用相同,因而附件2给出了将尿素溶液气化后加入选择性催化还原系统的技术启示,本领域技术人员据此容易想到将其结合到附件1中,从而将尿素溶液气化后通过支流加入选择性催化还原系统。对于区别特征(2),附件2还公开了通过与在柴油机废气中常见温度(例如300℃至550℃)下的废气进行热交换接触,尿素溶液的喷雾能够在热解箱中实现完全气化,最好将热解箱壁101加热至至少350℃,以确保完全热解(参见其译文第10页第2段);尿素溶液以液态且具有充分小粒径(如小于500微米)的雾滴形式喷至热解箱100内(参见其译文第10页第1段)。可见,附件2已经公开了区别特征(2)中的大部分工艺参数。本领域技术人员在采用附件2的将尿素溶液气化后加入的技术手段的基础上,会自然采用附件2中的上述工艺参数。至于停留时间,本领域技术人员知晓,将尿素溶液加入后,必然要有一定的停留时间使其完全气化并与废气混合充分,而具体的时间则是本领域技术人员可以根据实际情况和其他工艺参数进行选择的,并且1至10秒的停留时间并未产生预料不到的技术效果。同时,本领域技术人员知晓,支流在提供足够的流量和热量的基础上,其体积应当控制在一定程度之内,而支流体积与全部燃烧气体体积的具体比例(包括小于3%)是本领域技术人员可以根据实际情况容易选择的,其所取得的效果也是本领域技术人员可以预期的。对于区别特征(3),本领域技术人员知道,在废气处理中先使用减少颗粒的装置去除气流中的固体颗粒,再加入相关试剂,这是常用的技术手段。同时,在催化前使待反应物充分混合以实现更快速、充分的催化反应是本领域的常识,而注射格栅是本领域已知的用来实现均匀混合物料的常规装置。本专利说明书第101和102段也说明本专利中的注射格栅可以采用传统的注氨格栅。 故本领域的技术人员容易想到设置颗粒分离装置,以从燃烧气的至少一部分中除去颗粒,设置注氨格栅,以将含有尿素NOx还原剂气化气体的气体支流加入含NOx的气体主流中以产生混合气流。对于区别特征(4),权利要求1为产品权利要求,产品权利要求中性能、用途、参数、制备方法等特征对权利要求要求保护产品的限定作用应当考虑这些特征是否隐含了该产品具有某种特点的结构或组成。本专利中用于输送外部空气或者外部空气和燃烧气的导管并不隐含使其和输送燃烧气的导管相区别的结构。因此,上述特征对导管的结构并无限定作用。此外,在附件1的基础上,本采用支管21输送外部空气或外部空气和燃烧气是本领域的技术人员根据具体工艺过程可进行的相应调整,其效果是可以预期的。综上所述,在附件1的基础上结合附件2以及本领域技术人员的常用技术手段得到权利要求1的技术方案,对于本领域技术人员来说是显而易见的。因此,权利要求1不具备突出的实质性特点,不具备原专利法第22条第3款规定的创造性。
专利权人认为:①附件1中虽然提到了尿素溶液作为氨的前体物也可以经雾化枪25喷入混合器26中,但是尿素溶液只是经过雾化,而非本专利中的气化;②附件2虽然公开了尿素溶液的气化分解,但是尿素溶液与废气的换热通过热解箱壁101进行,属于异相分解,而非本专利中尿素溶液与废气直接进行换热的气相分解;③附件2中没有支流,没有给出对支流进行加热的启示,因而与附件1无法结合。
对此,合议组认为:附件1虽然与本专利的原理有所不同,但是已经记载了可以使用尿素溶液作为还原剂的技术内容。而附件2虽然没有公开支流,但是给出了将尿素溶液气化分解后再与废气混合的技术启示,尽管其与本专利之间存在是否通过热解箱壁进行换热的差别,但是二者的原理是一致的,是否使用热解箱则是本领域技术人员可以根据具体的设备情况和要求来选择的(例如,附件2中使用热解箱是出于避免HNCO沉积的考虑)。综上所述,在附件1记载的技术内容和附件2给出的技术启示的基础上,本领域技术人员容易想到将二者结合起来,从而得到将尿素溶液热解后加入支流的技术方案。因此,专利权人的意见不成立。
2) 权利要求2-4
权利要求2-4限定了提供气体支流的不同来源的装置,其中权利要求2的气体支流来自燃烧气流,权利要求3的气体支流来自外部空气,权利要求4的气体支流来自在混合气流通过NOx还原催化剂之后从混合气流中取出的气体。附件1中公开了在废气脱碳设备中包括了将高温废气导入蒸发器20的支管21,该支管21可以装于脱氮催化层9的下游部位(参见其译文第4页左栏第3-4段,图1),由此可见权利要求2和4涉及的气体支流的来源被附件1公开了,相应的该废气脱碳装置中包括提供所述气体支流来源的装置也是显而易见的,并且附件1中记载的在先技术中公开了可以利用稀释空气将蒸发的氨携入气道中(参见其译文第2页右栏第3段,图4),由此将气体支流的来源替换为外部空气(即权利要求3的气体支流来源)对本领域的技术人员来说也是不需要创造性劳动的,因此相应的设置提供外部空气的装置也不需要创造性劳动。结合上述对权利要求1的评述,在对权利要求1要求保护的技术方案不具备创造性的情况下,权利要求2-4也具备原专利法第22条第3款规定的创造性。
专利权人认为:对于权利要求3的附加技术特征,附件1中的空气是作为稀释液氨的载体,而本专利中是将尿素水溶液喷到外部空气形成的支流中,二者作用不同。并且附件1中指出采用空气是有缺陷的现有技术,因而附件1没有给出采用外部空气作为气体支流的启示,而是给出了相反的技术启示。
对此,合议组认为:附件1中的空气虽然用来稀释液氨,但客观上其也起到了携带氨的载体的作用。尽管附件1中指出采用空气是有缺陷的现有技术,但是现有技术中已经公开了采用空气作为载体的技术手段,并且事实上以空气作为载体也是本领域的常规技术,本领域技术人员可以根据实际情况在附件1的技术方案的基础上进行选择,将空气形成支流,并将还原剂喷入其中。因此,专利权人的意见不成立。
3) 权利要求5
权利要求5进一步限定了气体支流在引入尿素水溶液之前被加热。本领域技术人员知晓,尿素气化需要一定的温度,当支流本身的温度达不到所需的温度时,本领域技术人员容易想到进行额外的加热,这是本领域技术人员的常用技术手段,而设置相应的加热装置也是显而易见的。因此,在其引用的权利要求1-4不具备创造性的基础上,权利要求5也不具备原专利法第22条第3款规定的创造性。
4) 权利要求6-7
权利要求6和7进一步限定了添加一定进料比率和浓度的尿素水溶液的装置。附件2公开了向废气中加入足量尿素,从而与NOx能够发生所需程度的还原反应,所需尿素的量一般摩尔比至少为0.3:1(参见其译文第12页第2段),该水溶液中试剂的含量在约2%至65%的范围内,采用尿素可使优势最大化而无需担心氮的问题(参见其译文第9页第2段)。由此可见,权利要求6-7的附加技术特征中记载的尿素的进料比率和浓度已被附件2公开,而设置提供该进料比率以及浓度的尿素水溶液的相关设备也是显而易见的。由于附件1和附件2涉及的技术领域相同,工艺过程相同,因此将附件2公开的进料比率和浓度的尿素水溶液用于附件1中的工艺中不存在技术上的障碍。因此,在其引用的权利要求1-4不具备创造性的基础上,权利要求6-7也不具备原专利法第22条第3款规定的创造性。
5) 权利要求8
权利要求8进一步限定了设置使用水蒸汽对支流进行加热的装置。附件1公开了使用蒸汽管24对氨水进行雾化(参见其译文第4页左栏第4段)。如评述权利要求1时所述,本领域技术人员容易想到将附件2结合到附件1中从而将尿素溶液气化后通过支流加入选择性催化还原系统,在此基础上,将附件1中蒸汽管24加热支流以促进尿素的气化是显而易见的。因此,在其引用的权利要求1-4不具备创造性的基础上,权利要求8也不具备原专利法第22条第3款规定的创造性。
专利权人认为:附件1中蒸汽的作用是将氨水雾化,而不是对支流进行加热。
对此,合议组认为:附件1中的蒸汽虽然主要起到雾化作用,但客观上由于蒸汽本身是高温的,其必然能起到加热的作用,事实上,蒸汽加热也是本领域常用的加热手段。因此专利权人的意见不成立。
6) 权利要求9
权利要求9进一步限定了设置混合装置。附件1公开了混合器26,其位于氨水加入支流之后、进入燃烧气体产生混合气流之前(参见其译文第4页左栏第4段,附图1),起到了使气化后的氨水与燃烧气体充分均匀混合的作用,由此可见权利要求9的附加技术已被附件1公开。因此,在其引用的权利要求1-4不具备创造性的基础上,权利要求9也不具备原专利法第22条第3款规定的创造性。
7) 权利要求10
权利要求10进一步限定了设置减少颗粒装置。对于本领域技术人员来说,在废气处理中先使用减少颗粒的装置去除气流中的固体颗粒是常用的技术手段。因此,在其引用的权利要求1-4不具备创造性的基础上,权利要求10也不具备原专利法第22条第3款规定的创造性。
综上所述,权利要求1-10均不具备原专利法第22条第3款规定的创造性。
鉴于本专利权利要求1-10由于不具备创造性而应予无效,本决定对请求人提出的其他无效宣告请求的理由和证据不再予以评述。
根据上述事实和理由,合议组依法作出如下决定。
三、决定
宣告200710085890.0号发明专利权全部无效。
当事人对本决定不服的,可以根据专利法第46条第2款的规定,自收到本决定之日起三个月内向北京市第一中级人民法院起诉。根据该款的规定,一方当事人起诉后,另一方当事人作为第三人参加诉讼。
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